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焙烧温度和负载量对rh/al2o3催化剂甲烷部分氧化制合成气反应性能的影响及其本质

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焙烧温度和负载量对Rh/Al2O3催化剂甲烷部分氧化制合成气反应性能...

作者：黄飞扬厦门大学

学位级别：硕士

本论文的主要目的是研究rh与alo之间的相互作用对rh/alo催化剂上甲烷部分氧化(PoM)制合成气的反应性能影响及其本质。在论文的第一部分工作中,通过改变焙烧温度(110℃烘干,600和900℃焙烧)和rh负载量(0.1-3wt%)制备了系列rh/alo催化剂... 详细信息

本论文的主要目的是研究rh与alo之间的相互作用对rh/alo催化剂上甲烷部分氧化(PoM)制合成气的反应性能影响及其本质。在论文的第一部分工作中,通过改变焙烧温度(110℃烘干,600和900℃焙烧)和rh负载量(0.1-3wt%)制备了系列rh/alo催化剂。采用BET和XRD等实验手段对相关样品的比表面积和相结构进行了表征,并对催化剂的PoM反应性能进行详细的考察。实验结果表明:对于同温焙烧的rh/alo,在rh负载量较低的催化剂上PoM反应出现了振荡现象。随着rh负载量的增加,催化剂PoM反应的起燃温度下降,性能改善,振荡现象逐渐消失;对于相同负载量的rh/alo,随焙烧温度升高,催化剂的性能下降,PoM反应起燃温度上升,并倾向于发生振荡。实验还发现,提高催化剂的预还原温度和反应温度均有助于抑制振荡的产生。为探明导致rh/alo催化剂上PoM反应性能差异的本质,在论文的第二部分工作中我们采用化学吸附(H、o和Co)、H-TPR、o-TPD和原位Raman光谱等实验技术对相关rh/alo催化剂进行了表征,实验结果表明:rh/alo催化剂上主要存在三种rh物种,它们分别是:与载体相互作用较弱的晶相rho物种,与载体具有一定相互作用的分散rho物种以及与载体有强相互作用的rh(alo)物种。前两种氧化态rh物种在较低温度(300℃)即可被H还原,而rh(alo)物种则需高于500℃才能被H还原。原位Raman光谱实验结果表明rh/alo上PoM反应的起燃温度与rho和/或rho物种的还原性能密切相关。与低温焙烧或高负载量的rh/alo相比,高温焙烧或低负载量催化剂上的rh物种主要以rh(alo)形式存在,rho和/或rho物种的含量较少,rh-o键较强,还原性能较差,因此催化剂上PoM反应的起燃温度较高:采用质谱技术对rh/alo催化剂上PoM反应进行了跟踪,实验结果表明,在振荡过程中反应物(CH,o)的转化率,Co和H的选择性与催化剂床层前部温度呈同相变化,而与Co和Ho的选择性以及床层后部温度呈反相变化。通过对不同条件预处理的rh/alo的H-TPR表征发现,反应条件下rh(alo)物种在氧化态与还原态(rh)间的来回转变是导致催化剂上PoM反应发生振荡的主要原因。

关键词：甲烷部分氧化合成气 rh/al2o3 金属-载体相互作用振荡质谱原位Raman光谱

不同rh/al2o3催化剂的水热稳定性及其rh物种特性研究

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不同Rh/Al2O3催化剂的水热稳定性及其Rh物种特性研究

作者：程光浩天津大学

学位级别：硕士

贵金属rh对No还原具有很高的活性和N选择性,因此被广泛应用于汽车尾气催化剂中。然而,汽车实际运行过程中尾气温度有时能达到800～1050℃,使催化剂上贵金属rh与载体作用,引起催化剂失活。因此,研究rh与载体间作用和rh物种特性,对提高贵... 详细信息

贵金属rh对No还原具有很高的活性和N选择性,因此被广泛应用于汽车尾气催化剂中。然而,汽车实际运行过程中尾气温度有时能达到800～1050℃,使催化剂上贵金属rh与载体作用,引起催化剂失活。因此,研究rh与载体间作用和rh物种特性,对提高贵金属rh的利用效率、开发高效rh基催化剂具有重要意义。研究了不同相态氧化铝(γ-、θ-和α-alo)对rh/alo催化剂的活性和水热稳定性的影响。研究表明:新鲜样品中,rh/θ-alo和rh/α-alo表现出较高的三效催化活性,这与载体上rh所处的化学环境有关。经过1050℃水热老化10 h后,催化剂的活性顺序为rh/θ-alo>rh/γ-alo>>rh/α-alo。θ-alo表现出较好稳定rh的能力,这和rh与θ-alo间较弱的相互作用有关。探究了rh/γ,θ-alo催化剂中rh物种特性。采用酸处理的方法可以将老化样品中的弱作用rh从载体上去除。弱作用rh和强作用rh分别以rh/rh和rh的形式存在,且弱作用rh和强作用rh在Co-No反应上具有相同的反应路径,在H-No反应中的反应路径则不同。

关键词：三效催化剂 rh/al2o3 水热稳定性弱作用rh 强作用rh

rh/al2o3上甲烷部分氧化制合成气反应的振荡现象及其本质

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Rh/Al2O3上甲烷部分氧化制合成气反应的振荡现象及其本质

第十四届全国催化学术会议

作者：黄飞扬林其航翁维正罗春容林海强黄传敬万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系

甲烷部分氧化(PoM)制合成气rh/al2o3催化剂因具有良好活性和抗积碳性能,是人们研究最多的PoM催化剂之一。在前期的研究中我们发现rh/al2o3的PoM反应性能与rh的负载量和催化剂的焙烧温度密切相关,在负载量较低或经高温(900°C)焙烧的样品... 详细信息

甲烷部分氧化(PoM)制合成气rh/al2o3催化剂因具有良好活性和抗积碳性能,是人们研究最多的PoM催化剂之一。在前期的研究中我们发现rh/al2o3的PoM反应性能与rh的负载量和催化剂的焙烧温度密切相关,在负载量较低或经高温(900°C)焙烧的样品上,PoM反应出现了振荡现象[1,2]。为了探明振荡现象产生的本质,在本文的工作中我们采用质谱技术在60000°C范围内对相关催化剂上PoM反应的振荡行为进行了跟踪,在此基础上采用程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附-质谱(o2-TPD MS)和原位Raman光谱等实验技术,对催化剂上rh物种的类型及其与PoM反应振荡

关键词： rh/al2o3 甲烷部分氧化合成气振荡程序升温反应质谱 H2-TPR

rh/al2o3催化剂上N2o催化分解性能的研究

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Rh/Al2O3催化剂上N2O催化分解性能的研究

第十一届全国青年催化学术会议

作者：赵向云丛昱吕飞王晓东王爱琴张涛中科院大连化学物理研究所中科院大连化学物理研究所中科院大连化学物理研究所中科院大连化学物理研究所中科院大连化学物理研究所中科院大连化学物理研究所

＜正＞以氧化亚氮为推进剂的新型推进系统具有独特优越的性能,其自增压式多种推进模式涵盖了小卫星的所有推力范围。然而高浓度氧化亚氮低温分解却对现有的催化材料提出了挑战,研制能够实现推进系统迅速低温起动的催化剂成为该项技术的... 详细信息

＜正＞以氧化亚氮为推进剂的新型推进系统具有独特优越的性能,其自增压式多种推进模式涵盖了小卫星的所有推力范围。然而高浓度氧化亚氮低温分解却对现有的催化材料提出了挑战,研制能够实现推进系统迅速低温起动的催化剂成为该项技术的关键。文献研究表明,多种催化剂如分子

关键词：氧化亚氮分解 rh/al2o3

rh/al2o3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应振荡现象的研究

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Rh/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应振荡现象的研究

第十一届全国青年催化学术会议

作者：黄飞扬郑好转罗春容翁维正林海强万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系

＜正＞甲烷部分氧化（PoM）制Co和H2作为合成气化学的“龙头”反应,其重要性和应用前景引人注目。rh/al2o3因具有良好活性和抗积碳性能,是人们研究最多的PoM催化剂之一。在前期的研究

关键词： rh/al2o3 甲烷部分氧化振荡活性评价 H2-TPR 质谱

甲烷部分氧化制合成气rh／al2o3催化剂的原位Raman光谱表征

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甲烷部分氧化制合成气Rh／Al2O3催化剂的原位Raman光谱表征

第十四届全国分子光谱学术会议

作者：裴孝清李建梅翁维正黄传敬万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系

采用原位Raman光谱,程序升温还原（H2—TPR）、程序升温脱附（o2-TPD）和甲烷的脉冲反应等实验技术,对造成600和900℃焙烧的rh／al2o3催化剂上甲烷部分氧化（PoM）制合成气反应的机理差异的原因进行了考察。实验结果表明,与600℃焙烧的... 详细信息

采用原位Raman光谱,程序升温还原（H2—TPR）、程序升温脱附（o2-TPD）和甲烷的脉冲反应等实验技术,对造成600和900℃焙烧的rh／al2o3催化剂上甲烷部分氧化（PoM）制合成气反应的机理差异的原因进行了考察。实验结果表明,与600℃焙烧的样品相比,900℃焙烧的样品上rh与al2o3的相互作用增强,rh-o键强增大,rh物种更易于被氧化,在反应条件下,后者上o2-的浓度明显高于前者,使PoM 反应更倾向于按燃烧-重整机理进行。

关键词： rh/al2o3 原位Raman光谱甲烷部分氧化合成气反应机理

Co氢化合成乙醇反应的过渡应答研究——Ⅱ.改性rh/al2o3催化剂上的反应动力学研究

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物理化学学报 1988年第4期 27-31页

作者：陆云刘旦初郑绳安复旦大学化学系

本文用过渡应答技术研究Co在改性rh/al2o3催化剂上常压氢化合成乙醇的表面反应机理。结果表明:1.在rh/al2o3催化剂中添加K元素能显著地增加合成乙醇反应的活性和选择性;2.乙醇的生成取决于表面上相邻两个含氧中间体的密度而与气相中的H2... 详细信息

本文用过渡应答技术研究Co在改性rh/al2o3催化剂上常压氢化合成乙醇的表面反应机理。结果表明:1.在rh/al2o3催化剂中添加K元素能显著地增加合成乙醇反应的活性和选择性;2.乙醇的生成取决于表面上相邻两个含氧中间体的密度而与气相中的H2或Co浓度无关。反应倾向于ANDERSoN的缩聚机理。在此反应机理的基础上,由应答曲线的数据,根据MARQUARDT非线性优化技术以及RUNG-KUTTA-GILL数值积分法计算了所有基元步骤的反应速率常数。

关键词：催化剂 TPR rh/al2o3 氢化乙醇酒醇一元醇反应改性 Co al

焙烧温度对rh／al2o3催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响

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焙烧温度对Rh／Al2O3催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响

第十三届全国催化学术会议

作者：裴孝清李建梅翁维正伊晓东黄传敬万惠霖厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系厦门大学固体表面物理化学国家重点实验室化学化工学院化学系

＜正＞甲烷部分氧化（PoM）制Co和H2作为合成气化学的“龙头”反应,其重要性和应用前景引人注目。rh／al2o3因具有良好活性和抗积碳性能,是人们研究最多的PoM催化剂之一。由于PoM制合成气是个放热过程,在反应中催化剂床层局部（热点）... 详细信息

＜正＞甲烷部分氧化（PoM）制Co和H2作为合成气化学的“龙头”反应,其重要性和应用前景引人注目。rh／al2o3因具有良好活性和抗积碳性能,是人们研究最多的PoM催化剂之一。由于PoM制合成气是个放热过程,在反应中催化剂床层局部（热点）的温度会大大高于炉温,导致催化剂的烧

关键词： rh/al2o3 甲烷部分氧化合成气焙烧温度原位Raman光谱

Study of methane autothermal reforming catalyst

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Journal of Rare Earths 2014年第2期32卷 184-188页

作者：倪长军潘立卫袁中山曹磊王树东 University of Chinese Academy of Sciences Dalian Institute of Chemical Physics Chinese Academy of Sciences

The effects of Ce-Zrox, Ce-Laox, Ce-Smox and Ce-Gdox additions to rh/al2o3 catalysts on methane autothermal re-forming were investigated. Activity tests showed that the addition of Ce-Zrox could significantly reduce the concentration of Co in reformats. When Ce/Zr atomic ratio was 1：1, C%.5Zr0.5o2 solid solution with high thermal stability was obtained, which could effec- tively improve the catalytic performance effectively. The additives of alkaline-earth metals （Mg, K and Ca） on the catalytic properties were also studied. The results of experiments showed that the addition of Mgo to rh/Ce0.5Zr0.5o2/al2o3 improved the stable per- formance and the carbon resistance of the catalyst. The optimized catalyst was 0.1%rh/2.0%Mgo/40%Ce0.5Zr0.5o2/al2o3, which showed a highly stable performance for methane autothermal reforming.

关键词： methane autothermal reforming rare earths rh/al2o3