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Electrocatalytic hydrogen evolution from water at low overpotentials with cobalt complexes supported by redox-active bipyridyl-NHC donors

引用

Chinese Journal of Catalysis 2022年第12期43卷 3187-3194页

作者： Lizhu Chen Xiaojun Su Jonah W.Jurss Department of Chemistry and Biochemistry University of MississippiUniversityMS 38677USA

Three cobalt complexes bearing tunable,redox-active bipyridyl N-heterocyclic carbene(NHC)-based ligands have been studied for electrocatalytic hydrogen evolution from aqueous *** effect of structural modifications to the ligand framework is investigated across the catalyst series,which includes a non-macrocyclic derivative(1-Co)and 16-(2-Co)and 15-(3-Co)membered macrocycles.A structure-activity relationship is demonstrated,in which the macrocyclic complexes have greater activity compared to their non-macrocyclic counterpart with the most rigid catalyst,supported by the 15-membered macrocycle,performing best ***,3-Co catalyzes H2 evolution from aqueous pH 4 acetate buffer with a Faradaic efficiency of 97%at a low overpotential of 330 *** studies are consistent with formation of a cobalt-hydride species that is subsequently protonated to evolve H2 via a heterolytic pathway.

关键词： redox-active bipyridyl N-heterocyclic carbene donors Cobalt complex Electrocatalysis Water splitting Hydrogen evolution

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