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Simulation of organic nitrates in Pearl River Delta in 2006 and the chemical impact on ozone production

Science China Earth Sciences 2018年第2期61卷 228-238页

作者： CHEN XiaoRui WANG HaiChao LU KeDing State Key Joint Laboratory of Environmental Simulation and Pollution Control College of Environmental Sciences and Engineering Peking University

Organic nitrates are secondary atmospheric pollutants that play a key role in ozone and aerosol production. This study focused on the simulation of organic nitrates through a box model coupled with racm2 （Regional Atmospheric Chemistry Mechanism, version 2）, based on data from the PRIDE-PRD2006 campaign in Backgarden, China. Our study found that an overestimation of organic nitrate production rate was generated by the model. Furthermore, the effective production ratio （a^ff） of organic nitrates was around 0.033 after optimizing its chemical production module. The chemical impacts of organic nitrates on ozone production were related to VOC-OH reactivity and aeff. We found that VOC-OH reactivity was positively related to aeff, resulting in the suppression of ozone production caused by organic nitrates, which showed that P（Ox=O3＋NO2） increased initially and subsequently decreased with VOC-OH reactivity. These results highlight the importance of organic nitrate＇s impact on ozone production in strategies to control ozone pollution, specifically regarding the reduction of low-molecular-weight VOCs in the Pearl River Delta.

关键词： Organic nitrates Ozone racm2 Pearl River Delta

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珠三角地区有机硝酸酯的模拟及其对臭氧生成的化学影响分析

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中国科学：地球科学 2018年第3期48卷 366-378页

作者：陈肖睿王海潮陆克定北京大学环境科学与工程学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室北京100871

有机硝酸酯是大气污染过程中重要的二次污染物,与臭氧和气溶胶的生成密切相关.本研究以珠三角后花园地区2006年的综合观测数据为基础,基于盒子模型搭载racm2机理对有机硝酸酯开展模拟.结果表明racm2高估了日间有机硝酸酯生成速率,优化了... 详细信息

有机硝酸酯是大气污染过程中重要的二次污染物,与臭氧和气溶胶的生成密切相关.本研究以珠三角后花园地区2006年的综合观测数据为基础,基于盒子模型搭载racm2机理对有机硝酸酯开展模拟.结果表明racm2高估了日间有机硝酸酯生成速率,优化了racm2机理中日间有机硝酸酯的生成模块后,有机硝酸酯的有效产率(α_(eff))在0.033左右.并根据VOC-OH反应活性、有机硝酸酯产率和臭氧生成速率三者之间的关系,分析了有机硝酸酯的生成过程对臭氧化学的影响.发现VOC-OH反应活性与α_(eff)呈正相关,在高VOC-OH反应活性区域臭氧的生成受到有机硝酸酯生成增强的明显抑制,即P(O_x)(指O_x的生成速率,(O_x=O_3+NO_2)随VOC-OH反应活性的升高而表现出先上升后下降的趋势.这一结果表明在通过削减VOCs来控制O_3时,需要进一步考虑有机硝酸酯的生成所带来的化学影响;即在珠三角光化学污染季削减臭氧时,需要优先考虑低分子量VOCs的削减.

关键词：有机硝酸酯臭氧 racm2 珠三角

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大气化学机理MCM和racm在光化学箱模型中的比较和应用

大气化学机理MCM和RACM在光化学箱模型中的比较和应用

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作者：纵瑞涵山东大学

学位级别：硕士

化学传输模式(CTMs,Chemical Transport Models)或称空气质量模式(AQMs,Air Quality Models),是研究大气化学的重要工具,在大气环境、空气质量和气候变化等研究方面具有宝贵价值,为空气质量管理对策的制订提供技术支持。大气化学机理是... 详细信息

化学传输模式(CTMs,Chemical Transport Models)或称空气质量模式(AQMs,Air Quality Models),是研究大气化学的重要工具,在大气环境、空气质量和气候变化等研究方面具有宝贵价值,为空气质量管理对策的制订提供技术支持。大气化学机理是化学传输模式的核心部分,整合了化学反应机理和动力学参数,以描述大气中复杂的化学过程。常见的大气化学机理分为归纳化学机理(如racm、Carbon Bond、SAPRC等)和特定化学机理(如MCM),在模型模拟中都有广泛应用,而化学机理的对比研究却较少开展,为更了解区域大气环境的化学过程、推动化学传输模式的发展进程,则需进行大气化学机理的比较工作。本研究比较了最常用的两种大气化学机理,分别是racm2(Regional Atmospheric Chemistry Mechanism,verison2)和 MCM(Master Chemical Mechanism version 3.3.1),racm2是一种归纳化学机理,将大气中上百种的挥发性有机物根据排放速率和化学特性归纳成50多个模式物种,用于模拟地面至上对流层的各种污染情况的大气环境;MCM是最具代表性的特定化学机理,每一个模式物种对应一个大气中的化合物,详细描述其在大气中的一系列化学反应。零维的光化学箱模型(OD Box model)模拟是本文主要的研究方法,比较了两种机理对臭氧(O3)、HOx自由基、RO2自由基、PAN(过氧酰基硝酸酯,Peroxyacyl nitrates)和CH3CHO的模拟结果。两个机理在对O3浓度、生成和损耗、PAN的浓度模拟结果上,都呈现出一致性,对于HOx自由基的浓度和源、汇、自由基转化过程,两个机理的结果十分相似。racm2模拟的RO2自由基的浓度和RC03自由基的浓度比MCM的结果高14%-26%,而对于C2H502自由基和CH3CHO,两个机理模拟结果相差较大,racm2预测的C2H502浓度最大值和CH3CHO浓度最大值高出MCM的结果2～3倍,是值得注意的问题。利用基于观测数据约束的MCM机理光化学箱模型,研究了华北平原典型郊区(乡村)站点,也是济南市下风向区域的禹城,作为臭氧污染机制的研究对象,选取代表性污染案例,发现本地光化学生成对观测出的臭氧污染贡献约为46%,来自城市烟羽的区域输送的贡献约为54%。揭示了本地臭氧的生成受到NOx和VOCs的共同控制,减少NOx或VOCs的排放,均会抑制03生成。以异戊二烯为代表的生物源VOCs,对于此处O3的生成具有重要作用。本研究对比了两个常用化学机理的模拟结果,展现机理中不同的物种归纳方法和动力学参数对模拟结果的影响,揭示实验室研究对于机理发展的重要性。结合了外场观测数据和化学模型,表明了华北平原典型的郊区站点的O3污染是受到城市污染烟羽的输送和本地生物源的排放的共同影响,对探究我国二次污染的形成机制具有普遍的适用性。

关键词：光化学化学机理 racm2 MCM

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