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Deciphering dynamic surface of ptru alloy nanocatalysts to revisit their synergistic effects during the electrooxidation

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Science China Chemistry 2024年第7期67卷 2224-2233页

作者： Xiao-Chong Li Bo Wang Zhou Yu Qiang Wan Ju-Fang Zheng Emmanuel Maisonhaute Xiao-Shun Zhou Ya-Hao Wang Key Laboratory of the Ministry of Education for Advanced Catalysis Materials Institute of Physical ChemistryZhejiang Normal UniversityJinhua 321004China Laboratoire Interface et Systèmes Electrochimiques CNRS UMR 8235Sorbonne UniversitéF-75252 Paris cedex 5France

Correlating dynamic structural transformation of catalysts with the surface intermediate species under operating conditions is critical for updating the understanding of structure–performance ***,we probe the electrochemical potentialdependent surface structures and adsorbed intermediates on ptru binary alloy nanocatalysts to revisit its synergistic mechanisms for CO electrooxidation enhanced ***-situ spectral characteristics by using modified shell-isolated nanoparticle-enhanced Raman spectroscopy,show that in acidic solution,when the potential is positively scanned from 0.1 V to 1.5 V relative to reversible hydrogen electrode(RHE),the surface of the alloy catalyst evolves from metallic ptru to adsorbed oxygen gradually covering and accumulating on Ru sites(denoted as ptruO_(x),x≤2),forming segregated RuO_(2),and finally forming a threedimensional oxide layer(denoted as 3D ptruO_(4)).Moreover,molecular evidence associated with periodic density functional theory calculations reveals that electronic effects promote ruthenium to become more oxidizable and *** particular,we found here that ^(*)O and ^(*)OH at surface RuO_(x) sites are highly efficient CO oxidation active species in comparison to the same entities adsorbed on metallic Ru *** work sheds light on the complex surface dynamic process of practical Pt-based binary nanocatalysts and improves the understanding of synergistic mechanism for the development of fuel cell devices.

关键词： in-situ Raman spectroscopy surface evolution bifunctional mechanism ptru electrooxidation

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Binder-free Li-O_(2)battery cathodes using Ni-and ptru-coated vertically aligned carbon nanofibers as electrocatalysts for enhanced stability

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Nano Research Energy 2023年第2期2卷 229-239页

作者： Syed Shoaib Hassan Zaidi Sabari Rajendran Archana Sekar Ayyappan Elangovan Jun Li Xianglin Li Department of Mechanical Engineering University of KansasLawrenceKS 66045USA Department of Chemistry Kansas State UniversityManhattanKS 66506USA Department of Mechanical Engineering and Materials Science Washington University in St.LouisSt.LouisMO 63130USA

The development of an ideal cathode for Li-O_(2)battery(LOB)has been a great challenge in achieving high discharge capacity,enhanced stability,and *** formation of undesired and irreversible discharge products on the surface of current cathode materials limit the life span of the *** this study,we report the systematic electrochemical study to compare the performance of LOB employing a unique graphitic nanostructured carbon architecture,i.e.,vertically aligned carbon nanofiber(VACNF)arrays,as the cathode *** metal(Ni)and noble metal alloy(ptru)are further deposited on the VACNF array as electrocatalysts to improve the discharge/charge processes at the *** structure of as-prepared electrodes was examined with the field emission scanning electron microscopy,high-resolution transmission electron microscopy,and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).The LOB with VACNF-Ni electrode delivered the highest specific and areal discharge capacities(14.92 Ah·g^(−1),4.32 mAh·cm^(−2))at 0.1 mA·cm^(−2)current density as compared with VACNF-ptru(9.07 Ah·g^(−1),2.62 mAh·cm^(−2)),bare VACNF(5.55 Ah·g^(−1),1.60 mAh·cm^(−2))and commercial Vulcan XC(3.83 Ah·g^(−1),1.91 mAh·cm^(−2)).Cycling stability tests revealed the superior performance of VACNF-ptru with 27 cycles as compared with VACNF-Ni(13 cycles),VACNF(8 cycles),and Vulcan XC(3 cycles).The superior cycling stability of VACNF-ptru can be attributed to its ability to suppress the formation of Li2CO3 during the discharge cycle,as elucidated by XPS analysis of discharged *** also investigated the impact of carbon cloth and carbon fiber as cathode electrode substrate on the performance of LOB.

关键词： lithium oxygen battery vertically aligned carbon nanofibers Ni ptru cathodes stability

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碳纳米管/石墨烯负载ptru催化剂对甲醇的电催化氧化

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功能材料 2015年第16期46卷 16129-16132页

作者：赵博琪陈维民朱振玉刘欢王媛沈阳理工大学环境与化学工程学院沈阳110159

以碳纳米管(CNT)和石墨烯(GNS)混合材料作为载体,采用微波还原法将ptru纳米粒子负载到混合载体表面,制备了ptru/CNT-GNS纳米催化剂。透射电镜(TEM)结果显示,ptru纳米粒子均匀地分散在混合载体表面,粒径分布范围较窄,平均粒径约为2.17nm... 详细信息

以碳纳米管(CNT)和石墨烯(GNS)混合材料作为载体,采用微波还原法将ptru纳米粒子负载到混合载体表面,制备了ptru/CNT-GNS纳米催化剂。透射电镜(TEM)结果显示,ptru纳米粒子均匀地分散在混合载体表面,粒径分布范围较窄,平均粒径约为2.17nm。电化学测试结果表明,与单一碳载体负载的催化剂ptru/CNT相比,ptru/CNT-GNS呈现出更高的甲醇氧化活性和更好的抗中毒能力。

关键词：混合载体碳纳米管石墨烯 ptru 甲醇氧化

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碱处理对ptru/WC电极材料结构及甲醇电催化氧化性能的影响

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电化学 2013年第4期19卷 350-354页

作者：郎小玲施梅勤江叶坤马淳安浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地科技部能源材料及应用国际科技合作基地化学工程与材料学院浙江杭州310032

本文采用不同pH值的KOH溶液对WC材料进行了不同时间的碱处理,并以该WC为载体通过微波加热还原法制备ptru/WC复合材料.采用XRD对材料进行结构表征,通过循环伏安法和计时电流法测试电极对甲醇的电催化氧化性能.结果表明,经不同碱性条件处... 详细信息

本文采用不同pH值的KOH溶液对WC材料进行了不同时间的碱处理,并以该WC为载体通过微波加热还原法制备ptru/WC复合材料.采用XRD对材料进行结构表征,通过循环伏安法和计时电流法测试电极对甲醇的电催化氧化性能.结果表明,经不同碱性条件处理的WC材料表面更易于铂钌的负载,其中经强碱(pH=14)的KOH溶液处理后可在WC表面得到结晶度最好的铂钌合金,且所得电催化剂ptru/WC电极的性能最佳,而经碱处理5 h的WC负载的ptru/WC电极对甲醇氧化的效果最优.

关键词：碱处理 ptru 碳化钨催化性能稳定性

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ptru催化剂的制备及其甲醇催化效能研究

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中国科技纵横 2019年第20期 245-246页

作者：高胜寒北京市建华实验学校北京100039

目前直接甲醇燃料电池的催化剂主要以贵金属Pt和ptru为主,纯Pt催化剂中存在明显的CO中毒问题,而Ru的引入则能显著降低CO的中毒性能.本文针对ptru催化剂的结构、形貌和掺杂问题,从燃料电池的原理出发,综述了ptru纳米催化剂的制备及其甲... 详细信息

目前直接甲醇燃料电池的催化剂主要以贵金属Pt和ptru为主,纯Pt催化剂中存在明显的CO中毒问题,而Ru的引入则能显著降低CO的中毒性能.本文针对ptru催化剂的结构、形貌和掺杂问题,从燃料电池的原理出发,综述了ptru纳米催化剂的制备及其甲醇催化性能研究,并就其中的部分问题作了初步探讨,以期为直接甲醇燃料电池Pt基催化剂的发展提供支持.

关键词：直接甲醇燃料电池 ptru 催化性能

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BiOBr/ptru杂化纳米结构的光增强类酶活性

BiOBr/PtRu杂化纳米结构的光增强类酶活性

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河南省化学会2020年学术年会

作者：刘闯何伟伟河南省微纳米能量储存与转换材料重点实验室化工与材料学院(表面微纳米材料研究所)许昌学院郑州大学材料科学与工程学院

半导体和金属纳米材料复合的设计是一种可以显著提升光催化效率的方案。受此启发,我们预测这一方式也可用来设计具有光调节活性的杂化纳米结构模拟酶。为了验证这一猜想,本实验采用共还原的方法将Pt Ru合金沉积在Bi OBr纳米片模板的表面... 详细信息

半导体和金属纳米材料复合的设计是一种可以显著提升光催化效率的方案。受此启发,我们预测这一方式也可用来设计具有光调节活性的杂化纳米结构模拟酶。为了验证这一猜想,本实验采用共还原的方法将Pt Ru合金沉积在Bi OBr纳米片模板的表面,制备出了Bi OBr/ptru杂化纳米结构,并且利用XRD、TEM和XPS等手段对材料结构进行了详细表征。实验结果表明,Bi OBr/ptru表现出优异的多重类酶催化活性(类过氧化物酶、类氧化酶、类铁氧化酶)和清除DPPH自由基的能力。当在可见光照射时(波长大于420nm),Bi OBr/ptru的类过氧化物酶和类氧化物酶活性都显著增强,并且还表现出明显提高的光催化降解能力。该增强机制得益于异质结引起的光催化作用及高效的电荷分离和利用效率,从而形成了一种类酶活性的光增强机制。这些结果对于利用光来设计和有效调控纳米酶活性具有重要的生物学和环境学应用价值。

关键词：纳米酶光催化 BiOBr ptru 杂化纳米结构

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直接甲醇燃料电池阳极铂基催化剂的制备及表征

直接甲醇燃料电池阳极铂基催化剂的制备及表征

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作者：李永梅哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

本文综述了直接甲醇燃料电池(DMFC)的基本结构,研究现状及关键技术问题,详细介绍了阳极催化剂的研究现状及催化剂的制备方法,并对浸渍还原法制备催化剂的性能影响因素进行了介绍。利用CHI-630A电化学分析仪,采用常规三电极体系(0.5 mol... 详细信息

本文综述了直接甲醇燃料电池(DMFC)的基本结构,研究现状及关键技术问题,详细介绍了阳极催化剂的研究现状及催化剂的制备方法,并对浸渍还原法制备催化剂的性能影响因素进行了介绍。利用CHI-630A电化学分析仪,采用常规三电极体系(0.5 mol·L-1H2SO4 + 0.5 mol·L-1CH3OH)测试催化剂电化学性能,并通过X-射线衍射(X-ray Diffraction, XRD)、透射电子显微镜(Transmission Electron Microscopy, TEM)等测试方法对催化剂进行物理表征。在对ptru/C催化剂的工艺改进方面,从pH值调节所用物质、载体的优化以及正交实验进行研究。结果表明,采用乙酸钠和氢氧化钠混合溶液代替单一的氢氧化钠调节反应溶液的pH值,制得的催化剂显示了更高的催化活性。当添加的乙酸钠的物质的量与前驱体H2PtCl6的物质的量之比为2.4时,所制得的催化剂对甲醇的电催化活性最好。以乙酸钠的加入量、pH值、制备温度三个因素进行正交实验,得出当pH值为8,还原温度为80℃,总重量为100 mg的20%ptru/C催化剂加入0.7 ml乙酸钠(0.2 mol·L-1)所制备的催化剂的催化性能最好。对于碳粉中掺杂碳化钼用作催化剂载体得到的催化剂其活性比单纯的碳粉作载体性能有所提高。对于高载量的催化剂,通过调节前驱体的浓度,得出当前驱体的浓度为0.81 m mol·L-1时,所制备的催化剂的活性最高。采用相同前驱体浓度,制备了载量不同的催化剂。通过对比得出随着催化剂载量的提高,其催化性能逐渐下降。通过添加十二烷基苯磺酸钠(SDBS)明显改善了高载量催化剂的催化性能。另外还研究了PtMo/C和PtMoNi/C合金催化剂,得出PtMo的最佳原子比为6:4,PtMoNi的最佳原子比为6:2:2。将所得最佳原子比的PtMo/C以及PtMoNi/C合金催化剂与ptru/C催化剂相比,得到PtMo/C催化剂的性能比ptru/C的性能要差很多,PtMoNi/C合金催化剂催化甲醇的性能比PtMo/C及ptru/C要高,但是其氧化电位稍有正移。

关键词：直接甲醇燃料电池阳极催化剂 ptru PtMo PtMoNi

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铂钌纳米晶体的合成、表征与电催化性能研究

铂钌纳米晶体的合成、表征与电催化性能研究

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作者：赵伟悦贵州大学

学位级别：硕士

随着社会的高速发展,能源紧缺与环境污染已成为不容忽视的两大重要课题。传统石化燃料如煤、石油不仅储量有限、不可再生,而且在使用过程中会产生一些大气污染物,对环境造成危害。燃料电池工作过程不经过燃烧,直接以电化学方式将化学能... 详细信息

随着社会的高速发展,能源紧缺与环境污染已成为不容忽视的两大重要课题。传统石化燃料如煤、石油不仅储量有限、不可再生,而且在使用过程中会产生一些大气污染物,对环境造成危害。燃料电池工作过程不经过燃烧,直接以电化学方式将化学能转化为电能。直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell)是以甲醇为燃料的燃料电池,具有无污染、可再生、能量转化率高、燃料来源丰富且储存和运输方便等优点,成为了未来能源储存和转换装置的理想选择。目前铂基催化剂在直接甲醇燃料电池中应用最为广泛。但铂储量有限、化格昂贵,铂基催化剂在催化甲醇氧化时的反应过电势较高,还易中毒。而铂钌合金催化剂具有较好的催化活性和抗毒化能力,并且降低了贵金属铂的用量。本文以开发高活性和高稳定性的ptru纳米合金催化剂为目标,设计和制备出了几种ptru纳米合金,并探究了它们对甲醇氧化的电催化性能。(1)以聚乙烯吡咯烷酮(PVP,Mw=40000)为还原剂,十二烷基硫酸钠和氟化钾为结构导向剂,水作为溶剂,在180℃条件反应24小时,成功制备出了亚2 nm的纯Ru线和组成可调的ptru合金线网络。在酸性条件下对甲醇的电催化氧化性能测试中表现出了优于商用ptru黑的稳定性。(2)以柠檬酸一水合物为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP,Mw=8000)为分散剂,十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)为结构导向剂,水作为溶剂,在210℃条件反应2小时,成功制备出了ptru多孔花状纳米晶体。在酸性条件下进行对甲醇的电催化氧化性能测试,ptru多孔花状纳米合金表现出远远高于商业Pt黑、商业ptru黑以及商业ptru/C黑的催化活性和稳定性。本催化剂在超纯水中保存16个月后,其催化活性和稳定性依然远高于商业Pt黑、商业ptru黑以及商业ptru/C黑。

关键词： ptru 纳米合金可控合成电催化直接甲醇燃料电池

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Pt-Ru/氮掺杂碳纳米笼催化剂的构筑及其甲醇氧化性能

Pt-Ru/氮掺杂碳纳米笼催化剂的构筑及其甲醇氧化性能

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中国化学会第27届学术年会

作者：臧鹏远薛华王喜章胡征南京大学化学化工学院介观化学教育部重点实验室

＜正＞直接甲醇燃料电池（DMFC）具有结构简单、比能量高、燃料便于储存和运输等优点,可广泛适用于交通、移动通讯等领域[1]。阻碍DMFC迅速发展的主要原因是催化剂的活性还

关键词：氮掺杂碳纳米笼 ptru 电催化剂甲醇燃料电池

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