检索结果-南通市图书馆

Chinese Journal of Catalysis 2023年第7期50卷 306-313页

作者：陈斌蒋亚飞肖海李隽清华大学化学系稀土新材料教育部工程研究中心北京100084 南方科技大学化学系广东省催化化学重点实验室广东深圳518055

氢气(H_(2))可以存储可再生能源并应用于燃料电池,其中电化学析氢反应(HER)是可持续制备高纯氢气的方法之一.铂(pt)是HER最有效的电催化剂之一,但其在碱性介质中存在较高的水解离能垒,限制了pt电催化剂整体的HER活性,而提高水解离动力... 详细信息

氢气(H_(2))可以存储可再生能源并应用于燃料电池,其中电化学析氢反应(HER)是可持续制备高纯氢气的方法之一.铂(pt)是HER最有效的电催化剂之一,但其在碱性介质中存在较高的水解离能垒,限制了pt电催化剂整体的HER活性,而提高水解离动力学可能会增强H吸附,不利于制H_(2),这使得进一步优化pt基碱性HER电催化剂面临类似Sabatier原则的限制.本文预测,石墨炔(GDY)负载的具有金字塔结构的双金属M1A3(M为后过渡金属,A为前过渡金属)四原子单团簇催化剂(SCCs)是高性能的碱性HER电催化剂.通过第一性原理计算发现,pt_(1)ti_(3)/GDYSCC在工作条件下热力学和动力学稳定,能够通过Volmer-Heyrovsky机制提供碱性HER的高催化活性.一方面,ti金属位点可以协同促进水的解离,降低水解离能垒,并促进水解离形成的H中间体(*H)向邻近的pt金属位点转移,从而加快了碱性HER过程的Volmer决速步;另一方面,相邻带负电荷的pt金属位点的d带中心下移,从而有利于H的脱附,提供了更优化的H吸附自由能(ΔG*H).因此,pt_(1)ti_(3)/GDY SCC有希望突破pt基电催化剂类似Sabatier原则的限制.通过筛选M1替代pt1,获得最佳的ΔG*H和水解离,进一步预测Ir1ti3/GDY SCC在低*OH覆盖率下是一个更有前景的碱性HER电催化剂.综上,本文提出了一种新型的M1A3/GDYSCCs,它具有作为碱性HER高性能电催化剂的巨大潜力,同时为碱性HER电催化剂的理性设计提供了新见解.

关键词：碱性析氢反应水解离动力学单团簇催化 pt1ti3/graphdiyne

来源：

维普期刊数据库

同方期刊数据库评论

在线全文

学校读者我要写书评

暂无评论

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：