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Support interaction of pt/ceo2 and pt/SiC catalysts prepared by nano platinum colloid deposition for Co oxidation

Journal of Rare Earths 2020年第4期38卷 376-383页

作者： Kang Xi Yong Wang Kang Jiang Jing Xie Ying Zhou Hanfeng Lu Innovation Team of Air Pollution Control Institute of Catalytic Reaction EngineeringCollege of Chemical EngineeringZhejiang University of TechnologyHangzhou 310014China

The interaction between pt and its various supports can regulate the intrinsic electronic structure of pt particles and their catalytic ***,pt/ceo2 and pt/SiC catalysts were successfully prepared via a facile pt colloidal particle deposition method,and their catalytic performance in Co oxidation was ***,TEM,XPS and H2-TPR were used to identify the states of pt particles on the support surface,as well as their effect on the performance of the *** of the pt-o-ce interaction is one of the factors controlling catalyst *** the oxidative treatment at low temperature,the pt-o-ce interaction plays an important role in improving the catalytic *** calcining at high temperature,enhanced pt-o-ce interaction results in the absence of metallic pt0 on the support surface,as evidenced by the appearance of pt2+*** is consistent with the XPS data of pt/ceo2,and is the main reason behind the deactivation of the *** contrast,either no interaction is formed between pt and SiC or pt nanoparticles remain in the metallic pt0 state on the SiC surface even after aging at 800℃in an oxidizing ***,the pt/SiC shows better thermal stability than pt/*** interaction between pt and the active support may be concluded to be essential for Co oxidation at low temperature,but strong interactions may induce serious deactivation of catalytic activity.

关键词： Nano platinum colloid Co oxidation pt-o-ce interaction ceo2 SiC Rare earths

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pt物种的组成和负载量对pt/ceo2催化剂Co催化氧化反应性能的影响

Pt物种的组成和负载量对Pt/CeO2催化剂CO催化氧化反应性能的影响

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作者：蔡正苗厦门大学

学位级别：硕士

本论文以探究Co催化氧化pt/ceo2催化剂的构效关系为目的,以不同比表面积的常规ceo2以及氧化铈纳米棒(ceo2(R))和氧化铈纳米立方体(ceo2(C))为载体,利用带不同电性的pt配合物前驱体离子(ptCl62-,ptCl42-,pt(NH3)42+)与ceo2表面静电作用... 详细信息

本论文以探究Co催化氧化pt/ceo2催化剂的构效关系为目的,以不同比表面积的常规ceo2以及氧化铈纳米棒(ceo2(R))和氧化铈纳米立方体(ceo2(C))为载体,利用带不同电性的pt配合物前驱体离子(ptCl62-,ptCl42-,pt(NH3)42+)与ceo2表面静电作用强弱的差异,制备出含不同pt物种及负载量的pt/ceo2催化剂。在对上述催化剂的体相结构,表面pt物种的组成,还原性能和分散度以及pt和ce物种的价态等进行系统表征的基础上,采用原位红外光谱,程序升温氧化和催化性能评价等实验技术,对催化剂在Co催化氧化反应气下升温过程中表面pt物种的变化情况及其与催化剂Co氧化性能的关联进行了详细表征。主要研究结果如下:(1)以阴离子pt配合物(ptCl62-ptCl42-)为前驱盐制备的pt/ceo2催化剂表面的pt物种主要为pt-o-ce,当pt负载量超过ceo2表面对pt-o-ce物种的饱和负载量时,除了 pt-o-ce外还生成了 ptox物种;以阳离子pt配合物(pt(NH3)42+)为前驱盐制备的pt/ceo2催化剂表面的pt物种主要是ptox。(2)对于pt负载量和ceo2载体均相同的氧化态pt/ceo2催化剂,由于pt-o-ce比ptox更难被Co还原为pt0纳米颗粒,因此前者的Co催化氧化反应起燃温度高于后者。经H2还原后,pt-o-ce和ptox均转化为pto纳米颗粒,但由于前者生成的pto的粒径远小于后者。还原态催化剂的Co催化氧化反应起燃温度低于氧化态催化剂。(3)以pt(NH3)42+为前驱体制备的pt/ceo2经H2还原后生成的pto纳米颗粒在反应过程中不易被再氧化,催化剂具有较高的低温Co催化氧化活性,反应的起燃温度随pt负载量的增加逐渐下降。以ptCl62-或ptCl42%前驱体制备的pt/ceo2经H2还原后的Co催化氧化反应起燃曲线与pt的负载量有关。在pt负载量较低的情况下,反应的起燃温度随pt负载量的增加逐渐下降;当pt负载量达到或超过某个“阈值”后,催化剂的Co催化氧化反应起燃温度随pt负载量的增加反而下降。在反应气氛下升温的过程中,催化剂上的pt0纳米颗粒容易被再氧化为pt2-δ-o-ce,进而导致催化剂活性由好转坏,pt负载量越高,pt0物种越容易被再氧化为pt2-δ-o-ce,不同载体制备的pt/ceo2上开始生成pt2-δ-o-ce物种的最低pt负载量随ceo2比表面积的增加而增大。(4)以ptCl62-或ptCl42-为前驱体制备的pt/ceo2还原后得到的pt0物种粒径较小,pt0与ceo2接触的界面位点较多,当催化剂表面的pt/ce 比达到或超过某个“阈值”后,在H2还原过程中借助pto上的氢溢流作用可导致ceo2载体被还原到较深的程度,在切换为含o2的气氛后,pt物种又可通过氧溢流促使ceo2载体在较低温度下充分氧化,在后续的升温过程中氧化充分的ceo2可通过氧的反溢流将pt0纳米颗粒氧化,生成低活性的pt2-δ-o-ce,进而使催化活性下降。在pt0物种粒径较大(如:以pt(NH3)42+为前驱体制备的pt/ceo2)或pt负载量较低的情况下,pt0物种与载体接触的界面位点较少,H2还原过程的氢溢流作用不足以使ceo2载体过度还原,在切换为含o2的气氛后,ceo2的再氧化程度也较低,因此在后续的升温过程中不易通过氧的反溢流将pt0物种大量氧化为pt2-δ-o-ce,所以催化剂不会因pt0物种被氧化而失活。

关键词： pt/ceo2 pt-o-ce ptox Co催化氧化 pt0再氧化机理原位红外光谱 ceo2比表面积

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