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燃料化学学报 2022年第1期50卷 90-97页

作者：刘道诚荆洁颖王九占冯杰李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室山西太原030024

本研究选取菲为模型化合物,以强化芳烃吸附为目标,采用等体积浸渍法制备了系列pt-ni/niAlO_(x)催化剂,系统考察了pt掺杂量对催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响。结果表明,当反应温度300℃、氢气压力5 MPa、重时空速52 h^(−1)时,相比ni/N... 详细信息

本研究选取菲为模型化合物,以强化芳烃吸附为目标,采用等体积浸渍法制备了系列pt-ni/niAlO_(x)催化剂,系统考察了pt掺杂量对催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响。结果表明,当反应温度300℃、氢气压力5 MPa、重时空速52 h^(−1)时,相比ni/niAlO_(x)催化剂,掺杂0.5%pt的0.5pt-ni/niAlO_(x)催化剂上全氢菲选择性在反应8 h后由40%提升至67%,且表观反应速率和转化频率分别由1.53×10^(−3)mol·kg^(−1)·s^(−1)和14.64×10^(−3)s^(−1)提升至1.81×10^(−3)mol·kg^(−1)·s^(−1)和22.16×10^(−3)s^(−1)。这主要归因于金属pt适宜的掺杂量提高了金属ni缺电子结构的稳定性,促进芳烃吸附,提升了菲加氢饱和性能。

关键词：菲加氢饱和 pt-ni双金属 pt含量

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基于A2+B4+O3钙钛矿前体制备的负载pt基催化剂丙烷脱氢性能

基于A2+B4+O3钙钛矿前体制备的负载Pt基催化剂丙烷脱氢性能

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作者：刘雅甜天津大学

学位级别：硕士

丙烯是重要的化工原料,目前,单靠裂解过程生产低碳烯烃已无法满足市场需求。而相应低碳烷烃的成本低、来源广,是液化油气和页岩气等的主要成分。工业上,低碳烷烃脱氢普遍以pt/AlO为催化剂。烷烃脱氢反应是强吸热的可逆反应,受热力学平... 详细信息

丙烯是重要的化工原料,目前,单靠裂解过程生产低碳烯烃已无法满足市场需求。而相应低碳烷烃的成本低、来源广,是液化油气和页岩气等的主要成分。工业上,低碳烷烃脱氢普遍以pt/AlO为催化剂。烷烃脱氢反应是强吸热的可逆反应,受热力学平衡控制,高温、低压的操作条件有利于反应的进行。然而,过高的反应温度不但会引发低碳烷烃的裂解反应和深度脱氢,降低反应选择性。而且深度脱氢还会引起烯烃聚合和缩合反应,以致催化剂结焦,甚至积碳失活。同时,高温会引起活性组分pt聚集长大,导致催化剂烧结失活。因此,低碳烷烃直接脱氢制烯烃技术的关键是开发具有优良活性,选择性和稳定性的pt基催化剂,其中提高pt基催化剂的抗烧结和抗积碳性是核心。本论文提出以金属氧化物负载钙钛矿小微晶为前体,利用钙钛矿的晶格限域作用稳定各个金属组分,经还原处理使活性组分和助剂均匀分散在钙钛矿表面。将该催化剂应用于丙烷脱氢反应,系统地探究制备方法及主要组分添加量对于催化剂结构和性能的影响。首先,本文利用浸渍-柠檬酸络合法在SiO载体孔道内合成三种A位不同的钙钛矿前体Zn(A)Ti(pt)O/Si O(A=ni、Cu、Co),并经过还原处理后将其应用于丙烷脱氢反应中。研究了不同助剂ni、Cu、Co的A位掺杂对催化剂结构和丙烷脱氢反应性能的影响。结果表明,当A位为助剂ni时,催化剂在丙烷脱氢反应中显示出较好的丙烷转化率和稳定的丙烯选择性。其次,在上述研究基础上,本文制备并考察了钙钛矿型催化剂Zn(ni)Ti O/Si O中ni添加量对催化剂结构和性能的影响,并进一步通过钙钛矿B位pt的引入确定助剂ni的引入量为1.4 wt%,即ni/(ni+Zn)=0.2时,催化剂具有最佳的丙烷脱氢性能。最后,本文进一步调变钙钛矿B位pt的引入量,深入探索了钙钛矿晶格限域对Zn(ni)Ti O/Si O负载的pt-ni双金属催化剂的制备、结构及其丙烷脱氢性能的影响。通过多种技术分析负载的钙钛矿前体及其衍生的催化剂的结构和物化性能。结果表明,催化剂Zn(ni)Ti(pt)O/Si O经还原后形成了pt-ni合金纳米粒子(NPs)并且高度分散在Zn(ni)Ti O上。当pt负载量为0.4 wt%,丙烷转化率达到38.6%,丙烯选择性可达96.6%。pt-ni/Zn(ni)Ti O/Si O催化剂具有优异的催化性能、抗烧结性能以及抗积碳性能。

关键词：钙钛矿 pt-ni双金属丙烷脱氢积碳 pt烧结

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pt-ni/niAlO催化剂制备及菲加氢饱和性能研究

Pt-Ni/NiAlO催化剂制备及菲加氢饱和性能研究

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第四届能源转化化学与技术研讨会

作者：刘道诚荆洁颖王九占冯杰李文英太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室

受空间位阻的影响,末环的吸附活化是稠环芳烃加氢饱和反应的难点之一。本文选取菲为模型化合物,以强化芳烃吸附为目标,采用等体积浸渍法制备了系列ptni/niAlO催化剂,系统考察了pt含量对pt-ni/niAlO催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响。... 详细信息

受空间位阻的影响,末环的吸附活化是稠环芳烃加氢饱和反应的难点之一。本文选取菲为模型化合物,以强化芳烃吸附为目标,采用等体积浸渍法制备了系列ptni/niAlO催化剂,系统考察了pt含量对pt-ni/niAlO催化剂结构和菲加氢饱和性能的影响。结果表明:当反应温度为300℃、氢气压力为5 MPa、重时空速为52 h时,相比于ni/niAlO催化剂,添加0.5 wt%pt的pt-ni/niAlO催化剂可将反应8 h后全氢菲选择性从40%提升至67%,且表观反应速率和转化频率分别提升至1.81×10 mol·kg·s和22.16×10 s。这是因为适宜的pt含量能够稳定菲加氢反应过程中催化剂活性组分ni的缺电子结构,促进芳烃吸附,提高菲加氢饱和活性。

关键词：菲加氢饱和 pt-ni双金属 pt含量

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