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无枝晶锂/钠金属负极的构建及其性能研究

无枝晶锂/钠金属负极的构建及其性能研究

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作者：陈春华上海大学

学位级别：硕士

锂和钠(Li和Na)金属负极的理论比容量高达3861和1165 m Ah g,远高于商业化LIB的石墨负极的比容量(372 m Ah g)。因此,Li/Na金属电池(Lithium/Sodium Metal Batteries,LMB/SMB),被认为是下一代最有前途的储能系统。然而,由于Li/Na金属负... 详细信息

锂和钠(Li和Na)金属负极的理论比容量高达3861和1165 m Ah g,远高于商业化LIB的石墨负极的比容量(372 m Ah g)。因此,Li/Na金属电池(Lithium/Sodium Metal Batteries,LMB/SMB),被认为是下一代最有前途的储能系统。然而,由于Li/Na金属负极均会遭遇枝晶生长的困扰严重地阻碍了LMB和SMB在二次电池领域上大规模的应用。为了解决上述问题,得到长循环稳定的和安全可靠的LMB/SMB,很多研究者提出了设计三维(3D)集流体、优化电解质、构建人工固体电解质界面膜(Solid Electrolyte Interface,SEI膜)、提高基体的润湿能力以及调整电池测试条件等策略解决LMB/SMB负极枝晶生长的问题。其中3D集流体,由于较大的表面积可以有效地降低局部电流密度,使Li/Na金属均匀沉积,从而抑制Li/Na枝晶的生长,因此备受研究者的关注。本课题通过利用经过铂(pt)和钯(Pd)改性的3D铜泡沫(cu foam)构建Li/Na金属负极。其中,pt和Pd能够与Li/Na金属形成合金,可以极大地降低Li/Na的成核过电位,促使Li/Na金属均匀沉积,从而抑制枝晶的生长。此外,pt和Pd较高的亲Li/Na性能够提高Li/Na离子通量,进一步促进Li/Na金属均匀沉积并抑制枝晶的生长。主要研究内容和结果如下:(1)pt改性的cu foam(pt-cu foam)作为Li金属负极的集流体。通过Galvanic Replacement反应制备的pt-cu foam具有较大的表面积和较高的亲Li性,可以有效地降低局部电流密度和Li成核过电位以及能够提高离子通量分布的均匀性。此外,pt原子可以被Li化,Li化的pt原子会溶解在沉积的金属Li中并进入SEI膜中,且能够抑制SEI膜中大的无机晶域的形成,进而提高了Li在电极/电解液界面上的扩散速率。pt原子离开后在pt-cu合金层内留下了微尺寸的空隙,可以为Li沉积提供额外的空间,同时cu foam上的3D骨架也可以有效地减轻Li金属负极在电镀/剥离过程中较大的体积膨胀。因此,Li@pt-cu foam||pt-cu foam@Li对称电池在1 m A cm电流密度和20 m Ah cm超高的面积容量下循环超过900 h。(2)pt-cu foam作为Na金属负极的集流体。pt-cu foam具有大的表面积和高亲Na性。虽然pt原子可以被Na化,但是Na化的pt原子不会溶解进Na相。由pt原子的Na化引起的体积膨胀使pt-cu合金层出现了大量的微尺寸的块体,微尺寸块体之间的空隙和cu foam上的空隙能够为Na沉积提供更多的空位,从而实现对Na枝晶的抑制。因此,Na@pt-cu foam||Na@pt-cu foam对称电池可以在1 m A cm电流密度和20 m Ah cm超高的面积容量下循环超过300 h。(3)Pd改性的cu foam(Pd-cu foam)作为Li金属负极的集流体。本章主要通过使用所制备的Pd-cu foam构建无枝晶Li金属负极。Pd与pt同属于pt系元素,且位于同族,它们具有相似的化学性质。Pd-cu foam具有均匀的3D多孔结构、较大的表面积和较高的亲Li性等特点,极大地降低了成核过电位、界面电阻以及局部电流密度,提高了Li离子通量,促进了Li金属的均匀沉积,从而实现对Li枝晶的抑制。因此,Pd-cu foam|Li半电池能够在0.5 m A cm电流密度和1m Ah cm面积容量下循环超过200次,库伦效率仍高达97%。此外,Pd-cu foam|Li的半电池也能够在10 m A cm超高电流密度和10m Ah cm面积容量下循环23次。

关键词： pt-cu foam Pd-cu foam Li金属负极 Na金属负极无枝晶

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