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二甲醚在pt系催化剂上的电氧化行为初探

高校化学工程学报 2005年第4期19卷 493-497页

作者：赵静尹鸽平邵玉艳高云智哈尔滨工业大学应用化学系黑龙江哈尔滨150001

本实验用化学浸渍-还原法,甲醛为还原剂制备直接二甲醚燃料电池阳极催化剂。用循环伏安法和稳态极化法,采用粉末微电极技术,研究二甲醚在自制pt/C、ptSn/C和ptRu/C催化剂上的氧化行为。研究结果显示,二甲醚在ptRu/C上有较佳的反应活性。... 详细信息

本实验用化学浸渍-还原法,甲醛为还原剂制备直接二甲醚燃料电池阳极催化剂。用循环伏安法和稳态极化法,采用粉末微电极技术,研究二甲醚在自制pt/C、ptSn/C和ptRu/C催化剂上的氧化行为。研究结果显示,二甲醚在ptRu/C上有较佳的反应活性。在ptRu/C催化剂上考察温度对于二甲醚电氧化的催化活性的影响,得出温度的升高有利于二甲醚电氧化的进行。

关键词：直接二甲醚燃料电池电氧化 pt系催化剂粉末微电极

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pt系催化剂制备及丙烷脱氢性能研究

Pt系催化剂制备及丙烷脱氢性能研究

作者：殷超群青岛科技大学

学位级别：硕士

丙烯是一种非常重要的化工生产原料及反应中间体,被广泛应用于生产聚丙烯、环氧丙烷、异丙醇等产品,而且丙烯资源的急缺趋势使得在未来的几十年仍然可以保证其主导地位。随着新型绿色丙烷生产技术的发展,丙烷催化脱氢制丙烯已成为目前... 详细信息

丙烯是一种非常重要的化工生产原料及反应中间体,被广泛应用于生产聚丙烯、环氧丙烷、异丙醇等产品,而且丙烯资源的急缺趋势使得在未来的几十年仍然可以保证其主导地位。随着新型绿色丙烷生产技术的发展,丙烷催化脱氢制丙烯已成为目前比较成熟的工业化生产技术,比蒸汽裂化和流体催化裂化等传统工艺更加经济和环保,不仅充分提高了低碳烷烃的利用率,而且进一步弥补了丙烯的短缺。其中,丙烷脱氢催化剂是脱氢技术的关键所在,决定着脱氢工艺的正常运行。在本论文中,以传统的ptSn/AlO催化剂为基础,分别从载体的制备、筛选、助剂改性、酸处理以及性能优化等方面对催化剂进行了一系列实验,力求设计制备出更加优异的pt系脱氢催化剂。(1)首先在AlO载体的基础上,分别通过溶胶凝胶法、沉淀法、湿混法三种方法向AlO载体引入不同含量的ZrO制备成复合载体,并负载ptSn组分制备了不同的催化剂。研究发现,在三种制备方法中,湿混法制备的复合载体反应性能最好,AlO载体中加入适量的ZrO可以促进ptSn物种的还原,有利于ptSn合金的生成,改善活性组分的分散性,因此其催化活性远高于传统ptSn/AlO催化剂。当ZrO的掺入量为5 wt.%时,ptSn/5ZA催化剂的反应活性最好,丙烷初始转化率为40.4%,丙烯选择性达到81.9%。(2)通过各个复合催化剂的筛选,发现ZrO增强了载体的表面酸性,导致催化剂的快速积碳。为了解决这个问题,以脱氢性能最好的ptSn/5ZA催化剂为基础,通过加入不同含量的碱金属助剂M制备了不同的催化剂。研究发现,随适量的助剂M改性后的催化剂酸性明显减小,催化剂的稳定性和丙烯的选择性也显著改善。当M的加入量为1.5 wt.%时,催化剂的反应性能最好,初始转化率为30.46%,反应10 h后,转化率仅下降了3.08%,丙烯初始选择性达到86.4%,失活常数仅为0.007 h。(3)通过比较氧化铝与氧化锆两种载体对于脱氢反应的差异,研究发现ptSn/ZrO催化剂具有更高的丙烯选择性,但是稳定性较差。因此以一定浓度的HSO、HBO、HPO、HNO对ZrO进行浸渍处理进行研究,并进行了一系列表征。实验结果表明,不同酸处理的催化剂的比表面积和孔容虽有所下降,但较大的孔径有利于物质传递,促进了丙烯的脱附。其中经HNO处理的催化剂效果最好,增强了金属-载体间的相互作用,抑制了活性组分的大规模团聚。且ptSn/HNO-ZrO催化剂的丙烯初始选择性达到88.4%,较未改性催化剂提高了8.8%,失活常数仅有0.007 h。

关键词： pt系催化剂丙烷脱氢锆铝复合载体改性氧化锆

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丙烷催化脱氢制丙烯pt系催化剂研究进展

石油炼制与化工 2019年第12期50卷 102-108页

作者：李修仪周金波黄剑锋卜婷婷马艳捷中国石油石油化工研究院兰州化工研究中心

综述了近年来国内外主要的丙烷脱氢制丙烯工艺技术现状,详细介绍丙烷在pt系催化剂上脱氢的反应机理、载体及助剂,简介了其他丙烷催化脱氢催化剂存在的问题及化学链脱氢技术的优势。不断优化pt系催化剂,降低成本。减少催化剂中pt含量的... 详细信息

综述了近年来国内外主要的丙烷脱氢制丙烯工艺技术现状,详细介绍丙烷在pt系催化剂上脱氢的反应机理、载体及助剂,简介了其他丙烷催化脱氢催化剂存在的问题及化学链脱氢技术的优势。不断优化pt系催化剂,降低成本。减少催化剂中pt含量的同时提高催化剂的稳定性以及开发非铂非铬环保型脱氢催化剂是今后的主要研究方向。

关键词：丙烷催化脱氢丙烯 pt系催化剂

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低碳烷烃脱氢pt系催化剂的研究进展

化学世界 2014年第6期55卷 373-378页

作者：姜冬宇吴文海吴省曾铁强樊志贵缪长喜中国石化上海石油化工研究院上海201208

低碳烷烃脱氢pt系催化剂由于活性较高且对环境友好等优点而被广泛研究。从催化剂的助剂、载体以及制备方法三个方面,综述了近五年的低碳烷烃脱氢pt系催化剂的研究进展,并对pt系催化剂未来的研究方向进行了展望。

关键词：低碳烷烃脱氢 pt系催化剂助剂载体制备方法

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异丁烷脱氢pt系催化剂研究进展

工业催化 2018年第10期26卷 13-19页

作者：许浩宋宁邴连成王芳韩德志王峰忠王广建青岛科技大学化工学院山东青岛266042 山东东方宏业化工有限公司山东潍坊262725

介绍异丁烷脱氢制备异丁烯pt系催化剂的研究进展,表明催化剂的活性中心、载体和助剂对异丁烷脱氢反应性能影响较大。催化剂活性中心的积炭覆盖和烧结是催化剂失活的直接原因;载体的酸性有助于调变积炭的形成速率,而活性中心与助剂的交... 详细信息

介绍异丁烷脱氢制备异丁烯pt系催化剂的研究进展,表明催化剂的活性中心、载体和助剂对异丁烷脱氢反应性能影响较大。催化剂活性中心的积炭覆盖和烧结是催化剂失活的直接原因;载体的酸性有助于调变积炭的形成速率,而活性中心与助剂的交互作用可促使积炭的表面迁移;活性中心与载体的交互作用有利于减少活性中心的烧结。

关键词：催化剂工程异丁烷脱氢 pt系催化剂积炭

低碳烷烃催化脱氢催化剂的专利概况及pt系催化剂发展路线

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当代石油石化 2016年第9期24卷 13-19页

作者：李明林刘淑鹤王振宇中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院辽宁抚顺113001

介绍了低碳烷烃催化脱氢领域pt系催化剂和Cr系催化剂的专利概况,重点分析了UOP、BASF、中国石化、法国石油研究院和康菲石油等跨国石油公司的pt系催化剂的发展路线,以期给研发方向提供启示。同时指出国内公司也应及时跟踪该领域的最新... 详细信息

介绍了低碳烷烃催化脱氢领域pt系催化剂和Cr系催化剂的专利概况,重点分析了UOP、BASF、中国石化、法国石油研究院和康菲石油等跨国石油公司的pt系催化剂的发展路线,以期给研发方向提供启示。同时指出国内公司也应及时跟踪该领域的最新研究进展,做好专利布局。

关键词：低碳烷烃脱氢 pt系催化剂专利

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异丁烷脱氢制异丁烯pt系催化剂技术进展

异丁烷脱氢制异丁烯Pt系催化剂技术进展

基于蛋白分子组装pt系合金纳米催化剂及催化性能研究

第十一届全国工业催化技术及应用年会

作者：季静纪玉国中国石化北京北化院燕山分院

介绍了异丁烷脱氢制异丁烯的反应过程和异丁烯用途,综述了异丁烷脱氢制异丁烯pt系催化剂的研究进展,分析了载体选取和改性以及不同助剂的添加等对pt系催化剂反应性能的影响,对pt系催化剂研究进行了展望。

关键词：异丁烷脱氢 pt系催化剂

来源： cnki会议评论

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基于蛋白分子组装Pt系合金纳米催化剂及催化性能研究

作者：牛云凤燕山大学

学位级别：硕士

pt系催化剂由于在催化、磁学、光学等方面的优势,被广泛应用于燃料电池等领域。然贵金属的储量极其稀少、成本又贵,严重地阻挠了他们的商业化进程。pt系合金催化剂的出现,在降低了贵金属(pt)的耗量的同时,也很大程度提升了其电催化性能... 详细信息

pt系催化剂由于在催化、磁学、光学等方面的优势,被广泛应用于燃料电池等领域。然贵金属的储量极其稀少、成本又贵,严重地阻挠了他们的商业化进程。pt系合金催化剂的出现,在降低了贵金属(pt)的耗量的同时,也很大程度提升了其电催化性能及稳定性,故成为人们关注的热点。本课题使胰岛素纤维作模板,成功制出藤缠树结构的pt-Rh纳米线,一维(1D)pt-Rh-Pd纳米链,pt-Fe纳米线及pt-Fe-Ni纳米线。合成出的pt系合金纳米材料用X射线衍射(XRD)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)等对产物的组成、形态和结构进行表征,并研究了他们的电化学性能。论文的内容主要有:(1)胰岛素纤维作模板制取藤缠树结构的pt-Rh纳米线及一维结构的pt-Rh-Pd纳米链。合成的纳米颗粒尺寸均一,粒径约为2.0 nm,所有的粒子均沿螺旋结构的胰岛素纤维轴向分布,组装成一维结构,长度达微米级。考察前驱盐里不同的ptCl4、RhCl3、K2PdCl6的摩尔比例、加入量、还原剂种类等因素对合成产物形貌的影响。电化学的测试显示,藤缠树pt-Rh纳米线和pt-Rh-Pd纳米链对甲醇催化的前扫峰电流密度分别是1.07 mA cm-2和1.48 mA cm-2,是商用pt/C(0.89 mA cm-2)的1.2～1.7倍。(2)以胰岛素纤维作模板制取直径均一,约2 nm,长微米级的pt-Fe纳米线和pt-Fe-Ni纳米线。考察前驱盐里不同的ptCl4和FeCl3的摩尔比例及ptCl4、FeCl3和Ni(NO3)2的加入量、蛋白浓度等因素对合成产物形貌的影响。电化学测试显示,pt-Fe和pt-Fe-Ni纳米线对甲醇催化的前扫峰电流密度分别是2.21 mA cm-2和4.18 mA cm-2,是商用pt/C催化剂(0.89 mA cm-2)的2.5～4.7倍;pt-Fe和pt-Fe-Ni纳米线对乙醇催化的前扫峰电流密度分别是1.01 mA cm-2和1.94 mA cm-2,是商用pt/C(0.71 mA cm-2)的1.4～2.7倍;氧化还原测试(ORR)显示,pt-Fe-Ni和pt-Fe纳米线的氧化还原能力也明显高于商用pt/C催化剂。其中,pt-Fe-Ni纳米线的比表面积的活性就比商用pt/C高66%。

关键词：燃料电池 pt系催化剂胰岛素纤维纳米线纳米链氧化还原能力

pt系丙烷脱氢催化剂的合成、表征及性能评价研究

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Pt系丙烷脱氢催化剂的合成、表征及性能评价研究

作者：石博天津工业大学

学位级别：硕士

丙烯作为一种重要的原料,可用于生产一系列的化工产品。其中,丙烷脱氢是生产丙烯的重要途径之一。高效催化剂的设计和开发是降低生产成本、提高生产效率的有效途径。作为商业化的催化剂,因较高的反应温度而导致的pt颗粒聚集生长和积炭... 详细信息

丙烯作为一种重要的原料,可用于生产一系列的化工产品。其中,丙烷脱氢是生产丙烯的重要途径之一。高效催化剂的设计和开发是降低生产成本、提高生产效率的有效途径。作为商业化的催化剂,因较高的反应温度而导致的pt颗粒聚集生长和积炭而导致的较差的稳定性,是pt系催化剂需克服的难点。为提高pt系丙烷脱氢催化剂的稳定性,本文从AlO载体和助剂两个方面入手进行研究,具体内容如下:1.选取四种不同的AlO小球作为pt系丙烷脱氢催化剂的载体,通过浸渍法制备了一系列pt/AlO催化剂。详细研究了载体的水热稳定性、催化剂的理化性质、丙烷脱氢反应的催化性能以及催化剂的失活等,并揭示了催化剂的性质和反应活性之间的关系。结果表明,较高的载体比表面积、较小的孔径和适宜的酸强度有利于脱氢反应。此外,载体表面的酸性有助于丙烷的吸附和活化。随着积炭增加,反应转化率下降,但丙烯选择性提升。2.通过探究助剂（Sn、Zn、Zr和W）对pt/AlO催化剂的脱氢性能的影响,可以得出:助剂的添加有利于pt颗粒的分散,并提升抗烧结能力。助剂还可以降低催化剂表面的酸性,有效抑制焦炭的形成,提高丙烯的选择性和催化剂的稳定性。

关键词：丙烯丙烷脱氢 pt系催化剂 Al2O3载体助剂