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介孔pt/MoSAPO-11-M催化剂在正十二烷临氢异构化反应中的催化性能

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石油学报（石油加工） 2023年第4期39卷 760-770页

作者：尹成友贾学芹王思铭张磊傅雯倩常州大学石油化工学院江苏常州213164

以二正丙胺为结构导向模板剂、有机硅季铵盐为介孔模板剂,采用水热法合成金属Mo掺杂介孔SAPO-11得到MoSAPO-11-M沸石,并以其为载体负载pt制备pt/MoSAPO-11-M催化剂。采用XRD、N 2吸附-脱附、NH 3-TPD、吡啶吸附红外光谱、H 2-TPR、SEM和... 详细信息

以二正丙胺为结构导向模板剂、有机硅季铵盐为介孔模板剂,采用水热法合成金属Mo掺杂介孔SAPO-11得到MoSAPO-11-M沸石,并以其为载体负载pt制备pt/MoSAPO-11-M催化剂。采用XRD、N 2吸附-脱附、NH 3-TPD、吡啶吸附红外光谱、H 2-TPR、SEM和TEM等手段对沸石及催化剂进行表征,并考察pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷临氢异构化反应性能。结果表明:不完美球形的MoSAPO-11-M沸石的外表面积(123 m^(2)/g)和总酸量(266μmol/g)均高于球形形貌的微孔SAPO-11沸石(51 m^(2)/g和163μmol/g),而且MoSAPO-11-M沸石具有更多的Bronsted酸位点;pt/MoSAPO-11-M催化剂上pt的平均颗粒尺寸为2.61 nm,小于pt/SAPO-11催化剂(4.30 nm);在反应温度340℃、反应压力2 MPa、氢气与正十二烷体积比600、质量空速2.25 h-1条件下,pt/MoSAPO-11-M催化剂作用下正十二烷转化率92.8%、异构化选择性92.2%以及双支链异构体的选择性38.7%。

关键词： Mo掺杂的介孔SAPO-11沸石 Pt催化剂临氢异构化正十二烷双支链异构体

常规干燥氧化石墨烯制备高性能pt加氢催化剂

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石油化工 2023年第5期52卷 608-614页

作者：李剑李梓楠马启朋吴冰峰杨丽娜辽宁石油化工大学石油化工学院辽宁抚顺113001 中国石油抚顺石化分公司石油二厂辽宁抚顺113000

采用Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),制备过程中分别采用了冷冻干燥和常规干燥(干燥温度分别为60℃和100℃),制得的GO分别记为GO-LT,GO-60,GO-100,并利用乙二醇还原法制备了pt/rGO(rGO为还原GO)催化剂。采用XRD,FTIR,AFM,XPS,H_(2)-TPR... 详细信息

采用Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),制备过程中分别采用了冷冻干燥和常规干燥(干燥温度分别为60℃和100℃),制得的GO分别记为GO-LT,GO-60,GO-100,并利用乙二醇还原法制备了pt/rGO(rGO为还原GO)催化剂。采用XRD,FTIR,AFM,XPS,H_(2)-TPR等方法对GO和pt/rGO进行了表征,并将催化剂用于萘加氢制十氢萘反应,考察了干燥温度对GO和pt/rGO的结构、物化性质及pt/rGO加氢脱芳烃催化性能的影响。实验结果表明,干燥温度升高有利于pt纳米粒子的分散,且能够促进含氧官能团的还原,但容易使石墨层堆叠;pt/rGO-60催化剂的pt纳米粒子分散度高,且石墨层没有严重堆叠,因此pt/rGO-60催化剂的活性和十氢萘选择性明显高于pt/rGO-LT和pt/rGO-100,实现了萘的高效深度加氢饱和。

关键词：萘加氢脱芳烃石墨烯 Pt催化剂常规干燥

球形Al_(2)O_(3)载体成型、表征及其对pt系丙烷脱氢催化剂性能的影响

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石油化工 2023年第5期52卷 601-607页

作者：刘红梅中石化(北京)化工研究院有限公司北京100013

以两种性能差异明显的拟薄水铝石PB-0104和P-DF-03-LS为原料,采用挤压制球法制备了系列球形Al_(2)O_(3)载体;再通过浸渍法将主活性组分pt、助剂Sn/Na负载在球形Al_(2)O_(3)载体上制备了pt系丙烷催化脱氢制丙烯(PDH)催化剂,并考察了各催... 详细信息

以两种性能差异明显的拟薄水铝石PB-0104和P-DF-03-LS为原料,采用挤压制球法制备了系列球形Al_(2)O_(3)载体;再通过浸渍法将主活性组分pt、助剂Sn/Na负载在球形Al_(2)O_(3)载体上制备了pt系丙烷催化脱氢制丙烯(PDH)催化剂,并考察了各催化剂在PDH反应中的催化性能。采用颗粒机械强度测试、XRD、N2吸附-脱附、NH3-TPD、TG等表征方法研究了球形Al_(2)O_(3)载体及pt系催化剂的物理化学特性。实验结果表明,拟薄水铝石本身性质对球形Al_(2)O_(3)载体的结构特征影响显著;将60%(w)的拟薄水铝石PB-0104和40%(w)的拟薄水铝石P-DF-03-LS配合使用作为Al_(2)O_(3)载体的制备原料,得到的球形Al_(2)O_(3)载体试样平均颗粒强度为33.1 N,制备的pt系催化剂试样CAT-P60L40在PDH反应中表现出了最优的催化性能,丙烷平均转化率可达42.5%,丙烯平均产率为39.1%,丙烯平均选择性为91.8%。

关键词：球形Al_(2)O_(3) 拟薄水铝石挤压成球 Pt催化剂丙烷脱氢

pt/CexZr1-xO2催化剂上丙烷完全氧化性能研究

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中国稀土学报 2020年第1期38卷 31-39页

作者：廖文敏卢英赵培培宋宇鹏王月娟罗孟飞浙江师范大学化学与生命科学学院先进催化材料教育部重点实验室浙江金华321004 金华职业技术学院浙江金华321004

采用沉淀法制备了ZrO2,CeO2和Ce0.7Zr0.3O2载体,并用浸渍法制备负载型Pt催化剂。考察了500和900℃焙烧催化剂的丙烷完全氧化性能和水汽对丙烷氧化反应的影响。对于500℃焙烧的催化剂,催化剂的丙烷氧化活性顺序为:pt/ZrO2-500>pt/CeO2-50... 详细信息

采用沉淀法制备了ZrO2,CeO2和Ce0.7Zr0.3O2载体,并用浸渍法制备负载型Pt催化剂。考察了500和900℃焙烧催化剂的丙烷完全氧化性能和水汽对丙烷氧化反应的影响。对于500℃焙烧的催化剂,催化剂的丙烷氧化活性顺序为:pt/ZrO2-500>pt/CeO2-500>pt/Ce0.7Zr0.3O2-500;而经900℃焙烧的催化剂活性顺序为:pt/ZrO2-900>pt/Ce0.7Zr0.3O2-900>pt/CeO2-900。反应气氛中水汽的存在对两种pt/ZrO2催化剂的活性均有抑制作用(T50温度均提高了10~15℃);而对于pt/CeO2-500催化剂有抑制作用(T50温度提高10℃),但对pt/CeO2-900催化剂活性有促进作用(T50温度下降25℃);对于两种pt/Ce0.7Zr0.3O2催化剂活性具有促进作用(T50温度均下降5~25℃)。表征结果表明催化剂的活性与其表面pt物种价态密切相关,催化剂表面上pt0物种有利于活性的提高。pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂中只含有氧化态pt物种(pt^2+),而pt/Ce0.7Zr0.3O2-900催化剂中则含有部分金属态pt物种,因此其活性高于pt/Ce0.7Zr0.3O2-500催化剂。

关键词：铈锆固溶体 Pt催化剂丙烷氧化 pt物种价态反应活性位

MnO_x对pt/CeZrO_2催化剂在水汽和CO_2环境下CO氧化的影响

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化工学报 2018年第4期69卷 1484-1492页

作者：朱丽邓芸宋宇鹏王月娟鲁继青罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004 金华职业技术学院化工与制药学院浙江金华321017

以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分... 详细信息

以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分数)时活性最佳。MnO_x的添加降低了pt颗粒尺寸并影响催化剂还原性能从而促进反应活性。水汽和CO_2对pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化活性有抑制作用,而MnO_x的加入能显著提高催化剂的抗水汽和CO_2的能力。反应动力学结果表明,在pt/CeZrO_2催化剂上,反应气中引入H_2O和CO_2后,CO的反应级数有明显升高,说明H_2O和CO_2在催化剂表面与CO竞争吸附,导致CO反应活性下降;而在pt/MnO_x/CeZrO_2催化剂上,CO的反应级数略有升高,说明MnO_x的添加能有效抑制H_2O和CO_2与CO的竞争吸附,从而改善了催化剂的抗H_2O和CO_2性能。

关键词： Pt催化剂 CO氧化 MnOx 动力学

酸处理的纳米ZSM-22沸石负载Pt催化剂对正十二烷的加氢异构化性能

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石油学报（石油加工） 2021年第6期37卷 1321-1328页

作者：郭亮张磊张伟朱焕杰张瑞琪白雪瑞常州大学华罗庚学院江苏常州213164 常州大学石油化工学院江苏常州213164

采用铵交换-稀硝酸脱铝相结合的方法处理针状形貌ZSM-22(De-HZSM-22)和纳米ZSM-22(De-HZSM-22-NA)沸石,并以De-HZSM-22、De-HZSM-22-NA和铵交换的针状形貌ZSM-22(HZSM-22)沸石为载体,采用等体积浸渍的方法制备Pt催化剂(pt/De-HZSM-22、pt/De-HZSM-22-NA和pt/HZSM-22),研究其对长链烷烃正十二烷的加氢异构化性能。通过X射线衍射、N_(2)吸附-脱附、氨气程序升温脱附、氢气程序升温还原、透射电子显微镜等手段对催化剂进行系列表征。结果表明:pt/De-HZSM-22-NA与pt/De-HZSM-22的催化活性相当,均低于pt/HZSM-22。但是pt/De-HZSM-22-NA具有更高的异构体选择性,在反应压力2.0 MPa、H_(2)体积流量为40 mL/min、质量空速2.5 h^(-1)的条件下,320℃时得到最佳的异构体收率为80.0%,高于pt/HZSM-22(300℃,70.2%)和pt/De-HZSM-22(320℃,71.6%)的最佳收率;对应地,pt/De-HZSM-22-NA的裂化选择性为10.8%,低于pt/HZSM-22的21.6%和pt/De-HZSM-22的21.1%。

关键词：加氢异构 ZSM-22 Pt催化剂正十二烷

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pt基催化剂在PEMFC中的研究进展

电池 2023年

作者：刘航成陶泽宇刘建峰施正荣上海非碳基能源转换与利用研究院上海电力大学能源与机械工程学院

质子交换膜燃料电池（PEMFC）被广泛应用于可移动汽车发动机、固定或者便携式电源的新能源转换装置等，有着高效、无污染、启动速度快等优点。pt基催化剂是氧还原反应中有效的催化剂，但pt的资源有限、价格昂贵、负载量高，限制了PEMFC... 详细信息

质子交换膜燃料电池（PEMFC）被广泛应用于可移动汽车发动机、固定或者便携式电源的新能源转换装置等，有着高效、无污染、启动速度快等优点。pt基催化剂是氧还原反应中有效的催化剂，但pt的资源有限、价格昂贵、负载量高，限制了PEMFC的大规模应用。对pt基催化剂在催化过程中通过更改催化剂成分和载体特性以达到更好的催化效果进行综述，在降低pt含量的同时，提高了催化剂的活性，使pt基催化剂廉价且稳定。

关键词：质子交换膜燃料电池(PEMFC) 氧还原反应(ORR) Pt催化剂掺杂合金化核壳结构

CeO2对pt/TiO2-Al2O3催化剂氧化及抗老化性能的影响

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稀有金属 2016年第7期40卷 673-678页

作者：李翔杨冬霞陈瑞青常仕英王鹏赵云昆昆明贵金属研究所稀贵金属综合利用新技术国家重点实验室云南昆明650106 昆明贵研催化剂有限责任公司云南昆明650101 中国汽车技术研究中心天津300162

pt/TiO_2-Al_2O_3对CO,HC以及NOx均有较好的催化氧化活性,但钛铝载体在高温下易发生相变,导致pt团聚烧结而失活,CeO_2作为助剂可与贵金属发生电子间作用,提高其抗老化性能。通过分步负载的方法,采用浸渍法先对钛铝载体负载不同质量分数... 详细信息

pt/TiO_2-Al_2O_3对CO,HC以及NOx均有较好的催化氧化活性,但钛铝载体在高温下易发生相变,导致pt团聚烧结而失活,CeO_2作为助剂可与贵金属发生电子间作用,提高其抗老化性能。通过分步负载的方法,采用浸渍法先对钛铝载体负载不同质量分数的CeO_2,烘干后再对其二次浸渍,负载0.7%(质量分数)的pt,考查CeO_2负载量对催化剂催化氧化活性的影响,由此筛选出性能较好的催化剂,在1000℃条件下进行老化处理,对比老化前后其物理化学性质以及催化性能,最后对催化剂老化样进行了物相分析。结果表明负载1%(质量分数)的CeO_2不但可以提高催化剂对CO和C_3H_6的氧化活性,而且显著改善了催化剂的抗老化性能,老化样的NO_2最大生成量可达112×10^(-6),较未添加CeO_2的催化剂老化样增加了23×10^(-6),且其温度窗口更宽,说明CeO_2作为pt/TiO_2-Al_2O_3催化剂助剂有很大的潜在应用价值。

关键词： CeO2 Pt催化剂氧化 NO2 抗老化性能

pt/MOx（M=Ni, Fe, Co, Ce）催化剂上CO氧化反应中抗H2O与CO2的性能研究

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分子催化 2019年第4期33卷 309-322页

作者：邢金媛朱梦婷王婷李艳明鲁继青浙江师范大学物理化学研究所先进催化材料教育部重点实验室浙江金华321004 浙江师范大学图文信息中心浙江金华321004

我们研究了4种负载型Pt催化剂(1pt/NiO、 1pt/FeOx、 1pt/Co3O4和pt/CeO2)上不同反应条件下CO氧化活性及抗H2O和CO2性能.发现反应气氛中CO2的加入与CO形成了竞争吸附,并在催化剂表面形成了碳酸盐物种堵塞了活性位,从而导致催化剂失活.... 详细信息

我们研究了4种负载型Pt催化剂(1pt/NiO、 1pt/FeOx、 1pt/Co3O4和pt/CeO2)上不同反应条件下CO氧化活性及抗H2O和CO2性能.发现反应气氛中CO2的加入与CO形成了竞争吸附,并在催化剂表面形成了碳酸盐物种堵塞了活性位,从而导致催化剂失活.反应气氛中H2O的加入对1pt/CeO2催化剂的活性有所抑制,但对1pt/FeOx、 1pt/NiO和1pt/Co3O4催化剂的活性却有促进作用.在1pt/FeOx和1pt/CeO2催化剂上的分步反应实验和动力学研究表明,尽管H2O的加入在两种催化剂上均与CO形成了竞争吸附,但在1pt/FeOx催化剂上H2O在载体表面解离形成的羟基更易与CO反应,开辟了新的反应途径,从而提高了反应性能.此外, H2O的加入能有效分解该催化剂上的碳酸盐物种,从而保持了其稳定性.

关键词： Pt催化剂 CO氧化抗H2O与抗CO2能力实际反应条件动力学