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Photoregulated supramolecular hydrogels driven by polyradical interactions

Chinese Chemical Letters 2023年第7期34卷 340-344页

作者： Zehao Gong Qiang Yan State Key Laboratory of Molecular Engineering of Polymers and Department of Macromolecular Science Fudan UniversityShanghai 200433China

Organic radical as a powerful tool has been extensively applied in synthetic chemistry. However, harnessing radical-mediated noncovalent interactions to fabricate soft materials remains elusive. Here we report a new category of supramolecular hydrogel system held by multiple radical-radical(polyradical) interactions, and its photosensitive cross-linking structure. A simple polyacrylamide with triarylamine(TAA)pendants is designed as the precursor. The TAA units in polymer can be converted into active TAA^(·+)radical cations with light and further associate each other via TAA^(·+)–TAA^(·+)stacking interactions to form stable supramolecular network. Temporal control of the light irradiation dictates the degree of radical stacks, thus regulating the mechanical performance of the resulting hydrogel materials on-demand. Moreover, the reversible collapse of this hydrogels can be promoted by adding radical scavenger or exerting reduction voltage.

关键词： Radical-radical interactions Polyradical Supramolecular hydrogel Polymer network photoresponsiveness

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金属有机框架中的光响应金属有机多面体:实现“真正”的响应

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Science China Materials 2023年第7期66卷 2726-2732页

作者：汪声涛谈朋翁文强郑龙刘晓勤孙林兵 State Key Laboratory of Materials-Oriented Chemical Engineering Jiangsu National Synergetic Innovation Center for Advanced Materials(SICAM)College of Chemical EngineeringNanjing Tech UniversityNanjing 211816China

光响应金属有机多面体(PMOP)在吸附、催化和分子包裹等应用中显示出可控的性质,但PMOP的聚集导致分子无法进入其内部的纳米笼并且光调节效率低.本工作合成了一种具有偶氮苯侧基的新型光响应MOP(PM_(2)L_(4)),并将其分散到金属有机框架(M... 详细信息

光响应金属有机多面体(PMOP)在吸附、催化和分子包裹等应用中显示出可控的性质,但PMOP的聚集导致分子无法进入其内部的纳米笼并且光调节效率低.本工作合成了一种具有偶氮苯侧基的新型光响应MOP(PM_(2)L_(4)),并将其分散到金属有机框架(MOF,PCN-333)的孔道中.制备的PM_(2)L_(4)@MOF复合材料显示出明显改善的CO_(2)捕获能力和光响应效率.在可见光照射下,偶氮苯基团处于反式构型,CO_(2)分子可以自由进入PM_(2)L_(4)的纳米空间.在紫外光照射下,偶氮苯基团转变为顺式构型并阻碍CO_(2)进入PM_(2)L_(4).在紫外/可见光的交替照射下,PM_(2)L_(4)的偶氮苯基团能够实现可逆的顺式-反式转化.在光照调节下,PM_(2)L_(4)@MOF复合材料对CO_(2)的吸附变化为15.5%,远高于聚集态的PM_(2)L_(4)(5.9%).

关键词： metal-organic polyhedra metal-organic frameworks adsorption photoresponsiveness azobenzene derivatives

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