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Conversion of CO into CO_(2) by high active and stable pdni nanoparticles supported on a metal-organic framework

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Frontiers of Chemical Science and Engineering 2022年第7期16卷 1139-1148页

作者： Fateme Abbasi Javad Karimi-Sabet Zeinab Abbasi Cyrus Ghotbi Department of Petroleum and Chemical Engineering Sharif University of TechnologyTehranIran Nuclear Fuel Cycle Research School Nuclear Science and Technology Research InstituteTehranIran

The solubility of Pd(NO_(3))_(2) in water is moderate whereas it is completely soluble in diluted HNO_(3) solution. Pd/MIL-101(Cr) and Pd/MIL-101-NH_(2)(Cr) were synthesized by aqueous solution of Pd(NO_(3))_(2) and Pd(NO_(3))_(2) solution in dilute HNO_(3) and used for CO oxidation reaction. The catalysts synthesized with Pd(NO_(3))_(2) solution in dilute HNO_(3) showed lower activity. The aqueous solution of Pd(NO_(3))_(2) was used for synthesis of mono-metal Ni, Pd and bimetallic pdni nanoparticles with various molar ratios supported on MOF. Pd_(70)Ni_(30)/MIL-101(Cr) catalyst showed higher activity than monometallic counterparts and Pd+ Ni physical mixture due to the strong synergistic effect of pdni nanoparticles, high distribution of pdni nanoparticles, and lower dissociation and desorption barriers. Comparison of the catalysts synthesized by MIL-101(Cr) and MIL-101-NH_(2)(Cr) as the supports of metals showed that Pd/MIL-101-NH_(2)(Cr) outperforms Pd/MIL-101-(Cr) because of the higher electron density of Pd resulting from the electron donor ability of the NH_(2) functional group. However, the same activities were observed for Pd_(70)Ni_(30)/MIL-101(Cr) and Pd_(70)Ni_(30)/MIL-101-NH_(2)(Cr), which is due to a less uniform distribution of Pd nanoparticles in Pd_(70)Ni_(30)/MIL-101-NH_(2)(Cr) originated from amorphization of MIL-101-NH_(2)(Cr) structure during the reduction process. In contrast, Pd_(70)Ni_(30)/MIL-101(Cr) revealed the stable structure and activity during reduction and CO oxidation for a long time.

关键词： CO oxidation heterogeneous catalysis metal-organic framework NH_(2)functional group pdni

Reduced graphene oxide supported pdni alloy nanocrystals for the oxygen reduction and methanol oxidation reactions

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Green Energy & Environment 2018年第4期3卷 375-383页

作者： Hui-Min Liu Shu-He Han Ying-Ying Zhu Pei Chen Yu Chen Key Laboratory of Macromolecular Science of Shaanxi Province Shaanxi Key Laboratory for Advanced Energy Devices School of Materials Science and Engineering Shaanxi Normal University

The research on electrocatalysts with relatively lower price than Pt and excellent electrocatalytic performance for the cathode oxygen reduction reaction(ORR) and anode methanol oxidation reaction(MOR) is vital for the development of direct methanol fuel cells(DMFCs). In this work, we develop a cyanogel-reduction method to synthesize reduced graphene oxide(rGO) supported highly dispersed pdni alloy nanocrystals(pdni/rGO) with high alloying degree and tunable Pd/Ni ratio. The large specific surface area and the d-band center downshift of Pd result in excellent activity of Pd4 Ni1/rGO nanohybrids for the ORR. The modification of Pd electronic structure can facilitate the adsorption of CH3 OH on Pd surface and the highly oxophilic property of Ni can eliminate/mitigate the COadsintermediates poisoning, which make pdni/r GO nanohybrids possess superior MOR activity. In addition, rGO improve the stability of pdni alloy nanocrystals for the ORR and MOR. Due to high activity and stability for the ORR and MOR, pdni/rGO nanohybrids are promising to be an available bifunctional electrocatalyst in DMFCs.

关键词： Cyanogel reduction Reduced graphene oxide pdni alloy nanocrystals Oxygen reduction reaction Methanol oxidation reaction

不同退火气氛对pdni氢气传感器的性能影响研究

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真空科学与技术学报 2024年第11期44卷 969-975页

作者：李祎龙张虹金凡亚姚明镜黄熠杨彪但敏唐语杉褚力马韦刚核工业西南物理研究院成都610207 中国核动力研究设计院成都610041

氢能是最有望代替化石能源的清洁能源之一,其具有易生产、高效和清洁环保等优点。但当氢气浓度达到4%~75.6%时,极易发生爆炸,所以在氢气的生产制备、储存、运输、分配和应用过程中,氢气浓度监测极为重要。文章采用磁控溅射技术和MEMS工... 详细信息

氢能是最有望代替化石能源的清洁能源之一,其具有易生产、高效和清洁环保等优点。但当氢气浓度达到4%~75.6%时,极易发生爆炸,所以在氢气的生产制备、储存、运输、分配和应用过程中,氢气浓度监测极为重要。文章采用磁控溅射技术和MEMS工艺制备了薄膜厚度为90 nm的pdni合金薄膜,针对pdni合金薄膜氢气传感器的零点漂移问题,采用空气和氩气进行退火处理,退火温度和时间设置为250℃和2 h,随后测试了不同退火气氛下的pdni合金薄膜氢气传感器的氢敏响应特性。研究表明:空气退火后,pdni薄膜氧化严重,不能对H2有较好地响应;Ar退火后,pdni薄膜合金化程度增强,薄膜缺陷减少,降低了pdni合金薄膜传感器的响应值及灵敏度、延长响应时间,但会使材料结构更加稳定,可以抑制传感器的零点漂移现象,相较于未退火样品优化了50%左右,传感器响应更加稳定。

关键词：氢气传感器薄膜 pdni 零点漂移

碱性介质中甲醇在pdni/MWCNT上的电化学氧化

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沈阳理工大学学报 2012年第4期31卷 68-71页

作者：张宇陈维民沈阳理工大学环境与化学工程学院辽宁沈阳110159

采用乙二醇还原方法制备直接甲醇燃料电池阳极pdni/MWCNT催化剂。通过循环伏安、线性扫描、计时电流及电化学阻抗谱等测试,研究pdni/MWCNT在碱性介质中对甲醇电氧化反应的催化性能。结果表明,与Pd/MWCNT相比,pdni/MWCNT具有较高的甲醇... 详细信息

采用乙二醇还原方法制备直接甲醇燃料电池阳极pdni/MWCNT催化剂。通过循环伏安、线性扫描、计时电流及电化学阻抗谱等测试,研究pdni/MWCNT在碱性介质中对甲醇电氧化反应的催化性能。结果表明,与Pd/MWCNT相比,pdni/MWCNT具有较高的甲醇氧化活性,Ni的引入加速了中间物种的氧化,使甲醇氧化反应在较低电位发生;pdni/MWCNT显示出较低的活性衰减速率,表明其具有良好的抗中毒能力。

关键词：电催化剂甲醇电氧化 pdni

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钯镍/碳纳米管复合物对乙醇氧化的电活性

电源技术 2013年第5期37卷 763-766页

作者：孙丽枝易清风湖南科技大学化学化工学院湖南湘潭411201

采用电沉积法,在Ti电极以及多壁碳纳米管(MWCNTs)修饰的Ti电极(MWCNT/Ti)上电沉积Pd和pdni纳米颗粒,制备pdni/MWCNT/Ti、Pd/MWCNT/Ti和pdni/Ti复合催化剂。扫描电子显微镜(SEM)显示,MWCNT负载的纳米颗粒有较好的分散程度。循环伏安(CV)... 详细信息

采用电沉积法,在Ti电极以及多壁碳纳米管(MWCNTs)修饰的Ti电极(MWCNT/Ti)上电沉积Pd和pdni纳米颗粒,制备pdni/MWCNT/Ti、Pd/MWCNT/Ti和pdni/Ti复合催化剂。扫描电子显微镜(SEM)显示,MWCNT负载的纳米颗粒有较好的分散程度。循环伏安(CV)结果表明,pdni/MWCNT/Ti电极上乙醇阳极氧化峰电流密度(23.44mA/cm2)大大高于pdni/Ti、Pd/MWCNT/Ti电极,其交换电流密度为23.86×10-7A/cm2,是Pd/MWCNT/Ti(0.65×10-7A/cm2)催化剂的37倍。经过3600s恒电位电解,在pdni/MWCNT/Ti电极上乙醇氧化的电流密度是在Pd/MWCNT/Ti电极上的2倍,说明pdni/MWCNT/Ti对乙醇氧化具有较稳定的电催化活性。交流阻抗(EIS)测试表明,pdni/MWCNT/Ti电极在碱性溶液中对乙醇氧化具有较低的电荷传递电阻。实验结果表明适量镍的掺杂不但增强了催化剂对乙醇催化氧化的活性,而且提高了催化剂的稳定性。通过pdni/MWCNT与pdni对乙醇的电化学氧化的催化活性的比较,也说明MWCNT是一类很好的催化剂载体。

关键词： pdni MWCNT Ti 电沉积多壁碳纳米管乙醇氧化钯电极

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2,4-DNI铅盐的合成及性能

火炸药学报 2006年第6期29卷 23-26页

作者：郑晓东崔荣李洪丽王民涛王江宁钟雷姜俊张志忠西安近代化学研究所陕西西安710065

为解决惰性催化剂加入到固体推进剂中引起能量降低的问题,以咪唑为原料经两步硝化、热重排和复分解反应合成了一种新型含能燃烧催化剂2,4-DN I铅盐(PDN I)。测试了其机械感度、相容性等性能,并与PNTO进行了比较。结果表明,PNTO和PDN I与... 详细信息

为解决惰性催化剂加入到固体推进剂中引起能量降低的问题,以咪唑为原料经两步硝化、热重排和复分解反应合成了一种新型含能燃烧催化剂2,4-DN I铅盐(PDN I)。测试了其机械感度、相容性等性能,并与PNTO进行了比较。结果表明,PNTO和PDN I与NC/NG体系均具有较好的化学相容性,比PNTO具有更低的机械感度和更好的热稳定性。将其作为含能燃烧催化剂应用于固体推进剂中,考察其对燃烧性能的影响,结果表明,PDN I在螺压改性双基推进剂配方中的燃烧催化作用与2,4-二羟基苯甲酸铅相当。

关键词：有机化学二硝基咪唑铅盐 pdni PNTO 含能燃烧催化剂固体推进剂

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对氯硝基苯加氢合金催化剂的研究

对氯硝基苯加氢合金催化剂的研究

作者：刘红梅海南大学

学位级别：硕士

核壳型纳米粒子具有优越的物理化学性质、良好的单分散性以及高温稳定性等特殊性质,因此被广泛应用于化工、催化、能源、生物医学等领域。贵金属由于具有良好的性能,在近几十年的核壳型纳米粒子研究中的应用非常广泛,然而,尽管以贵金属... 详细信息

核壳型纳米粒子具有优越的物理化学性质、良好的单分散性以及高温稳定性等特殊性质,因此被广泛应用于化工、催化、能源、生物医学等领域。贵金属由于具有良好的性能,在近几十年的核壳型纳米粒子研究中的应用非常广泛,然而,尽管以贵金属为核的核壳型纳米粒子表现出非常优异的催化活性,但贵金属的高昂费用使得其在工业应用中的成本大大提高。因此,如何降低成本并提高贵金属的催化性能成为当今研究者们热衷的研究方向。本研究课题主要分为两个部分。其中一部分是通过溶胶-凝胶法合成了具有约4mn大小核纳米粒子以及17nm二氧化硅壳层厚度的Pd@SiO2、 Pd-NiO@SiO2、 pdni@SiO2三种核壳型纳米催化剂。为了对比催化活性,本文采用了对氯硝基苯(p-CNB)(?)氢反应对三种催化剂进行了活性评价。合成方法概括为：以十四烷基三甲基溴化铵(TTAB)为表面活性剂,硼氢化钠作为还原剂通过共还原法还原Pd、 Ni前驱体得到十四烷基三甲基溴化铵包覆pdni合金的胶质溶液,再通过溶胶-凝胶法将正硅酸四乙酯(TEOS)水解至(?)pdni合金表面便得至(?)pdni@SiO2核壳型纳米粒子,其中,为了合成适宜壳层厚度的纳米粒子,可以改变pH值和TEOS/Pd摩尔比的大小来改变核壳纳米粒子的二氧化硅(SiOa)壳层厚度。接着,将上述得到的纳米粒子通过煅烧除去表面活性剂得到介孔的PdO-NiO@SiO2(?)内米粒子,然后通过不同的氢气还原温度得到Pd-NiO@SiO2、 pdni@SiO2两种核壳型纳米催化剂。另一部分是采用类似的方法合成具有类似二氧化硅壳层厚度的Pt@SiO2、Pt-NiO@SiO2、PtNi@SiO2三种核壳型纳米催化剂,对三种催化剂进行一系列的表征后同样采用对氯硝基苯加氢反应对它们的催化活性进行了探究。此外,FTIR、 XRD、 TEM以及BET表征结果确认了核壳型纳米颗粒的结构特征,且说明了本课题合成的核壳型纳米粒子具有高比表面、耐高温的性质。在Pd@SiO2、 Pd-NiO@SiO2、 pdni@SiO2三种催化剂催化对氯硝基苯加氢反应中,数据分析结果表明：对氯硝基苯的转化率活性高低顺序为Pd-NiO@SiO2> Pd@SiO2> pdni@SiO2对氯苯胺的选择性活性高低顺序为：Pd-NiO@SiO2> pdni@SiO2> Pd@SiO2。在Pt@SiO2>Pt-NiO@SiO2、PtNi@SiO2三种催化剂催化对氯硝基苯加氢反应中,数据分析结果表明：对氯硝基苯的转化率活性高低顺序为Pt@SiO2≈Pt-NiO@SiO2≈PtNi@SiO2对氯苯胺的选择性活性高低顺序为: Pt-NiO@SiO2≈PtNi@SiO2> Pt@SiO2。

关键词：核-壳介孔 pdni PtNi 加氢对氯硝基苯

贵金属负载碳基电催化剂的可控制备及其性能研究

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贵金属负载碳基电催化剂的可控制备及其性能研究

作者：陈艺哲上海第二工业大学

学位级别：硕士

开发具有高活性和长期耐久性的低成本电催化剂是直接醇类燃料电池商业化的关键。本文制备了碳基贵金属催化剂并研究它们在碱性条件下对甲醇、乙醇的电催化氧化性能。主要结果如下:(1)以NH-rGO为载体制备了不同Pt/Ni比的PtNi纳米粒子(PtN... 详细信息

开发具有高活性和长期耐久性的低成本电催化剂是直接醇类燃料电池商业化的关键。本文制备了碳基贵金属催化剂并研究它们在碱性条件下对甲醇、乙醇的电催化氧化性能。主要结果如下:(1)以NH-rGO为载体制备了不同Pt/Ni比的PtNi纳米粒子(PtNi/NH-rGO)。在碱性条件下,PtNi/NH-rGO对甲醇电催化氧化的质量比活性(1.57 Amg)分别为商业Pt/C(0.71 Amg)和PtNi/rGO(0.92 Amg)的2.2和1.7倍。800 CV循环后,PtNi/NH-rGO保留了初始催化活性的70.1%,优于PtNi/rGO(57.8%)和商业Pt/C(40.2%)。(2)以不同氧化石墨烯/MXene复合比为载体制备Pd纳米粒子并利用PS球造孔制备Pd/GO-MXene-PS催化剂。碱性条件下,Pd/GO-MXene-PS对乙醇电催化氧化的质量比活性(2.94Amg)分别为商业Pd/C(0.95 Amg)和Pd/GO-MXene(1.84 Amg)的3.0和1.5倍。800 CV循环后,Pd/GO-MXene-PS保留了初始催化活性的55.4%,优于Pd/GO-MXene(18.6%)和商业Pd/C(14.4%)。(3)利用铜金属有机框架材料(Cu-MOF)制备了CuCN,以CuCN为载体制得不同Pd/Ni比的Pd Ni纳米粒子(pdni/CuCN-900)。900℃下煅烧得到的CuCN-900比表面积最大(843.55 mg)。电化学结果表明,pdni/CuCN-900对乙醇电催化氧化的质量比活性(6.05 Amg)分别为商业Pd/C(1.11Amg)、pdni/CuCN-900(1.19 Amg)、pdni/CuCN-900(4.23 Amg)、pdni/CuCN-900(4.31 Amg)和pdni/CuCN-900(3.91Amg)的5.4、5.0、1.43、1.0和1.54倍。800 CV循环后,pdni/CuCN-900保留了初始催化活性的43.4%,优于商业Pd/C(38.1%)。

关键词：石墨烯改性 PtNi pdni 甲醇乙醇旋转圆盘电极