检索结果-南通市图书馆

化学学报 2022年第7期80卷 867-873页

作者：谢晨帆徐玉平高明亮徐忠宁江海龙中国科学技术大学化学系合肥230026 中国科学院福建物质结构研究所结构化学国家重点实验室福州350002

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明,... 详细信息

碳酸二甲酯(DMC)是一种重要的工业产品, 被广泛应用于制备锂离子电池溶剂和聚碳酸酯等化工产品. 一氧化碳(CO)酯化反应制DMC是一种新型的碳一技术路线, 具有成本低、反应效率高和安全等优势, 近年来引起了广泛的研究兴趣. 许多研究表明, pd单位点催化剂(pd SSCs)可以催化该反应高选择性合成DMC, 却易被反应物CO还原成pd纳米颗粒, 从而导致DMC选择性快速下降. 因此, 设计合成稳定的pd SSCs显得尤为重要. 通常, 研究人员通过增加pd原子与载体之间的相互作用来稳定催化剂. 在各种载体中, 金属有机框架材料(MOFs)由于具有比表面积大、稳定性好、可修饰性强等特点, 是稳定单金属位点的理想载体. 选择自身较为稳定且易修饰的UiO-66-NH_(2)作为载体, 采用后合成修饰的方法将吡啶-2-甲醛引入UiO-66-NH_(2)的孔中. 吡啶-2-甲醛通过与氨基进行反应连接在UiO-66-NH_(2)的框架上, 进而创造了相近的双氮原子位点共同鳌合pd原子, 记为pdⅡ-UiO-66-X%. 该催化剂在反应中, 展现出极高的DMC选择性, 同时也具备良好的催化稳定性, 在70 h的连续评价中, 依旧能够保持85%以上的DMC选择性. 该工作这一发现对构筑稳定pd SSCs高选择性催化合成DMC提供了新思路.

关键词：金属有机框架碳酸二甲酯 pd单位点催化剂后合成修饰 CO酯化反应

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