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Recent progress of pd/zeolite as passive NO_(x) adsorber: Adsorption chemistry, structure-performance relationships, challenges and prospects

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Chinese Chemical Letters 2022年第3期33卷 1169-1179页

作者： Ce Bian Dan Li Qian Liu Shoute Zhang Lei Pang Zhu Luo Yanbing Guo Zhen Chen Tao Li Key Laboratory of Material Chemistry for Energy Conversion and Storage Ministry of EducationHubei Key Laboratory of Material Chemistry and Service FailureSchool of Chemistry and Chemical EngineeringHuazhong University of Science and TechnologyWuhan 430074China DongFeng Trucks R&D Center Wuhan 430056China Key Laboratory of Pesticide and Chemical Biology of Ministry of Education Institute of Environmental and Applied ChemistryCollege of ChemistryCentral China Normal UniversityWuhan 430079China

Due to the technology limitation and inferior deNO_(x) efficiency of urea selective catalytic reduction (SCR) catalysts at low temperatures, passive NO_(x) adsorber (PNA) for decrease of NO_(x), CO and hydrocarbons (HCs) during “cold start” of vehicles was proposed to meet the further tighten NO_(x) emission regulations in future. Among them, pd modified zeolite PNA materials have received more attention because of their excellent NO_(x) storage capacity, anti-poisoning and hydrothermal stability and since pd/zeolite PNA was proposed, a variety of advanced characterization methods have been applied to investigate its adsorption behavior and structure-performance relationship. The comprehension of the active sites and adsorption chemistry of pd/zeolite PNA was also significantly improved. However, there are few reviews that systematically summarize the recent progress and application challenges in atomic-level understanding of this material. In this review, we summarized the latest research progress of pd/zeolite PNA, including active adsorption sites, adsorption mechanism, material physicochemical properties, preparation methods, storage and release performance and structure-performance relationships. In addition, the deactivation challenges faced by pd/zeolite PNA in practical applications, such as chemical poisoning, high temperature hydrothermal aging deactivation, etc., were also discussed at the micro-level, and some possible effective countermeasures are given. Besides, some possible improvements and research hotspots were put forward, which could be helpful for designing and constructing more efficient PNA materials for meeting the ultra-low NO_(x) emission regulation in the future.

关键词： Emission control pd/zeolite Passive NO_(x)adsorber NO_(x)storage Cold start

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C3H6对pd基NOx被动吸附材料吸脱附性能影响的研究

C3H6对Pd基NOx被动吸附材料吸脱附性能影响的研究

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作者：刘超天津大学

学位级别：硕士

pd/zeolite能够在低温吸附NO,并在排气温度达到下游催化剂的起燃温度时再将其脱附掉,有潜力解决低温NO排放问题。汽车尾气中其他气体(CO、HC、HO)对pd/zeolite的NO吸脱附性能有很大影响,但目前对HC影响的研究不够深入,本文主要探索CH参... 详细信息

pd/zeolite能够在低温吸附NO,并在排气温度达到下游催化剂的起燃温度时再将其脱附掉,有潜力解决低温NO排放问题。汽车尾气中其他气体(CO、HC、HO)对pd/zeolite的NO吸脱附性能有很大影响,但目前对HC影响的研究不够深入,本文主要探索CH参与下pd/zeolite的载体选择以及NO吸脱附机理。采用等体积浸渍法合成pd/SSZ-13、pd/ZSM-5和pd/Beta,并考察了它们的水热稳定性、pd物种分散情况和CH存在时的NO吸附能力。结果表明,以Beta和SSZ-13为载体的催化剂的水热稳定性较好;相比于SSZ-13,大孔径的Beta更有利于pd物种的分散,以Beta为载体的催化剂具有更大的低温NO吸附效率。因此,Beta是三种分子筛中最合适的载体材料。以pd/Beta为研究对象,通过瞬态NO吸脱附实验、傅里叶变换红外(FTIR)实验以及密度泛函理论(DFT)计算,探究尾气中CH对pd/Beta吸脱附NO性能的影响。结果表明,CH的引入促进更多NO吸附位点的生成,增加了表面吸附物种——pd-NO,因此增加了pd/Beta的NO吸附量;同时CH与pd-NO反应生成含羰基的中间体pd-NCHO,这种中间体对pd-NO的庇护作用提高了pd/Beta的NO脱附温度。因此,CH的引入促进了pd/Beta的NO吸脱附性能。通过本文的研究,可以进一步了解CH对pd/zeolite吸脱附NO性能的影响,并为pd/zeolite在实际柴油车尾气中的NO吸脱附机理研究提供理论依据。

关键词： NOx被动吸附材料 pd/zeolite 载体选择 C3H6的影响

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