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lafeo3负载金属催化剂的制备、表征及其Suzuki 偶联和CO氧化反应性能的研究

LaFeO3负载金属催化剂的制备、表征及其Suzuki 偶联和CO氧化反应...

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作者：孙荥曲阜师范大学

学位级别：硕士

负载型金属催化剂因其出色的催化性能而被广泛应用于能源、环境、化工等领域。在负载型金属催化剂中载体不仅扮演着分散和稳定活性金属组分的作用,还能通过与活性金属之间的相互作用提升催化剂的活性、选择性及稳定性。金属粒径大小和... 详细信息

负载型金属催化剂因其出色的催化性能而被广泛应用于能源、环境、化工等领域。在负载型金属催化剂中载体不仅扮演着分散和稳定活性金属组分的作用,还能通过与活性金属之间的相互作用提升催化剂的活性、选择性及稳定性。金属粒径大小和载体的种类、性质都会影响负载型金属催化剂的反应性能。为深入探究负载型金属催化剂在反应中的构效关系,本工作设计开发了三种负载型金属催化剂 pd/lafeo3、Pt/lafeo3 和 pd-Ni/lafeo3,并利用 X 射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)等一系列表征手段对催化剂的形貌、组成和结构进行分析。通过氢气程序升温还原(H2-TPR)测试不同催化剂的还原能力,并结合原位红外(In-situ DRIFTS)等技术跟踪反应过程中负载型金属催化剂微结构的变化,将催化剂的微结构信息与反应性能关联,在微观尺度上建立催化材料的构效关系。以Suzuki-Miayaura偶联反应和CO氧化反应作为探针,评价催化剂的性能。本论文以水热法合成的囊泡形貌的lafeo3载体为基础,从载体角度出发构建Pt基、pd基活性中心,深入理解载体本身的性质对催化Suzuki-Miayaura偶联反应、CO氧化反应性能的影响,研究了在催化剂制备和反应过程中贵金属与lafeo3载体之间的相互作用,并创新性地构建了具有高活性和高稳定性的负载型贵金属催化剂和双金属催化剂,具体研究工作如下:(1)分别利用浸渍法和光沉积法成功合成I-pd/lafeo3和P-pd/lafeo3催化剂,以Suzuki-Miyaura偶联反应为探针对合成的催化剂进行性能评价,I-pd/lafeo3催化剂在温和反应条件下无需惰性气体保护,在较低的温度以及水和乙醇作为溶剂时可获得高产率的联苯化合物,实现绿色高效合成。与光沉积法制备的P-pd/lafeo3和浸渍法制备的pd/Al2O3相比,I-pd/lafeo3催化剂表现出杰出的催化活性和稳定性。XRD、XPS、HR-TEM、H2-TPR和In-situ DRIFTS等表征结果显示I-pd/lafeo3的优异性能来自lafeo3与pd物种之间独特的纳米结构和较强的金属-载体相互作用(SMSI)。(2)探究pd-Ni/lafeo3双金属催化剂在Suzuki-Miyaura偶联反应中的构效关系,初步考察了催化剂的合成方法、pd/Ni的比例、还原剂用量、焙烧温度,以及反应温度、溶剂、催化剂用量等因素对pd-Ni/lafeo3双金属催化剂的Suzuki-Miyaura 偶联反应性能的影响。实验表明,与单一金属催化剂相比,化学还原法合成的双金属pd-Ni/lafeo3催化剂表现出更高的催化性能。利用XRD、ICP-OES、XPS、HR-TEM、H2-TPR和In-situ DRIFTS等表征手段对催化剂的形貌、物理化学性质以及表面化学组成进行研究,实验结果表明pd与Ni之间的协同作用和pd-Ni与载体lafeo3之间存在的金属-载体强相互作用显著提升了催化剂的性能,Ni的引入可以调节贵金属pd的电子结构并对pd-Ni/lafeo3催化Suzuki-Miyaura偶联反应具有正向影响。(3)通过胶体沉积法将Pt纳米粒子均匀沉积在lafeo3载体表面,成功制备Pt/lafeo3负载型金属催化剂,Pt粒子大小均匀,平均尺寸为2.8nm。通过透射电子显微镜(TEM)、氮气等温吸脱附和X射线衍射(XRD)等技术手段表征催化剂的形貌、物相组成等物理化学性质。以CO催化氧化反应为探针评价Pt/lafeo3催化剂的反应性能。研究发现1%Pt/lafeo3催化剂具有极高的催化活性和良好的稳定性。Pt纳米粒子与lafeo3之间的金属-载体强相互作用可以稳定Pt纳米粒子,抑制Pt烧结。Pt纳米粒子也显著提升了 Pt/lafeo3催化剂的还原能力。综上所述,这些研究有助于深入理解负载型金属催化剂的构效关系,特别是载体和金属之间的相互作用对催化性能的影响机制,从而有助于理性设计和改进负载型金属催化剂,以满足工业生产中对高效催化剂的需求。

关键词：负载型金属催化剂 pd/lafeo3 Suzuki-Miyaura偶联反应 CO氧化反应金属载体强相互作用

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