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燃料化学学报 2021年第1期49卷 113-120页

作者：闫东杰郭通玉亚陈兆辉西安建筑科技大学环境与市政工程学院陕西省环境工程重点实验室陕西西安710055

考察了pb对Mn-Ce/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响,并对pb中毒的催化剂进行了再生;结合氮吸附、SEM、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果,研究了Mn-Ce/TiO2催化剂pb中毒和再生活性恢复的原因。结果表明,pb对Mn-Ce/TiO2... 详细信息

考察了pb对Mn-Ce/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝活性的影响,并对pb中毒的催化剂进行了再生;结合氮吸附、SEM、XRD、FT-IR、H2-TPR和NH3-TPD等表征结果,研究了Mn-Ce/TiO2催化剂pb中毒和再生活性恢复的原因。结果表明,pb对Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性有明显的抑制作用;当pb的含量为11%时,Mn-Ce/TiO2催化剂在180℃下的脱硝效率从原来100%下降至44%。pb在Mn-Ce/TiO2中的掺杂使得催化剂的比表面积以及活性组分Mn^4+和Ce^3+的含量降低,影响了氧化还原循环反应(Mn^4++Ce^3+↔Mn^3++Ce^4+)的进行;此外,pb的加入破坏了催化剂的酸性位点,阻碍了催化剂对NH3的吸附和活化。经硝酸再生后的Mn-Ce/TiO2催化剂的脱硝活性几乎完全恢复,在80-150℃下其脱硝活性甚至超过新鲜未中毒的催化剂,其原因主要在于硝酸再生能恢复催化剂的氧化还原能力、增大比表面积、并形成新的酸位点。

关键词：低温选择性催化还原脱硝 Mn-Ce/TiO2 pb中毒再生

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Ce基SCR催化剂pb中毒机理及其抗pb中毒性能研究

Ce基SCR催化剂Pb中毒机理及其抗Pb中毒性能研究

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作者：梁贵涛中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

以NH为还原剂的选择性催化还原(SCR)烟气脱硝技术是目前脱除烟气中NO最有效的技术。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,直接影响着整个SCR系统的脱硝效率。环境友好型Ce基催化剂因其高活性、宽温度窗口等特点受到广泛关注。燃煤电厂和垃圾... 详细信息

以NH为还原剂的选择性催化还原(SCR)烟气脱硝技术是目前脱除烟气中NO最有效的技术。催化剂是SCR烟气脱硝技术的核心,直接影响着整个SCR系统的脱硝效率。环境友好型Ce基催化剂因其高活性、宽温度窗口等特点受到广泛关注。燃煤电厂和垃圾焚烧电厂的烟气中含有大量的pb,会对SCR催化剂的脱硝活性产生影响。因此本文针对Ce基催化剂pb中毒机理以及抗pb中毒性能展开研究,主要得到以下结果:(1)对比了pbO和pbCl对CeO/TiO催化剂脱硝活性的影响。两者都会导致CeO/TiO催化剂失活,但pbO的毒性大于pbCl。原因如下:pb抑制了催化剂表面Ce向Ce的转化,导致催化剂表面Br?nsted酸性位数量减少。pb降低了催化剂表面化学吸附氧的数量,抑制了NO向NO的氧化。这是CeO/TiO催化剂活性降低的两个主要原因。同时,pb抑制了NH在CeO/TiO催化剂表面Lewis酸性位上的吸附,加剧了其毒性作用。CeO/TiO催化剂表面的SCR反应由Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理共同控制,pb抑制了NH和NO物种在CeO/TiO催化剂表面的吸附,并没有改变气体的反应活性以及CeO/TiO催化剂的NH-SCR反应机理。(2)考察了pbO对CeO-MoO/TiO催化剂脱硝活性的影响。pbO使CeO-MoO/TiO催化剂明显失活。原因如下:pbO破坏了催化剂表面Mo物种的高度分散状态,降低了催化剂表面Ce的浓度,进而减少了催化剂表面Br?nsted酸性位的数量。催化剂表面化学吸附氧的数量减少,抑制了NO向NO的氧化。同时,NH在CeO-MoO/TiO催化剂表面Lewis酸性位上的吸附被明显抑制,加剧了脱硝活性的降低。CeO-MoO/TiO催化剂表面的SCR反应遵循Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood机理,pbO抑制了NH和NO物种在CeO-MoO/TiO催化剂表面的吸附,但气体的反应活性以及CeO-MoO/TiO催化剂的NH-SCR反应机理并没有改变。(3)研究了W掺杂对提高CeO/TiO催化剂抗pb中毒性能的影响。结果表明,W掺杂可以提高CeO/TiO催化剂抗pb中毒性能。主要有以下原因:W掺杂抑制了pbO引起的CeO/TiO催化剂表面Ce和化学吸附氧浓度的降低;促进了CeO/TiO催化剂表面Ce向Ce的转化,提高了其氧化还原能力;提高了CeO/TiO催化剂的表面酸性,提供了更多NH吸附的Lewis酸性位。

关键词： NH3-SCR Ce基催化剂 pb中毒抗pb中毒

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