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ptox Mediates Novel Pathways of Electron rransport in Etioplasts of Arabidopsis

Molecular Plant 2016年第9期9卷 1240-1259页

作者： Sekhar Kambakam Ujjal Bhattacharjee Jacob Petrich Steve Rodermel Department of Genetics Development and Cell Biology iowa State University 445 Bessey Hall Ames IA 50011 USA Department of Chemistry Iowa State University Ames IA 50011 USA

The immutans （im） variegation mutant of Arabidopsis defines the gene for ptox （plastid terminal oxidase）, a versatile plastoquinol oxidase in chloroplast membranes. In this report we used im to gain insight into the function of ptox in etioplasts of dark-grown seedlings. We discovered that ptox helps control the redox state of the plastoquinone （PQ） pool in these organelles, and that it plays an essential role in etioplast metabolism by participating in the desaturation reactions of carotenogenesis and in one or more redox pathways mediated by PGR5 （PROTON GRADIENT REGULATION 5） and NDH （NAD（P）H dehydrogenase）, both of which are central players in cyclic electron transport. We propose that these elements couple ptox with electron flow from NAD（P）H to oxygen, and by analogy to chlororespiration （in chloroplasts） and chromorespiration （in chromoplasts）, we suggest that they define a respiratory process in etioplasts that we have termed ＂etiorespiration＂. We further show that the redox state of the PQ pool in etioplasts might control chlorophyll biosynthesis, perhaps by participating in mechanisms of retrograde （plastid- to-nucleus） signaling that coordinate biosynthetic and photoprotective activities required to poise the etioplast for light development. We conclude that ptox is an important component of metabolism and redox sensing in etioplasts.

关键词： immutans ptox etiorespiration phytoene prochlorophyllide retrograde singnaling

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Influences of pH value in deposition-precipitation synthesis process on Pt-doped TiO_2 catalysts for photocatalytic oxidation of NO

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Journal of Environmental Sciences 2012年第8期24卷 1519-1524页

作者： Shuzhen Song Zhongyi Sheng Yue Liu Haiqiang Wang Zhongbiao Wu Department of Environmental Engineering Zhejiang UniversityHangzhou 310058China Guodian Science and Technology Research Institute Nanjing 210031China

This work has been undertaken to study the influences of pH value on the characteristics and activity of photocatalyst by deposition- precipitation method during its preparation process. A series of Pt-modified TiO2 were prepared by deposition-precipitation method at different pH values as well as wet impregnation method, and characterized by XRD, XPS, TEM, UV-Vis and photoluminescence （PL）. It was found that the catalysts had the highest photocatalytic activity for NO conversion when pH value was kept at around 7. And the sample prepared by deposition-precipitation method showed higher activity than that by impregnation method. This was mainly due to their high value in highly-dispersed platinum oxides （ptox） content on the surface of the catalysts. The results from UV-Vis absorption showed that highest absorbance was obtained for Pt/TiO2 prepared at pH values of around 7. And PL spectra results indicated that the recombination rate of photogenerated electrons and holes of the samples prepared by deposition-precipitation method was lower than that prepared by impregnation method. And in the zeta potential study, the pH values for the isoelectric point of the preparing slurry of 0.05 wt.%Pt/TiO2 and 0.5 wt.%Pt/TiO2 were determined to be 6.5-8.5, which further confirmed the enrichment of ptox dopants for the catalysts repapered when pH value was around 7.

关键词： pH value ZiO2 ptox NO photocatalysis zeta potential

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Ti/S_nO_2—S_bO_x—P_tO_x 氧化物电极结构和失效原因的研究

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氯碱工业 1989年第2期25卷 2-7页

作者：刘昭林朱松然天津大学应用化学系

本文用 X 射线衍射,扫描电镜分析研究了 Ti/SnO_2—SbOx—P_tOx 氧化物电极的表面结构,发现 Sb 在 SnO_2中形成固溶体;Pt 能和 Sn 发生相互作用形成 PtSn 金属间化合物。电极中少量的 P_t 能使电极活性和寿命大大提高,主要有两个原因:第... 详细信息

本文用 X 射线衍射,扫描电镜分析研究了 Ti/SnO_2—SbOx—P_tOx 氧化物电极的表面结构,发现 Sb 在 SnO_2中形成固溶体;Pt 能和 Sn 发生相互作用形成 PtSn 金属间化合物。电极中少量的 P_t 能使电极活性和寿命大大提高,主要有两个原因:第一.锡锑掺杂微量铂后涂层的表面积增大。第二.掺杂铂后,导电率增加。从 X 射线衍射图中还看出,Ti 基体能与活性层形成 Ti_6Sn_5金属间化合物,正是由于氧化物间形成了固溶体,界面间形成了金属化合物、使得基底与氧化物之间相互渗透,加强了基底与涂层的附着力。电极失效的原因主要是活性层的溶解和 Ti 基上 Ti 氧化物的形成。Ti 氧化物是在 Ti 基体与涂层之间,起了隔离层的作用,它使电极的导电性大大降低。SnO_2半导体近几年已经被用于电分析化学、电催化和光电化学研究中的工作电极,因为它具有高的导电率,高的机械强度,优良的耐腐蚀性,这些都符合做阳极材料的要求。因此,岩仓千秋等人近来研究了 Ti/SnO_2—SbOx—MOx(M 代表贵金属)电极在 KOH 和NaCl 溶液中的析氧和析氯的电催化活性。在过去的几年中,我们着重对 Ti/SnO_2—S_bOx—ptox 电极在 H_2SO_4,NaCl 溶液中析氧和析氯,做为阳极材料其制作工艺、组成与它的催化活性以及使用寿命的关系进行了研究。要真正使得该电极能应用于 H_2SO_4介质中的电解及氯碱工业,弄清它的活性层结构及其作用机理是非常重要的。制得的 Ti/SnO_2—SbOx—ptox 电极,有优良的催化活性,有希望在 NaCl 电解中取代Ru—Ti 电极。为了进一步改进 Ti/SnO_2—SbOx—ptox 电极的性能,扩大电极的应用范围,找出电极失去活性的原因是十分必要的。国外关于 Ti/SnO_2—SbOx—ptox 电极失效原因的报导几乎没有,只是日本的岩仓千秋等人对 Ti/SnO_2—SbOx—MOx(RuOx)电极失效的原因提出过一个假设,然而,他们并没有给予实验依据。通过实验,我们发现Ti/SnO_2—SbOx—ptox 电极失效是一个渐变的过程。电解过程中总是伴随着表面层的溶解,直至最后 Ti 上形成了高阻性的氧化物而导致电极最终失效。

关键词：钛基 Sno2 SbOx ptox 氧化物电极

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Pt物种的组成和负载量对Pt/CeO2催化剂CO催化氧化反应性能的影响

Pt物种的组成和负载量对Pt/CeO2催化剂CO催化氧化反应性能的影响

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作者：蔡正苗厦门大学

学位级别：硕士

本论文以探究CO催化氧化Pt/CeO2催化剂的构效关系为目的,以不同比表面积的常规CeO2以及氧化铈纳米棒(CeO2(R))和氧化铈纳米立方体(CeO2(C))为载体,利用带不同电性的Pt配合物前驱体离子(PtCl62-,PtCl42-,Pt(NH3)42+)与CeO2表面静电作用... 详细信息

本论文以探究CO催化氧化Pt/CeO2催化剂的构效关系为目的,以不同比表面积的常规CeO2以及氧化铈纳米棒(CeO2(R))和氧化铈纳米立方体(CeO2(C))为载体,利用带不同电性的Pt配合物前驱体离子(PtCl62-,PtCl42-,Pt(NH3)42+)与CeO2表面静电作用强弱的差异,制备出含不同Pt物种及负载量的Pt/CeO2催化剂。在对上述催化剂的体相结构,表面Pt物种的组成,还原性能和分散度以及Pt和Ce物种的价态等进行系统表征的基础上,采用原位红外光谱,程序升温氧化和催化性能评价等实验技术,对催化剂在CO催化氧化反应气下升温过程中表面Pt物种的变化情况及其与催化剂CO氧化性能的关联进行了详细表征。主要研究结果如下:(1)以阴离子Pt配合物(PtCl62-PtCl42-)为前驱盐制备的Pt/CeO2催化剂表面的Pt物种主要为Pt-O-Ce,当Pt负载量超过CeO2表面对Pt-O-Ce物种的饱和负载量时,除了 Pt-O-Ce外还生成了 ptox物种;以阳离子Pt配合物(Pt(NH3)42+)为前驱盐制备的Pt/CeO2催化剂表面的Pt物种主要是ptox。(2)对于Pt负载量和CeO2载体均相同的氧化态Pt/CeO2催化剂,由于Pt-O-Ce比ptox更难被CO还原为Pt0纳米颗粒,因此前者的CO催化氧化反应起燃温度高于后者。经H2还原后,Pt-O-Ce和ptox均转化为PtO纳米颗粒,但由于前者生成的PtO的粒径远小于后者。还原态催化剂的CO催化氧化反应起燃温度低于氧化态催化剂。(3)以Pt(NH3)42+为前驱体制备的Pt/CeO2经H2还原后生成的PtO纳米颗粒在反应过程中不易被再氧化,催化剂具有较高的低温CO催化氧化活性,反应的起燃温度随Pt负载量的增加逐渐下降。以PtCl62-或PtCl42%前驱体制备的Pt/CeO2经H2还原后的CO催化氧化反应起燃曲线与Pt的负载量有关。在Pt负载量较低的情况下,反应的起燃温度随Pt负载量的增加逐渐下降;当Pt负载量达到或超过某个“阈值”后,催化剂的CO催化氧化反应起燃温度随Pt负载量的增加反而下降。在反应气氛下升温的过程中,催化剂上的Pt0纳米颗粒容易被再氧化为Pt2-δ-O-Ce,进而导致催化剂活性由好转坏,Pt负载量越高,Pt0物种越容易被再氧化为Pt2-δ-O-Ce,不同载体制备的Pt/CeO2上开始生成Pt2-δ-O-Ce物种的最低Pt负载量随CeO2比表面积的增加而增大。(4)以PtCl62-或PtCl42-为前驱体制备的Pt/CeO2还原后得到的Pt0物种粒径较小,Pt0与CeO2接触的界面位点较多,当催化剂表面的Pt/Ce 比达到或超过某个“阈值”后,在H2还原过程中借助PtO上的氢溢流作用可导致CeO2载体被还原到较深的程度,在切换为含O2的气氛后,Pt物种又可通过氧溢流促使CeO2载体在较低温度下充分氧化,在后续的升温过程中氧化充分的CeO2可通过氧的反溢流将Pt0纳米颗粒氧化,生成低活性的Pt2-δ-O-Ce,进而使催化活性下降。在Pt0物种粒径较大(如:以Pt(NH3)42+为前驱体制备的Pt/CeO2)或Pt负载量较低的情况下,Pt0物种与载体接触的界面位点较少,H2还原过程的氢溢流作用不足以使CeO2载体过度还原,在切换为含O2的气氛后,CeO2的再氧化程度也较低,因此在后续的升温过程中不易通过氧的反溢流将Pt0物种大量氧化为Pt2-δ-O-Ce,所以催化剂不会因Pt0物种被氧化而失活。

关键词： Pt/CeO2 Pt-O-Ce ptox CO催化氧化 Pt0再氧化机理原位红外光谱 CeO2比表面积

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表面修饰SnO2中空纳米纤维及其气敏特性研究

表面修饰SnO2中空纳米纤维及其气敏特性研究

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作者：赵英倩东北师范大学

学位级别：硕士

气体传感器在化工、医学和石油等领域有广泛应用,半导体气体传感器由于其制备方法简单、低成本和性能优异等特点而备受关注。SnO是金红石结构的n型半导体材料,具有较宽的禁带宽度(3.6 eV)和良好的热稳定性,是目前最为热点的的气敏材料之... 详细信息

气体传感器在化工、医学和石油等领域有广泛应用,半导体气体传感器由于其制备方法简单、低成本和性能优异等特点而备受关注。SnO是金红石结构的n型半导体材料,具有较宽的禁带宽度(3.6 eV)和良好的热稳定性,是目前最为热点的的气敏材料之一,对于如何提高SnO的敏感性能一直是气体传感器研究领域的重要课题之一。由于半导体材料的气敏性质主要决定于该材料的形貌、化学组分及表面化学状态,通过表面修饰、复合等方法可以显著改善材料的气敏性能。本论文以电纺SnO中空纳米纤维为研究对象,探索表面修饰异质结构对气敏性质的影响,主要研究内容如下:(1)以电纺SnO中空纳米纤维为基体,通过溶液浸渍法和退火相结合的技术进行表面修饰,获得了PdO/SnO复合纳米纤维材料。利用SEM、EDAX、XRD和XPS等测试对复合纳米纤维的形貌和结构进行表征,结果表明,Pd元素以二价(PdO)的形式成功负载在SnO中空纳米纤维表面,对甲醛气敏测试结果显示,由于PdO纳米颗粒的引入,使SnO传感器的最佳工作温度由200℃降为100℃,提高了对甲醛气体的灵敏度、降低了响应和恢复时间。贵金属氧化物PdO可能不仅加快了O向化学吸附氧的转化率,同时降低气体反应所需的活化能,进而提高了材料的气敏性能。(2)以电纺SnO中空纳米纤维为基体,通过紫外光原位还原结合煅烧方法制备PtO/SnO复合纳米纤维材料。研究结果表明,通过调节溶液中H2PtCl6的浓度可以有效调控PtO的负载量,其XPS、EDAX显示Pt元素以二价PtO和四价PtO纳米颗粒存在。乙醇气敏研究结果表明,当PtO的负载量为1.59 At%,PtO/SnO传感器对乙醇气体的灵敏度最好(150℃时,S=116),是SnO传感器(S=5)的20倍,但对其他挥发性气体(如:甲苯等)的灵敏度影响较小,显示其对乙醇气体具有高灵敏度和良好的选择性。PtO和SnO之间的强相互作用,使其形成p-n异质结,增加了该材料耗尽层的厚度,有利于电子转移。进而提高了响应灵敏度;同时PtO可能对乙醇有催化活性,为此提高了选择性。(3)进一步以电纺SnO中空纳米纤维为基体,通过紫外光原位还原法和退火相结合的技术,获得了NiO/SnO复合纳米纤维材料,通过EDAX、XRD和Raman的测试表明显示氧化物NiO成功修饰在SnO中空纳米纤维表面。气敏测试研究发现,NiO/SnO传感器随着温度T和H2浓度C的变化,出现“p-”至“n-”型转变现象,即在低温、低浓度时呈现“p-”型行为,随着温度和浓度升高,“p-”型行为逐渐转变为传统的“n-”型行为。该现象可能和响应过程中不同的电子转移过程有关,低温时和低浓度时表面电子转移表现为受主型行为,高温或高浓度时表现为施主型行为。这种H2气体浓度与器件工作温度依赖的“p-”型至“n-”型转变现象可用作H2检测的新策略。

关键词： SnO2中空纳米纤维 PdO ptox NiO 气体传感器

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