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Source apportionment of PM_(2.5)using PMF combined online bulk and single-particle measurements:Contribution of fireworks and biomass burning

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Journal of Environmental Sciences 2024年第2期136卷 325-336页

作者： Yanjing Zhang Wenshuai Li Lei Li Mei Li Zhen Zhou Jianzhen Yu Yang Zhou Frontier Science Center for Deep Ocean Multispheres and Earth System(FDOMES)and Physical Oceanography Laboratory Ocean University of ChinaQingdaoShandong 266100China College of Oceanic and Atmospheric Sciences Ocean University of ChinaQingdaoShandong 266100China Institute of Atmospheric Environment Safety and Pollution Control Jinan UniversityGuangdong 510632China Institute of Environment Hong Kong University of Science and TechnologyClear Water BayKowloonHong KongChina Department of Chemistry Hong Kong University of Science and TechnologyClear Water BayKowloonHong KongChina Division of Environment The Hong Kong University of Science and TechnologyClear Water BayKowloonHong KongChina

Fireworks(FW)could significantly worsen air quality in short term during celebrations.Due to similar tracers with biomass burning(BB),the fast and precise qualification of FW and BB is still challenging.In this study,online bulk and single-particle measurements were combined to investigate the contributions of FW and BB to the overall mass concentrations of PM_(2.5)and specific chemical species by positive matrix factorization(PMF)during the Chinese New Year in Hong Kong in February 2013.With combined information,fresh/aged FW(abundant ^(140)K_(2)NO_(3)^(+)and ^(213)K_(3)SO_(4)^(+)formed from ^(113)K_(2)Cl^(+)discharged by fresh FW)can be extracted from the fresh/aged BB sources,in addition to the Second Aerosol,Vehicles+Road Dust,and Sea Salt factors.The contributions of FW and BB were investigated during three high particle matter episodes influenced by the pollution transported from the Pearl River Delta region.The fresh BB/FW contributed 39.2%and 19.6%to PM_(2.5)during the Lunar Chinese New Year case.However,the contributions of aged FW/BB enhanced in the last two episodes due to the aging process,evidenced by high contributions from secondary aerosols.Generally,the fresh BB/FW showed more significant contributions to nitrate(35.1%and15.0%,respectively)compared with sulfate(25.1%and 5.9%,respectively)and OC(14.8%and11.1%,respectively)on average.In comparison,the aged FW contributed more to sulfate(13.4%).Overall,combining online bulk and single-particle measurement data can combine both instruments’advantages and provide a new perspective for applying source apportionment of aerosols using PMF.

关键词： Source apportionment PMF Online bulk measurements Single particle analysis Fireworks Biomass burning

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Identify the contribution of vehicle non-exhaust emissions:a single particle aerosol mass spectrometer test case at typical road environment

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Frontiers of Environmental Science & Engineering 2023年第5期17卷 117-128页

作者： Qijun Zhang Jiayuan Liu Ning Wei Congbo Song Jianfei Peng Lin Wu Hongjun Mao Tianjin Key Laboratory of Urban Transport Emission Research&State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control College of Environmental Science and EngineeringNankai UniversityTianjin 300071China School of Geography Earth and Environment Sciences University of BirminghamBirmingham B152TTUK

A single particle aerosol mass spectrometer(SPAMS)was used to accurately quantify the contribution of vehicle non-exhaust emissions to particulate matter at typical road environment.The PM_(2.5),black carbon,meteorological parameters and traffic flow were recorded during the test period.The daily trend for traffic flow and speed on TEDA Street showed obvious“M”and“W”characteristics.6.3 million particles were captured via the SPAMS,including 1.3 million particles with positive and negative spectral map information.Heavy Metal,High molecular Organic Carbon,Organic Carbon,Mixed Carbon,Elemental Carbon,Rich Potassium,Levo-rotation Glucose,Rich Na,SiO_(3) and other categories were analyzed.The particle number concentration measured by SPAMS showed a good linear correlation with the mass concentrations of PM_(2.5) and BC,which indicates that the particulate matter captured by the SPAMS reflects the pollution level of fine particulate matter.EC,ECOC,OC,HM and crustal dust components were found to show high values from 7:00–9:00 AM,showing that these chemical components are directly or indirectly related to vehicle emissions.Based on the PMF model,7 major factors are resolved.The relative contributions of each factor were determined:vehicle exhaust emission(44.8%),coal-fired source(14.5%),biomass combustion(12.2%),crustal dust(9.4%),ship emission(9.0%),tires wear(6.6%)and brake pads wear(3.5%).The results show that the contribution of vehicle non-exhaust to particulate matter at roadside environment is approximately 10.1%.Vehicle non-exhaust emissions are the focus of future research in the vehicle pollutant emission control field.

关键词： Non-exhaust emissions SPAMS PMF Roadside environment

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运城市2020—2021年采暖季PM_(2.5)污染成因分析

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环境科学学报 2023年第11期43卷 182-195页

作者：谢文豪张强杨方社原晓红刘跃廷史治辉雷国琴赵兴赟西北大学城市与环境学院西安710127

科学分析采暖季PM_(2.5)污染特征和成因,有助于制定更精准有效的减排措施,为本地污染管控与城市联防联控提供准确、全面的依据.本研究采用1 h分辨率在线仪器对运城市2020年采暖季PM_(2.5)中水溶性离子和碳质组分进行同步测量,并采用正... 详细信息

科学分析采暖季PM_(2.5)污染特征和成因,有助于制定更精准有效的减排措施,为本地污染管控与城市联防联控提供准确、全面的依据.本研究采用1 h分辨率在线仪器对运城市2020年采暖季PM_(2.5)中水溶性离子和碳质组分进行同步测量,并采用正定矩阵因子分析(PMF)模型结合在线数据对PM_(2.5)污染源进行精细化解析.结果表明:①随着污染程度的加重,二次无机离子中的SNA(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+))对PM_(2.5)的贡献占比逐渐降低,有机碳(OC)和元素碳(EC)占比升高,OC/EC质量比表明PM_(2.5)受燃煤排放影响较大;②RH是影响SO_(4)^(2-)形成的关键因素,光化学反应更有利于NO_(3)^(-)的生成,在贫铵条件下NO_(3)^(-)的形成主要受夜间N_(2)O_(5)吸收系数的限制,非均相反应占主导地位;③PMF模型识别出5类PM_(2.5)的来源,分别为燃煤和工业排放源(32.2%)、二次源(30.5%)、移动源(27.8%)、扬尘源(6.1%)和生物质燃烧源(3.4%);污染天PM_(2.5)主要排放源为煤炭燃烧和工业排放源和二次源,优良天则主要为移动源和扬尘源;煤炭燃烧和工业排放源和二次源促进了雾霾事件的形成与演变.

关键词： PM_(2.5) 采暖季化学组分 PMF 形成机制

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Fine particle-bound PAHs derivatives at mountain background site(Mount Tai)of the North China:Concentration,source diagnosis and health risk assessment

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Journal of Environmental Sciences 2021年第11期33卷 77-87页

作者： Lei Zhao Shanjun Song Penghui Li Jing Liu Jing Zhang Lei Wang Yaqin Ji Jinpeng Liu Liqiong Guo Jinbao Han School of Environmental Science and Safety Engineering Tianjin University of TechnologyTianjin 300384China Tianjin Key Laboratory of Hazardous Waste Safety Disposal and Recycling Technology Tianjin 300384China National Institute of Metrology Beijing 100029China Easy Clear(Tianjin)Environment Protection Science&Technology Co. ItdTianjin 300380China Tianjin SF-Bio Industrial Bio-Tec Co. LtdTianjin 300462China Hebei research center for Geoanalysis Hebei 071000China College of Environmental Science and Engineering Nankai UniversityTianjin300350China Institute of Disaster Medicine Tianjin UniversityTianjin 300072China College of Quality and Technical Supervision Hebei UniversityBaodingHebei 071002China

Ten nitrated polycyclic aromatic hydrocarbons(nPAHs)and 4 oxygenated polycyclic aromatic hydrocarbons(oPAHs)in fine particulate matter(PM2.5)samples from Mount Tai were analyzed during summer(June to August),2015.During the observation campaign,themean concentration of total nPAHs and oPAHs was 31.62 pg/m^(3)and 0.15 ng/m^(3),respectively.Two of the monitored compounds,namely 9-nitro-anthracene(9N-ANT)(6.86 pg/m^(3))and 9-fluorenone(9FO)(0.05 ng/m^(3))were the predominant compounds of nPAHs and oPAHs,respectively.The potential source and long-range transportation of nPAHs and oPAHs were investigated by the positive matrix factorization(PMF)method and the potential source contribution function(PSCF)methods.The results revealed that biomass/coal burning,gasoline vehicle emission,diesel vehicle emission and secondary formation were the dominant sources of nPAHs and oPAHs,which were mainly from Henan province and Beijing-Tianjin-Hebei region and Bohai sea.The incremental life cancer risk(ILCR)values were calculated to evaluate the exposure risk of nPAHs and oPAHs for three group people(infant,children and adult),and the values of ILCR were 7.02×10^(−10),3.49×10^(−9)and 1.41×10^(−8)for infant,children and adults,respectively.All these values were lower than the standard of EPA(Environmental Protection Agency)(<10−6),indicating acceptable health risk of nPAHs and oPAHs.

关键词： Nitro-PAHs oxy-PAHs PMF PSCF Risk assessment

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基于PMF模型的胶州湾地区主要河流表层沉积物中重金属污染特征及来源解析

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环境化学 2023年第3期42卷 743-756页

作者：朱恺彧仝浩玉张大海姚硕李先国中国海洋大学海洋化学理论与工程技术教育部重点实验室青岛266100

为研究胶州湾地区主要河流表层沉积物重金属污染特征、污染来源及生态风险,2021年6月采集了青岛市4条主要河流中的51个表层沉积物样品,利用地累积指数、污染负荷指数和潜在生态风险指数法评估了重金属污染水平及其生态风险,并采用正定... 详细信息

为研究胶州湾地区主要河流表层沉积物重金属污染特征、污染来源及生态风险,2021年6月采集了青岛市4条主要河流中的51个表层沉积物样品,利用地累积指数、污染负荷指数和潜在生态风险指数法评估了重金属污染水平及其生态风险,并采用正定矩阵因子分析模型(PMF)解析了重金属污染来源及其贡献率.结果表明,胶州湾区主要河流表层沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Hg和Zn中值浓度分别为:5.71、0.27、124.27、26.61、24.45、12.27、0.039、91.80 mg∙kg-1.其中Cd、Cr、Cu、Hg和Zn的中值浓度均高于背景值,有一定的富集;地累积指数(Igeo)法评价结果表明,8种金属的Igeo依次为Cd(1.21)>Hg(0.79)>Cr(0.31)>Zn(0.18)>Cu(-0.21)>Ni(-0.65)>Pb(-1.00)>As(-1.34);其中Cd的污染程度最高,Hg、Cr、Zn为轻度污染,沉积物中Cu、Ni、Pb、As的Igeo墨水河(85.7%)>大沽河(66.7%)>洋河(46.1%),表明胶州湾东部流域污染较为严重;Hg和Cd对风险指数(RI)的贡献率最高,分别为61.8%和27.7%,Hg对水生生物构成最大的潜在生态危害,其次是Cd.经PMF模型源解析可知本研究区域河流表层沉积物中重金属的主要来源依次是:自然母质源(40.01%)>农业养殖源(27.88%)>工业活动源(17.01%)>大气沉降源(15.10%).

关键词：重金属源解析河流表层沉积物胶州湾区域 PMF

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基于PMF模型的大同市城区公园地表灰尘中重金属污染评价及来源解析

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环境化学 2022年第5期41卷 1616-1628页

作者：刘玥郭文强武晔秋山西大同大学建筑与测绘工程学院大同037003 山西大同大学医学院大同037009 山西大同大学教师发展中心大同037009

为了解大同市城区公园地表灰尘中重金属污染特征、风险评估及污染来源,于2021年4月采集大同市8个城区公园60个地表灰尘样品,利用内梅罗综合污染指数、地累积指数和健康风险评价模型评估重金属污染,并采用正定矩阵分析模型辨识重金属污... 详细信息

为了解大同市城区公园地表灰尘中重金属污染特征、风险评估及污染来源,于2021年4月采集大同市8个城区公园60个地表灰尘样品,利用内梅罗综合污染指数、地累积指数和健康风险评价模型评估重金属污染,并采用正定矩阵分析模型辨识重金属污染来源及其贡献率.结果表明,大同市城区公园地表灰尘中Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的平均含量分别为141.83、936.34、14.75、35.93、41.53、198.37、24.45、1.95、63.39 mg·kg^(-1).其中,Cr、Cu、Zn、As、Cd和Pb污染严重,超标率为100%;内梅罗综合污染指数和地累积污染指数结果显示,大同市城墙公园污染最为严重,主要污染因子是Cd;Mn对成人和儿童造成的非致癌健康风险最大,其次是As和Cr;经呼吸吸入途径造成的非致癌健康风险高于其它2种途径;大同市各公园对成人造成的非致癌健康风险均在可接受范围内,而对儿童造成的非致癌健康风险均远大于安全阀值.As、Ni、Cr、Co和Cd对成人和儿童造成的致癌健康风险均不高于安全阈值.该研究区域公园地表灰尘中重金属的主要来源依次是:土壤母质(37.8%)>燃煤污染源(26.3%)>交通污染源(21.9%)>工业源(13.9%).

关键词： PMF 城区公园地表灰尘重金属源解析大同市

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上海城郊地区冬季霾污染事件反应性VOCs物种特征

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环境科学 2017年第3期38卷 855-866页

作者：高爽张坤高松修光利程娜潘研华东理工大学资源与环境工程学院国家环境保护化工过程环境风险评价与控制重点实验室上海200237 上海市环境监测中心上海200235 上海中学上海200231

基于大学城站点冬季霾污染时段在线气相色谱连续观测数据,分析了高污染时段VOCs污染特征和不同霾污染情况下VOCs光化学反应活性物种.观测期间共检测到55种VOCs物种(PAMs),735个有效样本,ΣVOCs体积分数范围在25.5×10^(-9)~1 320.3×10^... 详细信息

基于大学城站点冬季霾污染时段在线气相色谱连续观测数据,分析了高污染时段VOCs污染特征和不同霾污染情况下VOCs光化学反应活性物种.观测期间共检测到55种VOCs物种(PAMs),735个有效样本,ΣVOCs体积分数范围在25.5×10^(-9)~1 320.3×10^(-9)(avg±SD,240×10^(-9)±181×10^(-9))之间.甲苯和间/对-二甲苯是两个高污染时段的特征污染物,其体积分数超过工业区边界站的体积分数,且高污染时段与工业区站点有相似的组分特征,可能受到附近工业区影响较大.VOCs组分小时变化呈现夜间高白天低的特点,臭氧的小时体积分数变化与之相反.通过分析污染物的光化学反应活性,芳香烃对OFP的贡献率最高,达到70.0%,其次是烯炔烃(16.7%).西北风向的OFP值为2 078.2×10^(-9),是其他风向的4倍,平均MIR值也高于本市其他工业区点位;该地区不同程度霾污染下芳烃均是OFP贡献的主导污染物,其中,甲苯和间/对-二甲苯的贡献率之和超过50%.应用PMF5.0对污染物进行来源解析,得到4个因子,分别为含汽油污染源及机动车尾气排放、石油炼制加工、溶剂使用、有机合成材料制造;其贡献率分别为:33.1%、31.5%、30.5%、4.9%.

关键词： VOCs PMF 霾污染光化学臭氧生成潜势特征物种

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中部城市秋冬季PM_(2.5)水溶性离子的化学特征及来源

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环境化学 2022年第2期41卷 470-481页

作者：梁越姜红李弘生张忠义郑能建东华理工大学江西省大气污染成因与控制重点实验室南昌330013 东华理工大学水资源与环境工程学院南昌330013

PM_(2.5)是影响空气质量、引发灰霾污染发生的关键污染物.本研究以南昌为主要采样对象,分析了南昌市2017—1018年秋、冬季PM_(2.5)和水溶性无机离子(WSIIs)的化学组成及其来源,并同时期采样和对比分析了中部城市(武汉和长沙)秋冬季(10月... 详细信息

PM_(2.5)是影响空气质量、引发灰霾污染发生的关键污染物.本研究以南昌为主要采样对象,分析了南昌市2017—1018年秋、冬季PM_(2.5)和水溶性无机离子(WSIIs)的化学组成及其来源,并同时期采样和对比分析了中部城市(武汉和长沙)秋冬季(10月和1月)PM_(2.5)及WSIIs化学特征及其来源.结果表明,南昌市采样期间WSIIs平均占PM_(2.5)质量浓度的60%以上,PM_(2.5)和WSIIs组成在秋、冬季差别明显,在秋季,PM_(2.5)为(22.5±9.1)μg·m^(-3),空气质量较清洁,以SO_(4)^(2-)为WSIIs中最高含量的组成离子;NO_(3)^(-)的氧同位素(δ;0)值为+72.2‰±5.5‰,贝叶斯同位素混合模型表明NO_(3)^(-)以OH氧化为主要生成路径(占比54%,N_(2)O_(5)水解路径占比46%);以SO_(4)^(2-)和过量的NH_(4)^(+)作比较表明秋季一般亏损NH_(4)^(+).而在冬季,PM_(2.5)和WSIIs浓度水平比秋季有较大提高,分别为(57.6±20.9)μg·m^(-3)和(47.2±16.2)μg·m^(-3),冬季以NO_(3)^(-)为WSIIs的最高含量组成离子,δ^(18)O-NO_(3)^(-)值明显提高为+86.1%±5.1‰,NO_(3)^(-)以N_(2)O_(5)水解为主要生成路径(占比为75%);SO_(4)^(2-)和过量的NH_(4)^(+)作比较表明富NH_(4)^(+),冬季NO_(3)^(-)的快速增长和NH_(4)^(+)富余是PM_(2.5)浓度增加的重要驱动因素.基于PMF和后向轨迹分析,气团在中部城市的环流是三大城市PM_(2.5)和SNA共同污染的重要因素,说明中部城市的大气污染区域效应明显,尤其是在冬季.南昌秋季PM_(2.5)主要由二次源和扬尘贡献(共占78%),冬季主要由二次源和工业贡献(共占69%).武汉和长沙PM_(2.5)秋冬季都以二次源和工业贡献为主.

关键词：水溶性离子来源解析氧同位素 PMF 后向轨迹

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典型有色金属冶炼场地重金属来源解析及生态健康风险评估

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地球与环境 2024年

作者：帅旺财刘文奇马丽雅蔡虹明陈玖斌袁玮天津大学地球系统科学学院表层地球系统科学研究院

明确废弃金属冶炼厂土壤中重金属的浓度和污染源，对土壤利用和生态功能恢复具有重要意义。本研究以原沈阳有色金属加工厂厂区内的土壤为研究对象，测定土壤样品中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn八种重金属含量，采用数学统计和反距离... 详细信息

明确废弃金属冶炼厂土壤中重金属的浓度和污染源，对土壤利用和生态功能恢复具有重要意义。本研究以原沈阳有色金属加工厂厂区内的土壤为研究对象，测定土壤样品中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn八种重金属含量，采用数学统计和反距离权重插值法对金属含量空间分布特征进行分析，结合主成分分析和正定矩阵因子分解模型结果，定量解析该厂区内土壤重金属来源，并在此基础上利用潜在生态危害指数法和健康风险评估模型分别评估土壤重金属生态风险和人体健康风险。结果表明，厂区土壤样品As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn含量均高于辽宁省土壤背景值，其中Cd和Cu分别为辽宁省土壤背景值的44.57倍和34.97倍，具有明显的人为富集，生态污染最为严重。根据场地后续开发规划，除Hg和Cr外，As、Pb、Zn、Cu、Ni和Cd均存在超过GB36600—2018第一类筛选值的区域，需要重点关注。相关性与聚类分析初步判定八种金属中As、Pb和Zn,Cu、Hg和Ni来源分别具有一致性，Cd来源与前两类金属来源存在相关性，Cr来源与其它金属来源均不同。基于主成分分析结果，采用正定矩阵因子分解模型定量解析重金属主要来源，重金属主要源于锌、铜冶炼及其燃料辅料排放和自然来源。生态风险评价结果表明，研究关注的场地八种重金属中，来源于燃料辅料的Cd表现为极高的潜在生态风险，在后续土地生态恢复中需优先进行防控和修复。健康风险评估结果显示，来源于燃料辅料排放的Pb、Cr等金属对受体人群有不可接受的致癌风险，在场地后期开发前需进行重金属污染治理。

关键词：重金属 PMF 冶炼场地源解析风险评价

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济南市典型区夏季VOCs分布特征及臭氧生成机制

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环境化学 2024年第1期43卷 297-310页

作者：张桂芹樊联欢韩立钊周梅魏征孙秀芹魏小锋山东建筑大学市政与环境工程学院济南250101 济南市生态环境局槐荫分局济南250021 济南市生态环境监控中心济南250014 山东省生态环境监测中心济南250101 核建利华科技工程有限公司北京102300

基于2020年6—8月济南市石化区、市区和南部山区VOCs以及臭氧和气态污染物等在线监测数据,结合气象因素分析了各典型区夏季VOCs污染特征,并通过计算臭氧生成潜势(OFP)和MCM模型模拟分析了不同区域不同污染等级VOCs对臭氧生成的影响,采用... 详细信息

基于2020年6—8月济南市石化区、市区和南部山区VOCs以及臭氧和气态污染物等在线监测数据,结合气象因素分析了各典型区夏季VOCs污染特征,并通过计算臭氧生成潜势(OFP)和MCM模型模拟分析了不同区域不同污染等级VOCs对臭氧生成的影响,采用PMF模型对市区夏季VOCs进行了来源解析研究.结果表明,石化区VOCs浓度(158.29μg·m^(-3))明显高于市区(47.71μg·m^(-3))和南部山区(24.65μg·m^(-3)),VOCs中均以烷烃占比最大,其次为芳香烃,3个区域VOCs浓度均随污染等级升高而升高;不同污染等级下均为石化区OFP(743.7—1474.9μg·m^(-3))大于市区(156.9—378.1μg·m^(-3))和南部山区(113.4—168.7μg·m^(-3)),3个区域均是芳香烃OFP占比最大,其次为烯烃,说明芳香烃和烯烃类VOCs对臭氧生成的贡献最大,其中OFP贡献最大的单体为间/对-二甲苯;MCM模拟结果表明石化区O_(3)净生成速率(33.51×10^(-9)·h^(-1))最高,其次为市区(22.97×10^(-9)·h^(-1))和南部山区(3.91×10^(-9)·h^(-1));石化区的1-戊烯、甲苯、异戊二烯、间-乙基甲苯和邻二甲苯,市区的1-丁烯、间/对-二甲苯和顺式-2-丁烯,南部山区的顺式-2-丁烯、异戊二烯、反式-2-丁烯相对增量反应活性(RIR)较大,对臭氧生成的影响较为明显.PMF模型解析结果表明济南市区夏季燃烧源、移动源和餐饮油烟源对VOCs贡献较大.

关键词： VOCs分布特征不同污染等级臭氧生成机制夏季 PMF

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