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不同溶剂对pebax混合基质膜的CO_(2)分离性能影响

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现代化工 2024年第2期44卷 171-179页

作者：李港代岩赵文凯沈阳工业大学石油化工学院辽宁辽阳111003 大连理工大学盘锦产业技术研究院辽宁省化学助剂合成与分离重点实验室辽宁盘锦124221

用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和甲酸作溶剂制备了pebax/UiO-66-NH_(2)混合基质膜。采用恒体积变压力的方法对膜的气体分离性能进行测试。结果表明,与纯膜相比,在DMF作溶剂时,填料的加入使CO_(2)的渗透系数略微下降,但CO_(2)/N_(2)选择性却... 详细信息

用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和甲酸作溶剂制备了pebax/UiO-66-NH_(2)混合基质膜。采用恒体积变压力的方法对膜的气体分离性能进行测试。结果表明,与纯膜相比,在DMF作溶剂时,填料的加入使CO_(2)的渗透系数略微下降,但CO_(2)/N_(2)选择性却大幅提升;在甲酸中CO_(2)渗透系数大幅上升,但CO_(2)/N_(2)选择性只有少量提升。在填料质量分数为2.5%时,DMF铸成的膜在25℃、1.0 MPa测得的CO_(2)渗透系数和CO_(2)/N_(2)选择性分别为126.4 barrer和94.4;而在填料质量分数为7.5%时,甲酸铸成的膜在25℃、0.6 MPa测得的CO_(2)渗透系数和CO_(2)/N_(2)选择性分别为103.5 barrer和104.3。

关键词：气体分离混合基质膜 UiO-66-NH_(2) pebax-1657 聚合物溶解

基于CO2分离的pebax混合基质膜的分子模拟研究

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基于CO2分离的Pebax混合基质膜的分子模拟研究

作者：刘雪莉沈阳工业大学

学位级别：硕士

膜分离是目前很有前景的CO捕集技术。pebax-1657是由聚醚嵌段和聚酰胺嵌段构成的,在气体分离方面具有独特的优势,采用无机纳米粒子改性pebax膜的研究是该领域研究的热点,但是膜改性过程中遇到的一个主要问题是,纳米材料在膜基质中分散... 详细信息

膜分离是目前很有前景的CO捕集技术。pebax-1657是由聚醚嵌段和聚酰胺嵌段构成的,在气体分离方面具有独特的优势,采用无机纳米粒子改性pebax膜的研究是该领域研究的热点,但是膜改性过程中遇到的一个主要问题是,纳米材料在膜基质中分散性不好,易团聚。本课题组前期制备了pebax/AlO/PDA-IL混合基质膜,其出发点是利用聚多巴胺(PDA)的粘附作用连接离子液体(IL)和纳米AlO,以解决混合基质膜中纳米粒子团聚的问题,前期研究表明改性膜对CO气体具有很好的分离效果。虽然实验研究给出了宏观的分离结果,但不能从微观层面揭示气体分子与膜基质的相互作用。因此,本文在课题组前期实验研究的基础上,利用分子动力学和蒙特卡洛方法计算该混合基质膜的RDF、CED等性质,以及气体的溶解系数(S)和扩散系数(D)等,从而从微观层面揭示气体在MMMs的传质机理。为了研究pebax/AlO/PDA-IL MMMs的分离性能,本文首先构建了pebax-1657、pebax/AlO和pebax/IL MMMs模型,考察填料与pebax之间的相互作用。文中先计算了pebax的自由体积分数(FFV)、可达体积分数(FAV)、径向分布函数(RDF)、密度、玻璃态转化温度(T)及气体渗透系数等值,并与实验数据或文献数据进行对比。对比发现计算结果与文献实验数据或文献模拟数据基本一致,验证了计算模型的准确性。在此基础上,计算了气体在pebax膜中的吸附位点,吸附能,吸附量等,证明pebax膜具有溶解依赖性。又对pebax/AlOpebax/IL MMMs的RDF进行结算,结果表明AlO和IL的加入可以增强pebax链对气体分子的吸附性能,改善气体在膜中的溶解系数(S)与溶解选择性(α),而且MMMs具有更高的FAV,层间距和T,同时IL可以降低膜的内聚能密度(CED),以上计算结果显示AlO和IL的加入,均有利于提高气体在膜中的扩散系数(D)与扩散选择性(α),从而促进气体在膜中的渗透,提高CO/N气体分离效果。在前面计算的基础上,又构建了pebax/AlO/PDA-IL MMMs模型。计算了该膜的T(224.49K),以及气体渗透系数P(110.67),其值与实验值(T=225.63K,P=101.12bar)高度吻合,证明模拟方法的可靠性。计算表明,前期实验显示的AlO纳米粒子在膜中分散性的改善,是因为相比pebax/AlO体系,pebax/AlO/PDA-IL的CED和氢键作用力降低,AlO间的最短距离增加,纳米粒子相互作用力减弱,分散性因此增强;计算还表明,前期实验显示该MMMs有更好的渗透性和选择性是S,α,D以及α共同增加的结果;同时通过RDF计算可知,MMMs中S,α的增加是因为pebax链的N,O原子对CO的吸附能力更强,且PDA-IL上的酚羟基,仲氨基对CO也具有强吸附作用;同时,气体在MMMs中有更好的D和α,是因为pebax/AlO/PDA-IL的AlO在膜中分布均匀,FAV值更高,形成均匀的空腔,利于气体的扩散。理论计算深入揭示了气体在pebax/AlO/PDA-IL混合基质膜内的传质机理,进一步证明了该膜在CO分离过程中具有应用潜力。

关键词： pebax-1657 分子模拟气体分离膜混合基质膜

ZIF-93/pebax混合基质膜的制备及CO2分离性能研究

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ZIF-93/Pebax混合基质膜的制备及CO2分离性能研究

作者：丁亚萍沈阳工业大学

学位级别：硕士

随着化石能源的高效开发利用,CO的过度排放造成的危害日益剧增,“碳达峰,碳中和”目标的实现迫在眉睫。传统的CO分离技术包括变压吸附、深冷分离、液相吸收等,能耗高,并且前期投资巨大、操作过程繁琐。气体分离膜技术具有无相变,低能耗... 详细信息

随着化石能源的高效开发利用,CO的过度排放造成的危害日益剧增,“碳达峰,碳中和”目标的实现迫在眉睫。传统的CO分离技术包括变压吸附、深冷分离、液相吸收等,能耗高,并且前期投资巨大、操作过程繁琐。气体分离膜技术具有无相变,低能耗等优势,实现CO的高效分离。混合基质膜(MMMs)是一种兼具聚合物高成膜性和无机填料高选择性的先进膜材料,然而填料和基质的相容性问题往往会导致高填料量的MMMs出现填料团聚的现象,进而降低气体分离膜的性能。本文以具有高CO吸附选择性的ZIF-93作为填料,选择兼具刚性链段和柔性链段的pebax-1657作为聚合物基质,通过胺基化改性在ZIF-93表面接枝具有“绒毛状”的氨基,增强聚合物与填料之间的相容性,同时增强对CO的相互作用能力,同步实现高CO渗透性和高CO/N选择性。本文以4-甲基咪唑-5-甲醛与硝酸锌,合成了形态规整,尺寸均匀的ZIF-93,粒径大约在30-45 nm。孔径约为0.5 nm,比表面积为869.4058 m/g;N吸附-解吸等温线表现出典型的I型吸附行为。随后,将合成的ZIF-93与pebax-1657共混,制备了ZIF-93/pebax MMMs。通过各项表征证实,ZIF-93微孔结构在膜内提供了低阻力CO扩散通道,显著提高了CO的渗透选择性。含有10 wt.%的ZIF-93/pebax MMMs表现出最佳的分离性能,在纯气测试中,CO的渗透率为84.85 Barrer和CO/N选择性为65.76,与纯pebax膜相比,分别增长了51.57%和65.50%。最后,为了改善ZIF-93与聚合物之间的界面相容性,通过后合成修饰(PSM)技术使用不同链长结构的胺烷对ZIF-93进行了表面修饰,成功合成了胺基功能化ZIF-93,合成的NH-ZIF-93保留了ZIF-93的原有形貌,孔径为0.5-0.7 nm,比表面积为608.13m/g;将其与pebax-1657共混,制备了NH-ZIF-93/pebax MMMs,气体渗透测试表明,10 wt.%NH-ZIF-93/pebax MMMs CO的渗透率为99.34 Barrer,CO/N选择性为112.79,与纯pebax膜相比,分别增长了87.32%和96.32%,相较于相同填充密度下的ZIF-93/pebax MMMs,CO的渗透率提升17.08%,CO/N选择性提升71.78%。证明胺基功能化得到的NH-ZIF-93/pebax MMMs能够显著提升MMMs的气体分离性能。

关键词：气体分离混合基质膜 pebax-1657 功能化ZIF-93

MOF-5衍生炭掺杂的聚醚酰胺膜的合成与性质研究

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MOF-5衍生炭掺杂的聚醚酰胺膜的合成与性质研究

作者：李智博长春工业大学

学位级别：硕士

本研究利用聚醚嵌段酰胺(pebax-1657)和MOF-5在不同温度下(400-600℃)获得的多孔炭制备了C-MOF-5/pebax-X%系列膜材料。通过SEM、FT-IR、DSC和XRD等技术对膜材料进行了表征。所有膜材料的厚度均在40-50μm范围内。扫描电镜图像表明当填... 详细信息

本研究利用聚醚嵌段酰胺(pebax-1657)和MOF-5在不同温度下(400-600℃)获得的多孔炭制备了C-MOF-5/pebax-X%系列膜材料。通过SEM、FT-IR、DSC和XRD等技术对膜材料进行了表征。所有膜材料的厚度均在40-50μm范围内。扫描电镜图像表明当填充量为5%时,膜材料中纳米颗粒分散均匀。通过BET和DFT分析了三种C-MOF-5炭材料的比表面积和孔径,随着炭化温度的升高,材料的比表面积逐渐下降,但微孔基本保持在1 nm左右。对膜的气体渗透性和选择性进行了分析,当C-MOF-5-500的填充量为5%时,膜材料的CO渗透性和CO/N选择性分别达到了170bar和77,与纯膜相比分别提高了88%和51%。C-MOF-5-500/pebax性能的提高得益于填料的结构,一方面立方状多孔炭的部分介孔(2-3 nm)为CO的传递提供了快速通道,这在一定程度上提高了CO的渗透性;另一方面多孔炭的微孔孔隙增强了气体筛分作用。由于本实验中制备的多孔炭材料具备丰富的孔隙结构,同时pebax可以将炭材料有效的固定在膜内,因此我们也对C-MOF-5-500/pebax进行了有机染料吸附的研究。结果表明,C-MOF-5-500/pebax能对甲基橙和亚甲基蓝进行快速吸附,在3 h内吸附效率达到85%。SEM和XRD表明膜材料在吸附染料前后形貌和结构没有较大变化。制备的膜材料在气体分离和水处理方向有良好的应用前景。

关键词： pebax-1657 炭材料膜材料 CO2分离染料吸附

聚合物/纳米粘土混合基质膜高效分离CO2/N2

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聚合物/纳米粘土混合基质膜高效分离CO2/N2

作者： Siraj Ahmad 天津大学

学位级别：硕士

二氧化碳的捕集与封存(CCS)被认为是实现全球二氧化碳减排目标的重要策略。混合基质膜(MMMs)由于其独特的气体分离性能(尤其是对含二氧化碳气体的分离),近年来受到了广泛的关注。混合基质膜是通过将传统的无机纳米颗粒与聚合物基体相结... 详细信息

二氧化碳的捕集与封存(CCS)被认为是实现全球二氧化碳减排目标的重要策略。混合基质膜(MMMs)由于其独特的气体分离性能(尤其是对含二氧化碳气体的分离),近年来受到了广泛的关注。混合基质膜是通过将传统的无机纳米颗粒与聚合物基体相结合而制备出的,其性能和形貌取决于不同的动力学行为,但无机的纳米颗粒与有机的聚合物基质间的相容性和对称弥散是目前混合基质膜发展所面临的重要挑战。因此,使用纳米级粘土材料作为有机聚合物基质的增强剂,同时选用最适宜的溶剂来优化混合基质膜的性能是至关重要。本文的目的是探究纳米粘土填料凹凸棒石和海泡石用于改善混合基质膜CO/N分离性能的效果。研究了溶剂NMP和DMF对pebax-1657/ATP MMMs结构、渗透行为和纳米粒子分散的影响,以优化CO/N的分离。采用溶液浇铸法制备了pebax-1657/凹凸棒石复合的混合基质膜(ATP填料质量比分别为2,3,5wt.%)。同样地,用不同填料比的海泡石-粘土填料制备了pebax-1657/海泡石混合基质膜。对膜进行了横断面扫描电镜的分析,同时进行了傅里叶变换红外光谱(FTIR)和x射线衍射(XRD)分析。pebax-1657/ATP MMMs单气体渗透实验结果表明,NMP溶剂制得的混合基质膜气体渗透性优于DMF溶剂制备的膜材料,但DMF制备的混合基质膜具有更好的气体选择性。此外,使用NMP为溶剂(海泡石含量4wt%,实验条件P=3bar,T=40℃)制备的pebax-1657/海泡石混合基质膜,,CO渗透速率为170.0 barrer,CO/N选择性为67.91,优于pebax-1657/ATP混合基质膜。此外,还对pebax-1657/ATP(填料比3 wt.%)和pebax-1657/海泡石(填料逼4 wt.%)两种混合基质膜进行了低温渗透试验。结果显示,低温导致选择性上升,渗透速率降低。考虑到二氧化碳捕集和储存(CCS)在现今的重要性,以及MMMs中无机纳米颗粒的对称分散的挑战,本研究工作为填料分散性优化以及从N中分离CO提供了一个有潜在应用价值的可行选择。

关键词： pebax-1657 二氧化碳凹凸棒石海泡石 NMP DMF