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p2相锰基钠离子电池正极材料的结构调控及其电化学性能研究

P2相锰基钠离子电池正极材料的结构调控及其电化学性能研究

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作者：岳茹云燕山大学

学位级别：硕士

作为一种有前景的钠离子电池正极材料,p2相锰基材料由于成本低、理论比容量高和锰元素的环境友好性等优势,受到广泛的关注。然而,其实际应用仍然受到以下缺点的制约:Mn的Jahn-Teller效应、过渡金属离子的迁移和充放电过程中的连续相变... 详细信息

作为一种有前景的钠离子电池正极材料,p2相锰基材料由于成本低、理论比容量高和锰元素的环境友好性等优势,受到广泛的关注。然而,其实际应用仍然受到以下缺点的制约:Mn的Jahn-Teller效应、过渡金属离子的迁移和充放电过程中的连续相变。这会严重破坏材料的晶体结构,导致较差的倍率和循环性能以及电压衰减。针对上述问题,本文利用离子掺杂方法,有效地提升了材料的长循环稳定性和倍率能力。我们制备了一种高价态Nb掺杂的正极材料Na[NiCoMn]NbO,探究了铌离子的掺杂对材料电化学性能的作用。所制备的铌掺杂材料在0.5C倍率下循环200圈后的容量保持率为87.9%,甚至在2C倍率下循环500圈后仍可以达到68.4%。尤其是循环200圈后,铌掺杂材料的中值电压降(0.132 V)远小于对比样品(0.319V)。此外,其还具有良好的低温性能。结果表明,铌的掺入可以有效提升材料的循环稳定性,抑制循环过程中的电压降。这可能是由于铌掺杂后减少了过渡金属层中镍离子的迁移和锰离子的溶解,并在一定程度上抑制了相变。我们设计了一种低钠含量且高比容量的p2相锰基正极材料(NaCoMnO),并通过锌掺杂显著改善了其倍率性能。NaCoMnZnO在0.1C倍率下的初始放电容量为162.9 mAh g;甚至在10C的高倍率下,材料还可以提供64.7 mAh g的容量。锌掺杂还提高了层状结构的稳定性,进而改善了循环性能,其在0.5C倍率下循环100圈后的容量保持率达到88.7%。扩散动力学结果表明锌掺杂材料的钠离子扩散系数远高于未掺杂材料的。全部结果表明锌掺杂后材料的电化学性能明显提升,这是由于锌掺杂有效地抑制了充放电过程中Mn的Jahn-Teller畸变和材料的极化,从而稳定了材料的结构,提升了氧化还原反应的可逆性,加快了钠离子的扩散速率。

关键词： p2相锰基正极材料钠离子电池铌掺杂锌掺杂高倍率性能长循环稳定性

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p2相锰基钠离子电池正极材料的结构调控和电化学性能研究

P2相锰基钠离子电池正极材料的结构调控和电化学性能研究

引用

作者：高国锋燕山大学

学位级别：硕士

p2相层状锰基钠离子电池正极材料由于其价格低廉、锰的低毒性、以及钠的广泛分布等优势,成为了国内外的研究热点。但其实际应用仍然受以下缺点的制约:(1)钠离子半径(1.02?)1.5倍于锂离子半径(0.76?),增加钠离子脱嵌难度,从而严重的影响... 详细信息

p2相层状锰基钠离子电池正极材料由于其价格低廉、锰的低毒性、以及钠的广泛分布等优势,成为了国内外的研究热点。但其实际应用仍然受以下缺点的制约:(1)钠离子半径(1.02?)1.5倍于锂离子半径(0.76?),增加钠离子脱嵌难度,从而严重的影响材料在大倍率下的充放电能力。(2)在充放电过程中由于Mn自身的Jahn-Teller效应,可能会发生歧化效应而溶于电解液中,从而导致材料结构的破坏,影响材料的倍率和长循环性能。本文针对p2相层状正极材料的上述问题,利用掺杂和制作混合相的方式,以提高材料的充放电能力以及高倍率下材料的可逆性。论文首先合成了p2相的NaNiMnMgO(x=0,0.05,0.10,0.15,0.2)。通过控制材料中锰的加入量,调节镍和镁的加入量来合成出不同组成的p2相锰基正极材料。利用XRD、Rietveld精修、SEM和TEM对材料进行了结构和形貌方面验证。最终经过电化学性能的对比,得到在镁含量x=0.1时材料具有较高的放电比容量、优异的倍率性能(63.2 mAh gC)和循环性能(9.1%)。经过XpS、CV和首圈充放电曲线研究发现:(1)当在材料中仅含有镍元素的时候,材料具有最高的首圈放电比容量,这与镍元素在材料的充放电过程中的优异的电化学活性有关,但在充电到4.2 V时却会发生的p2-O2相不可逆相变,从而严重影响材料的倍率和循环性能。(2)适量镁元素的掺杂可以有效抑制材料的p2-O2相相变和锰的歧化,增加材料的稳定性。通过调节在材料制备过程中钠元素的加入量以及煅烧过程中的退火温度,成功的合成出了p2相的NaMnCoO、T相的NaMnCoO和p2+T相的NaMnCoO。并对各材料进行了形貌结构表征。此外,通过电化学性能的对比得出p2+T相材料无论首圈放电比容量(19 mAh g)还是倍率性能(117 mAh gC)和循环性能都具有较大的优势,经过对p2+T相材料的HRTEM、XpS研究,可以得到在微观方面p2+T相中p2相和T相通过材料中的界面相互结合,通过利用CV和EIS对扩散系数的计算可以得到p2+T相材料扩散系数远大于其他两种材料,这也证明了p2+T相材料高倍率下优异的放电能力和循环能力。

关键词： p2相锰基正极材料钠离子电池镍镁共掺杂 p2+T相复合改性高倍率性能高扩散系数

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p2相高倍率钠离子电池正极材料的结构设计和电化学性能研究

P2相高倍率钠离子电池正极材料的结构设计和电化学性能研究

引用

作者：帖炟燕山大学

学位级别：硕士

p2相层状锰基钠离子电池正极材料由于其价格低廉、锰的低毒性、以及钠的广泛分布等优势,成为了国内外的研究热点。但其实际应用仍然受以下缺点的制约:由于充放电过程中的连续相变影响材料的循环可逆性以及钠离子在通道内的传输,从而影... 详细信息

p2相层状锰基钠离子电池正极材料由于其价格低廉、锰的低毒性、以及钠的广泛分布等优势,成为了国内外的研究热点。但其实际应用仍然受以下缺点的制约:由于充放电过程中的连续相变影响材料的循环可逆性以及钠离子在通道内的传输,从而影响材料的倍率和长循环性能。本文针对p2相层状正极材料的上述问题,利用掺杂和表面改性的方式,以提高材料的充放电能力以及高倍率下材料的可逆性。首先,我们制备了一系列p2-NaMnO阴极,通过调整不同的镍镁掺杂量(NaNiMnMgO),以实现实验范围内层间距的最大化并优化Na/空位排序。因此,所制备的NaNiMnMgO表明在0.1 C条件下(1 C=180 mA g)具有193 mAh g的放电容量,甚至在8 C的高速率下也是如此,电池可以提供70 mAh g的容量。动力学分析表明Na迁移率升高,这可以归因于Na/空位有序性降低和Na层间距增大等因素。镍镁的共掺杂也增强了层状结构的稳定性,在100次循环后材料具有74.7%的容量保持率。通过在钠钴锰氧化物中掺入镧元素,成功制备了表面改性的镧掺杂钠离子电池正极材料,表面形成的固态电解质以及镧锰基与p2相材料之间形成的广泛的界面结构提升了材料的倍率性能,在20 C条件下,具有80.5 mAh g的特征容量。体相中的镧抑制材料充放电过程中的相变反应,提升了循环稳定性,300圈后容量保持率为66%。证明了镧的掺杂以及表面改性提升了p2相材料的电化学性能。

关键词： p2相锰基正极材料钠离子电池镍镁共掺杂镧掺杂高倍率性能高扩散系数

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