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中红外波长调制离轴积分腔输出光谱技术应用于oh自由基高灵敏度探测研究

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光子学报 2023年第3期52卷 278-286页

作者：杨娜娜方波王春晖周昊韦娜娜赵卫雄张为俊中国科学院合肥物质科学研究院安徽光学精密机械研究所合肥230031 中国科学技术大学合肥230026 中国科学技术大学环境科学与光电技术学院合肥230026

将波长调制技术与离轴积分腔技术相结合,建立了波长调制离轴积分腔输出光谱实验装置,增加吸收光程,避免低频的1/f噪声和与波长无关的背景功率的影响,将其应用于oh自由基探测研究。探测激光器选择2.8μm中红外室温型连续波分布反馈式二... 详细信息

将波长调制技术与离轴积分腔技术相结合,建立了波长调制离轴积分腔输出光谱实验装置,增加吸收光程,避免低频的1/f噪声和与波长无关的背景功率的影响,将其应用于oh自由基探测研究。探测激光器选择2.8μm中红外室温型连续波分布反馈式二极管激光器,oh自由基选择3568.52 cm^(-1)处Q(1.5e)跃迁谱线开展光谱探测,在512 m有效吸收光程和100 s采样时间下,实现了oh自由基1.2×10^(8)molecule/cm3的探测极限。实验研究发现,在弱透过光强下,激光器放大的自发辐射对吸收系数测量影响大,本实验装置下造成了约70倍的吸收低估,需要有效避免。

关键词：激光吸收光谱中红外离轴积分腔放大的自发辐射 oh自由基

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oh自由基与CO反应的研究

物理化学学报 2002年第6期18卷 486-489页

作者：任丽孔繁敖中国科学院化学研究所分子反应动力学国家重点实验室北京100080

用时间分辨-傅立叶变换红外发射光谱法研究了oh自由基与CO的反应.oh自由基由248nm的激光光解硝酸得到.在实验中首次观测到了产物CO2的非对称伸缩振动（v3）的激发态.对CO2发射光谱的拟合结果显示,其振动态的布居在量子数v=2时最大,而最... 详细信息

用时间分辨-傅立叶变换红外发射光谱法研究了oh自由基与CO的反应.oh自由基由248nm的激光光解硝酸得到.在实验中首次观测到了产物CO2的非对称伸缩振动（v3）的激发态.对CO2发射光谱的拟合结果显示,其振动态的布居在量子数v=2时最大,而最高振动量子数达到v=6.由实验得到的CO2振动布居与Schatz等人用全量子化计算该反应的中间物HOCO解离动力学得到的CO2布居结果能很好地吻合.

关键词：时间分辨-傅立叶变换红外发射光谱 oh自由基 CO CO2 动力学化学反应羟自由基燃烧化学

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oh自由基提高电晕放电烟气脱硫效率的研究

北京理工大学学报 2005年第Z1期25卷 197-200页

作者：孙明吴彦上海海事大学基础部上海200135 大连理工大学静电所辽宁大连160024

为提高电晕放电烟气脱硫的效率,采用针-板式电极结构,进行了电晕放电下oh自由基的发射光谱诊断,得到不同的针．板间距下,oh自由基的生成受放电针间距变化的影响规律:开始随放电针间距增加而升高, 到达某一临界值后,不再随放电针间距的... 详细信息

为提高电晕放电烟气脱硫的效率,采用针-板式电极结构,进行了电晕放电下oh自由基的发射光谱诊断,得到不同的针．板间距下,oh自由基的生成受放电针间距变化的影响规律:开始随放电针间距增加而升高, 到达某一临界值后,不再随放电针间距的增加而显著变化。在此基础上设计了oh自由基发生电极,采用自放电极向放电空间喷射不饱和水蒸气生成oh自由基的方法,应用在温度65℃-80℃,65Nm3／h的模拟烟气流量下的电晕放电烟气脱硫实验中,并对实验状态下,水蒸气活化生成oh自由基的数量进行了估算．

关键词： oh自由基电晕放电烟气脱硫低温等离子体

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oh自由基共振荧光的门控光子计数测量

光子学报 2017年第2期46卷 67-73页

作者：陈浩胡仁志谢品华凌六一杏兴彪刘文清中国科学技术大学精密机械与精密仪器系合肥230027 中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学院环境光学与技术重点实验室合肥230031 安徽理工大学电气与信息工程学院安徽淮南232001

针对气体扩张激光诱导荧光测量低浓度oh自由基系统中短寿命低强度荧光的检测需求,提出了一种共振荧光的门控光子计数测量方法,通过光电倍增管的快速门控电路设计,实现纳秒级时序内荧光的选择性测量.使用一个13级高增益端窗光电倍增管进... 详细信息

针对气体扩张激光诱导荧光测量低浓度oh自由基系统中短寿命低强度荧光的检测需求,提出了一种共振荧光的门控光子计数测量方法,通过光电倍增管的快速门控电路设计,实现纳秒级时序内荧光的选择性测量.使用一个13级高增益端窗光电倍增管进行荧光探测,通过改变光电倍增管打拿极上的加载电压来实现光电倍增管的快速门控.电路可获得稳定的调制电压,开关延迟时间为168ns,上升沿时间约20ns.对门控电路进行器件优化及匹配参量后,采用调制打拿极d1d3d5的方式,开关引起的光电倍增管噪声降至210ns以内,调制开关比优于10~5.将门控系统应用于气体扩张激光诱导荧光系统oh自由基的荧光探测,有效获得自由基荧光信号.对307.8~308.2nm波段内的oh自由基激发谱线进行了测量,实验结果表明,门控电路能有效抑制激光杂散光的影响,实现低浓度oh自由基共振荧光信号测量.

关键词：光谱分析激光诱导荧光门控光电倍增管 oh自由基光子计数

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oh自由基与烷烃反应动力学研究

分析化学 2020年第8期48卷 1050-1057页

作者：韦娜娜赵卫雄方波王春晖杨娜娜张为俊中国科学院安徽光学精密机械研究所中国科学技术大学中国科学技术大学环境科学与光电技术学院

基于闪光光解-磁旋转光谱（LFP-FRS）装置,以烷烃为例,研究了oh自由基（·oh）的反应动力学。通过266 nm的脉冲激光光解臭氧产生·oh,利用2.8μm中红外磁旋转吸收光谱直接测量反应腔中·oh浓度的衰减,在准一级近似反应条件下,获得了5 kP... 详细信息

基于闪光光解-磁旋转光谱（LFP-FRS）装置,以烷烃为例,研究了oh自由基（·oh）的反应动力学。通过266 nm的脉冲激光光解臭氧产生·oh,利用2.8μm中红外磁旋转吸收光谱直接测量反应腔中·oh浓度的衰减,在准一级近似反应条件下,获得了5 kPa压力下的甲烷与·oh反应的速率常数为6.59×10;cm;/（molecule·s）,并对比了不同压力条件下,甲烷、乙烷和丙烷与·oh反应的速率常数的变化。利用化学模型,对其化学过程中存在的多个反应通道进行了模拟,为·oh相关的重要大气化学机制及反应过程研究奠定了基础。

关键词：闪光光解磁旋转光谱 oh自由基反应动力学

针对SHS探测仪的中高层oh自由基临边观测仿真研究

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光谱学与光谱分析 2017年第9期37卷 2685-2691页

作者：张洪海高一博李超麻金继方雪静熊伟安徽师范大学国土资源与旅游学院安徽芜湖241000 资源环境与地理信息工程安徽省工程技术研究中心安徽芜湖241003 安徽师范大学自然灾害过程与防控研究重点实验室安徽芜湖241000 中国科学院安徽光学精密机械研究所安徽合肥230031

大气oh自由基是大气中各组分光化学反应的重要媒介,对大气其他成分的形成和转化起重要作用。利用MLS传感器2005年—2009年的oh全球浓度数据产品构建oh浓度时空数据库和Lifbase光谱分析软件构建oh发射光谱数据库,改进了SCIATRAN辐射传输... 详细信息

大气oh自由基是大气中各组分光化学反应的重要媒介,对大气其他成分的形成和转化起重要作用。利用MLS传感器2005年—2009年的oh全球浓度数据产品构建oh浓度时空数据库和Lifbase光谱分析软件构建oh发射光谱数据库,改进了SCIATRAN辐射传输模型,计算了基于空间外差光谱(SHS)技术的探测仪的临边探测仿真图像,并提取了大气oh自由基荧光发射在观测能量中的贡献。基于辐射传输理论,通过定量计算分析了仿真过程中各个参量不确定度对仿真结果和oh荧光能量的定量影响。该研究结果不仅能为我国构建中高层oh自由基探测仪提供科学理论支撑,还能为探测仪器相关参数设计提供依据。

关键词：大气光线辐射传输 oh自由基临边观测仿真

线板式脉冲电晕放电反应器oh自由基二维分布的光谱学研究

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光谱学与光谱分析 2015年第10期35卷 2680-2685页

作者：江建平骆仲泱轩俭勇赵磊方梦祥高翔浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

脉冲电晕放电过程中oh自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中oh自由基的空间二维分布特性,主... 详细信息

脉冲电晕放电过程中oh自由基等活性基团的空间分布特性对燃煤烟气污染物的氧化脱除具有重要作用。为了探索脉冲电晕放电污染物控制技术的机理,采用激光诱导荧光法检测线板式反应器内部脉冲电晕放电过程中oh自由基的空间二维分布特性,主要研究了不同相对湿度和含氧量对oh自由基空间二维分布特性的影响。实验表明,脉冲电晕放电过程中oh自由基主要存在于线电极下方的区域中,并以线电极为中心面向板电极呈现扇形分布,并且其扇形分布区域的纵向长度和横向宽度的最大值均小于1cm;相对湿度的增大有利于oh自由基的生成,促进oh自由基空间二维分布区域面积的扩大,当相对湿度为65%时oh自由基的空间二维分布区域面积达到最大值;当含氧量为2%时最有利于oh自由基的生成,并且oh自由基的空间二维分布区域面积达到最大值,当含氧量超过15%时对oh自由基的生成及其空间二维分布主要起抑制作用。同时,相对湿度和含氧量的增加均提高了激发态oh自由基中猝灭部分所占的比重,从而降低了oh自由基的荧光产率,其中含氧量对oh自由基荧光产率和oh自由基空间二维分布的影响作用大于相对湿度。

关键词：脉冲电晕放电电子能量 oh自由基激光诱导荧光荧光产率

白皮杉醇PIC与oh自由基反应机理的理论研究

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高等学校化学学报 2015年第8期36卷 1588-1595页

作者：王帅王渭娜高志芳王文亮陕西省大分子科学重点实验室陕西师范大学化学化工学院西安710119

采用M05-2X/6-311++G(d,p)水平对白皮杉醇PIC清除oh自由基的气相反应机理进行了研究,并采用极化连续介质模型考察了极性溶剂对该反应机理的影响.结果表明,在气相和水溶液中oh自由基的抽氢反应均最易发生在B环的C4'oh位的酚羟基上,加成... 详细信息

采用M05-2X/6-311++G(d,p)水平对白皮杉醇PIC清除oh自由基的气相反应机理进行了研究,并采用极化连续介质模型考察了极性溶剂对该反应机理的影响.结果表明,在气相和水溶液中oh自由基的抽氢反应均最易发生在B环的C4'oh位的酚羟基上,加成反应优先在乙烯双键和C4'原子上进行.在298 K的气相条件下,抽氢与加成反应主通道总速率常数kCVT/SCTTotal分别为5.46×1015和2.72×1014L·mol-1·s-1,抽氢反应为优势通道,且抽氢与加成反应均具有负温度效应.

关键词：白皮杉醇 oh自由基反应机理密度泛函理论

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基于同步光解的oh自由基标定方法

物理学报 2020年第9期69卷 103-112页

作者：王凤阳胡仁志谢品华王怡慧陈浩张国贤刘文清中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学与技术重点实验室合肥230031 中国科学技术大学合肥230026 中国科学院区域大气环境研究卓越创新中心厦门361000 中国科学院大学北京100049 苏州科技大学机械工程学院苏州215009

oh自由基是大气中最重要的氧化剂,准确测量对流层oh自由基的浓度是厘清我国二次污染形成机理的关键.本文介绍了一种基于同步光解的oh自由基便携式标定方法,使用汞灯的185 nm线辐射处于层流状态下的具有一定水汽浓度的合成空气,光解HO2... 详细信息

oh自由基是大气中最重要的氧化剂,准确测量对流层oh自由基的浓度是厘清我国二次污染形成机理的关键.本文介绍了一种基于同步光解的oh自由基便携式标定方法,使用汞灯的185 nm线辐射处于层流状态下的具有一定水汽浓度的合成空气,光解HO2和O2定量产生确定浓度的oh, HO2自由基和O3.开展了臭氧浓度及廓线分布因子P和氧气吸收截面等影响因素的准确测量,降低该标定方法的不确定度.进一步构建便携式标定装置,建立应用于实际外场标定的oh自由基浓度快速获取方法.开展基于激光诱导荧光技术oh自由基(LIF-oh)探测系统的准确标定测试,准确产生3×10^8-2.8×10^9 cm^-3浓度的oh自由基, LIF-oh探测系统的荧光信号与自由基浓度具有非常好的相关性.在综合外场观测(STORM)的应用中该标定装置的不确定度为13.0%,具有良好的稳定性和准确性,可以用于复杂外场环境下LIF-oh系统的快速标定.

关键词： oh自由基同步光解臭氧分布系数