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基于深度学习的城市大气污染物浓度预测

基于深度学习的城市大气污染物浓度预测

作者：王凯华北电力大学(北京)

学位级别：硕士

我国已基本建成覆盖国家、省、市、县的大气污染物监测网络,积累了海量、多源异构的环境空气质量相关数据,如何在丰富历史数据基础上准确预测未来时段污染物浓度成为当前研究的热点和难点问题。考虑已有的物理化学反应机制预测模型存在... 详细信息

我国已基本建成覆盖国家、省、市、县的大气污染物监测网络,积累了海量、多源异构的环境空气质量相关数据,如何在丰富历史数据基础上准确预测未来时段污染物浓度成为当前研究的热点和难点问题。考虑已有的物理化学反应机制预测模型存在参数众多难获取、计算量大、机理复杂误差传递等问题,已有的统计学预测模型对大气污染物与影响要素间非线性复杂的关联关系捕捉能力不够等问题,本文提出了一种能够深层次提取时空数据关联的深度学习框架下的大气污染物小时浓度预测模型。(1)构建了基于深度学习的城市大气PM2.5小时浓度预测模型GCN-LSTM。在空间维度上,利用图卷积神经网络GCN的表示学习能力对污染物浓度变化的空间特征建模;在时间维度上,利用长短期记忆神经网络LSTM对时间序列数据变化特征的强捕捉能力对污染物浓度的时间特征建模;将气象数据作为独立辅助变量输入模型,构建了深度学习框架下PM25小时浓度预测模型GCN-LSTM。(2)构建了基于深度学习的城市大气o3小时浓度预测模型MGCN-LSTM。在上述GCN-LSTM模型的基础上,加入序列生成模块,建立基于深度学习的序列到序列的o3小时浓度预测模型MGCN-LSTM,实现对序列数据的多步预测,可减少误差累积,获得更高的预测精度。(3)应用建立的GCN-LSTM和MGCN-LSTM模型,分别对北京市未来72小时PM2.5和o3浓度进行了预测。结果表明,预测浓度与观测浓度变化趋势较一致,预测24小时、48小时和72小时平均相对偏差为18.2%和18.2%,17.7%和19.2%,22.3%和22.8%;模型城市清洁对照点、城市环境评价点、区域背景传输点和交通污染监控点预测平均RMSE值分别为9.4 μg·m-3和14.8μg·m-3、14.4μg·m-3和10.7 μg·m-3、16.1 μg·m3和 31.3 μg·m-3、26.3 μg·m-3 和 20.1 μg·m-3,平均MRB 值分别为 7.8%,和 13.1%,13.2%和 7.9%,24.4%和 29.2%、29.3%和 24.3%。与部分已有机器学习模型(MLR、RF、FNN、LSTM等)相比,GCN-LSTM和MGCN-LSTM对于48小时～72小时的长时浓度预测稳定性更好。模型对使用本文模型可对PM2.5和o3浓度进行较好预测。

关键词： PM2.5 o3 小时浓度预测深度学习图卷积神经网络长短期记忆神经网络

臭氧和大气细颗粒物暴露对RNA m6A甲基化修饰的差异研究

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臭氧和大气细颗粒物暴露对RNA m6A甲基化修饰的差异研究

作者：苏巧巧中国环境科学研究院

学位级别：硕士

近年来,我国在大气治理中取得了巨大成效,但空气污染问题依然严峻。臭氧（ozone,o）和大气细颗粒物(Fine particulate matter,PM)协同防控成为当前空气污染治理的关键。o和PM通过呼吸系统进入机体,破坏呼吸道防御功能,导致肺功能异常,... 详细信息

近年来,我国在大气治理中取得了巨大成效,但空气污染问题依然严峻。臭氧（ozone,o）和大气细颗粒物(Fine particulate matter,PM)协同防控成为当前空气污染治理的关键。o和PM通过呼吸系统进入机体,破坏呼吸道防御功能,导致肺功能异常,诱发机体心肺系统疾病,如支气管哮喘、慢性阻塞性肺疾病、慢性支气管炎、缺血性心脏病、中风等。流行病学研究显示,二者导致的心肺系统健康结局大致相同。但是,o和PM具有不同的理化性质,PM是粒径很小的固液混合物,而o是强氧化气态污染物,二者导致疾病发生的生物学过程理应有所不同,此过程中关键生物指标的暴露-反应关系亦有所不同。表观遗传修饰作为环境和基因组信息交互作用的重要桥梁,已经成为研究空气污染物导致不良健康结局调控机制的重要方法。N-甲基腺嘌呤（N-methyladenosine,mA）是真核细胞中最普遍和最丰富的转录后修饰方式。mA甲基化修饰涉及多种类型的RNA,包括m RNA、r RNA、t RNA和micro RNA等。RNA mA甲基化修饰的生物学功能由多种酶动态可逆地调控,并在转录后水平的RNA剪接、转运、稳定性和翻译等下游分子事件和生物学功能的调节中发挥着关键作用。最近,许多研究发现PM暴露可能通过改变RNA mA修饰诱发或加重肺部疾病,课题组前期研究也发现o和PM暴露可能影响RNA mA修饰。为更好地了解潜在调控机制,本文在前期研究基础上继续探索o和PM暴露对RNA mA甲基化的影响及两者的差异性,为探索空气污染物影响人体健康的生物学机制提供重要线索。本研究选取人Ⅱ型肺上皮细胞A549细胞和SD大鼠为研究材料,通过设置不同的o暴露浓度梯度及不同的暴露时间梯度构建暴露模型,使用台盼蓝染色、HE染色方法、定量PCR、ELISA等分子生物学方法,初步探索o暴露对RNA mA甲基化水平的影响及潜在调控路径,并结合前期PM暴露导致RNA mA甲基化变化的调控路径研究结果,比较o与PM暴露对RNA mA甲基化水平调控的异同,主要结果如下:（1）细胞水平:o暴露导致细胞存活率降低,RNA mA水平显著增加,RNA甲基转移酶METTL3、METTL14和WTAP基因和蛋白表达水平均显著升高,RNA去甲基化酶FTo和ALKBH5基因表达水平显著降低,蛋白水平无显著变化;TGF-β和Smad2表达水平显著升高,Smad3表达无显著变化。（2）动物水平:o暴露后大鼠肺脏发生明显病变,RNA mA水平显著增加,RNA甲基转移酶METTL3、METTL14及WTAP基因表达未发生显著变化,蛋白表达显著升高,RNA去甲基化酶FTo、ALKBH5基因及蛋白表达均显著降低;TGF-β及下游关键因子Smad2、Smad3表达水平无显著变化。（3）结合前期PM研究结果发现:细胞水平上,o和PM均导致RNA mA水平显著增加、RNA甲基转移酶、TGF-β表达水平显著增加,但是不同的是,o暴露导致Smad2表达水平显著增加,PM暴露导致Smad3表达水平显著增加;动物水平上,o和PM暴露均导致RNA mA水平显著增加,而o暴露后RNA去甲基化酶FTo、ALKBH5基因表达显著下调,PM暴露后RNA甲基转移酶METTL3、METTL14、WTAP及TGF-β/Smad信号通路中关键因子显著上调。综上,本研究初步得出结论,o暴露主要通过改变RNA去甲基化酶表达水平,进而影响RNA mA修饰水平,而PM则是通过改变甲基转移酶表达水平影响RNA mA修饰;PM通过改变TGF-β表达,调控下游因子Smad2/3与RNA甲基转移酶的相互作用,进而调控RNA mA甲基化修饰,而o对TGF-β信号通路的影响目前尚不能确定,有待进一步探究。

关键词： o3 PM2.5 RNA m6A RNA去甲基化酶 RNA甲基转移酶

北京市城区郊区近地面臭氧形成过程及来源模拟研究

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北京市城区郊区近地面臭氧形成过程及来源模拟研究

作者：张树宪中国环境科学研究院

学位级别：硕士

高浓度臭氧(o)污染是北京市当前面临的重要空气质量问题之一,对公众健康、生态环境等多方面均造成了一定的危害。北京市地处华北平原受太行山脉和燕山山脉的影响,易出现静稳气象条件,发生空气污染物累积现象。且北京市的o来源与成因十... 详细信息

高浓度臭氧(o)污染是北京市当前面临的重要空气质量问题之一,对公众健康、生态环境等多方面均造成了一定的危害。北京市地处华北平原受太行山脉和燕山山脉的影响,易出现静稳气象条件,发生空气污染物累积现象。且北京市的o来源与成因十分复杂,故开展o生成过程及来源贡献研究对北京市制定科学有效的o污染控制措施十分重要。本研究采用了空气质量模型(CMAQ)来模拟北京市o浓度变化情况,并基于CMAQ-PA过程分析技术量化了北京市近地面及边界层内o形成的物理化学贡献过程,基于CMAQ-ISAM源示踪技术定量识别了北京市o污染的不同类别贡献来源,对影响北京市城区和郊区o污染的主要物理化学过程及前体物来源开展研究。过程分析结果表明,o污染事件下北京市城区及郊区近地面o浓度均主要受到垂直扩散的贡献,贡献值大于65.94μg/(m·hr)。化学反应是城区及近郊区o浓度的主要消耗过程(o浓度的正贡献来源之一(>4.72μg/(m·hr))。气相化学反应速率分析表明北京市城区及近郊区发生的No滴定反应是o浓度变化的主要消耗过程,尤其是在夜间。而在远郊区几乎没有滴定反应的发生,物理过程是主导过程,o在高层大气中产生的,并被垂直输送到低层。源解析结果表明,北京市o污染具有很强的区域特征,边界外传输是北京市o污染的主要来源,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于40.4%。由于北京市地形地貌阻隔对传输的影响,北京市城区及近郊区o浓度受本地排放影响的程度不同。其中城区受本地排放的贡献率为9.1%～20.1%,大于本地排放对远郊区的贡献(6.9%～7.8%)。京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(6.7%～8.6%)大于对城区及近郊区的贡献(3.3%～6.8%),说明了远郊区o浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响。行业来源贡献表明北京市城区及郊区o浓度均主要受到京津冀地区工业源的贡献(57.4%～76.4%),其次是京津冀地区交通源和电厂源的排放贡献,贡献率分别为17.5%～34.7%和5.3%～16.7%。

关键词：北京市 o3 空气质量模型过程分析来源解析

不同间歇性暴露方式下臭氧对小麦和大豆生长、生理和产量影响研究

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不同间歇性暴露方式下臭氧对小麦和大豆生长、生理和产量影响研究

作者：童思思云南大学

学位级别：硕士

近年来,空气臭氧(o)浓度不断持续升高,已经成为我国许多地区的首要空气污染物。o的强氧化能力,会对植物的生理生化和生长发育产生很大危害,引起农作物产量降低。因此深入探究o对农作物生长、生理和产量的影响,对保障我国环境安全和粮食... 详细信息

近年来,空气臭氧(o)浓度不断持续升高,已经成为我国许多地区的首要空气污染物。o的强氧化能力,会对植物的生理生化和生长发育产生很大危害,引起农作物产量降低。因此深入探究o对农作物生长、生理和产量的影响,对保障我国环境安全和粮食安全具有双重重要意义。本研究使用开顶式气室,选取o敏感性作物——小麦和大豆,开展开顶式熏气室(oTC)模拟实验,研究不同暴露强度:低浓度(增加40 ppb)和高浓度(增加80 ppb)和暴露方式:短间歇期(暴露5天间歇5天、长间歇期(暴露10天间歇10天)、连续暴露(暴露中间没有间歇)下,农作物生长发育和生物量对o暴露的响应,重点探明间歇性o暴露对农作物的影响机制。主要研究结果如下:1、开顶式熏气室(oTC)对农作物生长环境和产量会产生一定影响。与oTC外环境相比,oTC内日平均温度和相对湿度分别提高了1.8℃和0%-5.0%,而光合有效辐射强度却有所降低。oTC也造成了叶片光合作用的提高,以及小麦生物量和产量的提高。2、o浓度升高造成植物叶片伤害和物候期提前。o浓度升高时,小麦和大豆的可见伤害症状表现为褪绿、黄化以及坏死性斑块。o暴露期越短,o可见伤害症状越少。小麦和大豆的主要发育物候期出现提前。3、o浓度升高造成植物叶片光合色素含量和光合速率都会降低。随着o浓度升高,小麦和大豆的叶片叶绿素a、b和总含量都会出现显著降低,并与AoT40之间都呈显著(Po浓度增加而显著(PoT40暴露剂量成显著负相关,但不同o暴露方式间的负相关关系差异,统计学上不显著。4、o浓度升高造成植物叶片细胞膜透性增加和抗氧化能力下降。随着o浓度升高,大豆叶片类胡萝卜素(Car)含量降低。小麦和大豆叶片Car含量与AoT40之间都呈负显著(Po浓度升高,小麦和大豆的生物量和产量都会下降。随着o浓度升高,小麦和大豆的生物量和产量都会表现出下降趋势,并与AoT40成显著负相关关系,特别是在o高浓度和连续暴露方式下。在o短间歇性暴露下,小麦生物量和产量随AoT40的增加而增加,这可能与这种情况下AoT40暴露总剂量较小有关。不同暴露方式下农作物生物量和产量对o的响应是否存在显著性差异,还需要进一步研究。总之,该研究结果表明了o浓度升高对农作物叶片生理和生物量及产量都会产生不良影响,受影响程度与o暴露剂量AoT40具有显著负相关关系。但并没有证明间歇性o暴露会显著影响o暴露与农作物间的剂量响应关系。因此,在评价o对农作物影响时,重点需要考虑的是o累积暴露剂量。

关键词： o3 小麦大豆间歇性暴露产量

广州市夏秋季HoNo污染特征及白天未知源分析

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中国环境科学 2017年第6期37卷 2029-2039页

作者：杨闻达程鹏田智林张贺伟张曼曼王伯光暨南大学质谱仪器与大气环境研究所广东广州510632 暨南大学环境与气候研究院广东广州511443 广东省大气污染在线源解析系统工程技术研究中心广东广州510632

利用2015年10月和2016年7月在广州市暨南大学大气超级站开展的气态亚硝酸(HoNo)和o_3的质量浓度及其光解速率常数等相关参数的观测数据,对比分析了广州地区秋夏季的HoNo变化规律和污染特性,估算了HoNo和o_3对oH自由基的贡献,并且对白天H... 详细信息

利用2015年10月和2016年7月在广州市暨南大学大气超级站开展的气态亚硝酸(HoNo)和o_3的质量浓度及其光解速率常数等相关参数的观测数据,对比分析了广州地区秋夏季的HoNo变化规律和污染特性,估算了HoNo和o_3对oH自由基的贡献,并且对白天HoNo未知来源进行了探讨.结果表明:广州地区秋季HoNo的平均浓度为3.15μg/m^3,夏季HoNo的平均浓度为1.97μg/m^3,秋季HoNo的平均浓度是夏季的1.6倍;HoNo和No_2均呈现典型的白天低,夜晚高的日变化规律;HoNo光解对oH自由基的贡献在秋夏季均远大于o_3对oH自由基的贡献,说明广州地区HoNo光解可能是oH自由基最主要的来源;对HoNo白天未知来源的收支分析表明,HoNo在白天存在着重要的未知源P_(unknown),其对HoNo浓度的白天贡献在秋季和夏季分别占到总来源的69%和49%,这一较强的未知来源经相关性分析,很可能与白天No_2的光增强反应有关.

关键词： oH自由基 HoNo o3 光解未知来源

C5～C7烃类组分在Al2 o3毛细管色谱柱上的分离及应用

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色谱 2015年第9期33卷 1009-1014页

作者：李继文姜丽燕刘俊彦王川中国石化上海石油化工研究院上海201208

详细研究了54种常见的C5～C7烃类组分在S型、KCl型和M型3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的分离和定性，结果显示大部分C5～C7烃类组分在3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的分离效果良好，但也存在一些组分分离不完全或共流出的现象，3种类型Al2... 详细信息

详细研究了54种常见的C5～C7烃类组分在S型、KCl型和M型3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的分离和定性，结果显示大部分C5～C7烃类组分在3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的分离效果良好，但也存在一些组分分离不完全或共流出的现象，3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的分离效果也存在一定的差异。共测定了15个C5烃类组分，25个C6烃类组分及14个C7烃类组分在这3种类型Al2 o3毛细管色谱柱上的线性程序升温保留指数，为C5～C7烃类组分在Al2 o3毛细管色谱柱上的定性提供了依据。同时定量分析了某石化企业的裂解气样品中C5～C7烃类组分的含量。本研究拓展了Al2 o3毛细管色谱柱的应用范围，可以为石化企业轻烃的分析提供参考。

关键词：气相色谱 Al2 o3 毛细管色谱柱 C5~C7 烃类组分裂解气

空气质量预测问题研究——以淮北市空气质量预测模型建立为例

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空气质量预测问题研究——以淮北市空气质量预测模型建立为例

作者：黄杰东北财经大学

学位级别：硕士

改革开放以来,中国经济发展迅速,但这同时也给地球带来了很大的负担,特别是在我国的一些工业城市中大气污染的现象非常普遍[1]。而大气污染主要是呈现在AQI(空气质量指数)、PM2.5和o3等大气污染物是否超标,在夏天,o3是主要的大气污染物... 详细信息

改革开放以来,中国经济发展迅速,但这同时也给地球带来了很大的负担,特别是在我国的一些工业城市中大气污染的现象非常普遍[1]。而大气污染主要是呈现在AQI(空气质量指数)、PM2.5和o3等大气污染物是否超标,在夏天,o3是主要的大气污染物,而到了冬天PM2.5就成了主要的大气污染物。现如今,我国大气污染的检测手段较多,但是能够实际利用起来的数据并不多。在这个基础上,预测模型的构建就日益重要起来,主要是为了给污染物溯源以及精准的管控提供相关的参考意见。在模型建立方面像一些统计模型(线性预测模型,人工神经网络模型)相对于数值型模型来说应用更加广泛,并且相对简单,经济实惠。但其依然存在一定的问题,那就是针对非线性数据的拟合效果比较差。同时,现有的绝大多数的空气质量预报模型更多只能预测较短时间的空气质量情况,但是实际工业中对未来污染物浓度的预测需求较高,一般都是需要未来48小时或者72小时的污染物浓度变化情况,这样才有利于进行精准防控,同时根据污染物的情况进行预测结果的调整。使得此模型在工业上具有一定的价值。论文主要的研究内容及结果如下:(1)本文通过对安徽省淮北市2018年1月至2022年8月的实测气象数据、淮北市气象预报数据(数据来源于世界权威天气预报系统:欧洲中期)、实测的o3数据对淮北市未来2天的o3浓度做预测。基于此,本文首先利用爬虫获取2018年1月至2022年8月的每小时实测气象数据,然后在气象局网站上下载2018年1月至2022年8月每小时o3浓度数据作为数据支撑。在此基础上,根据实际工业的需要,本文还添加了欧洲中期淮北市的气象预报数据,从而利用实测的气象数据、预报的气象数据以及实测的o3来对未来o3进行预测。最后对预测结果进行微调尽可能排除其他因素(包括废气排放)对模型的影响。基于以上研究,本文分别对实测的气象数据和预报的气象数据建立了 5种模型。对于实测的气象数据建立模型的预报情况是,Catboost、LGBM、DNN、RNN、LSTM 的决定系数(R2)分别为 0.716、0.717、0.661、0.683、0.697;均方误差(RMSE)分别为 21.475、21.420、23.470、22.682、22.196;平均绝对误差(MAE)为 16.818、16.932、18.637、18.236、17.956。CNN+LGBM+LSTM模型融合效果最佳,模型融合后的R2、RMSE、MAE分别为20.494、16.263、0.741。而后根据对9月1日到9月20日气象预报数据以及建立好的模型对9月1日到9月20日o3浓度进行预报,预报结果的R2、RMSE、MAE分别为23.968、19.426、0.654。最后利用新的预报策略对预报结果进行校正,得到最终预报结果的 R2、RMSE、MAE 分别为 20.242、16.130、0.749。(2)本文在对o3进行预报之后,又利用了预报中表现较好的模型,根据各变量在Catboost、LGBM、LSTM模型中的贡献度来对变量的显著性进行分析,最终得到影响o3最主要的因素是相对湿度和瞬时温度。

关键词：大气污染 o3 预测模型模型融合

基于新型受体模型的VoCs及多物种来源解析技术研究

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基于新型受体模型的VOCs及多物种来源解析技术研究

作者：王振宇南开大学

学位级别：硕士

挥发性有机物（VoCs）是对流层臭氧（o）形成的关键前体物。阐明其主要污染源及贡献对于制定科学合理的控制措施至关重要。受体模型作为一种强有力的源识别和源量化工具,其基本假设是污染物在传输过程中保持稳定。而VoCs拥有高反应活性... 详细信息

挥发性有机物（VoCs）是对流层臭氧（o）形成的关键前体物。阐明其主要污染源及贡献对于制定科学合理的控制措施至关重要。受体模型作为一种强有力的源识别和源量化工具,其基本假设是污染物在传输过程中保持稳定。而VoCs拥有高反应活性,应用传统受体模型对VoCs的溯源存在较大的不确定性。此外,随着我国大气污染逐渐向复合型转变,仅仅对单一污染物的溯源很难满足当前大气治理的需求。针对多种VoCs物种具有不同光化学反应活性、难以准确溯源的问题,本研究利用地面观测和理论计算,耦合了化学动力学和新型受体模型,构建了一种考虑不同VoCs物种光化学反应活性的融合源解析技术。通过改进VoCs物种从源到受体所需反应的时间和有关参数的估算方法,得到了初始VoCs浓度（In-VoCs）;并通过甄别有效的新型受体模型,量化VoCs污染源及其对臭氧形成的贡献。此外,针对多物种协同溯源的技术问题,本研究基于加权平均原理,利用标准偏差和浓度阈值,构建了一种多污染物协同溯源的源解析技术。基于对细颗粒物(PM)、二氧化硫（So）、氮氧化物（No）、In-VoCs和二氧化碳（Co）来源影响的解析,计算出单一物种的加权参数,从而建立协同溯源公式并定量计算气态污染物（So-No-In-VoCs）和PM-Co的协同源影响。主要研究结论如下:（1）计算得到的In-VoCs浓度在季节变化上与观测VoCs基本保持一致,但各物种浓度均有不同程度的增加。（2）应用PMF/ME2-SR新型受体模型构建化学动力学-受体模型融合源解析技术,准确量化了工业排放（35%）、车辆排放（21%）等对In-VoCs的来源贡献。（3）识别了乙烯等7种活性物种,并确定工业排放（32%）是影响臭氧生成最大的来源。（4）定量计算了PM、So、No、VoCs、Co单一物种的来源影响,揭示了与燃烧相关的源是它们的共同源类。（5）基于多物种协同溯源技术,计算了So-No-In-VoCs、PM-Co的协同源影响（燃煤、汽车尾气、生物质燃烧等）。本研究构建的技术方法为未来清洁生产控制策略的制定,以及空气污染的共同治理提供了启示。

关键词：来源解析技术 VoCs o3 PM2.5 Co2

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京津冀地区典型月o_3污染输送特征

中国环境科学 2017年第10期37卷 3684-3691页

作者：王燕丽薛文博雷宇武卫玲环境保护部环境规划院北京100012

基于空气质量模型CAMx的臭氧溯源技术(oSAT),对2015年7月京津冀13个城市o_3污染及传输规律进行定量模拟,建立了京津冀13个城市间的o_3相互影响矩阵,并分析了北京、天津、石家庄3个典型城市o_3污染逐日输送特征.研究表明,京津冀13个城市... 详细信息

基于空气质量模型CAMx的臭氧溯源技术(oSAT),对2015年7月京津冀13个城市o_3污染及传输规律进行定量模拟,建立了京津冀13个城市间的o_3相互影响矩阵,并分析了北京、天津、石家庄3个典型城市o_3污染逐日输送特征.研究表明,京津冀13个城市o_3污染受传输贡献显著(>80%),而受本地源贡献相对较小,仅占6.9%(廊坊)~19.7%(北京),传输贡献中由京津冀区内城市间互相输送(区内传输)贡献范围为10.3%(沧州)~32.2%(廊坊),区外传输贡献约为37.3%(承德)~60.7%(秦皇岛),边界场BC贡献为14.4%(邯郸)~23.1%(张家口).典型城市o_3逐日传输矩阵证明传输贡献占主导,尤以区外贡献最为突出,本地贡献相对较小,但在o_3超标日,本地贡献明显上升.

关键词： o3 臭氧溯源技术(oSAT) 京津冀本地贡献传输贡献