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nimo/al_2o_3催化剂性质与加氢脱硫转化率的定量关系模型

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石油炼制与化工 2018年第1期49卷 54-59页

作者：蒋绍洋刘秀娜刘志坚方维平中国石化催化剂有限公司北京100029 厦门大学化学化工学院

通过改变金属负载量得到一系列不同性质的nimo/al_2o_3催化剂,定量研究Nio负载量、Moo_3负载量和MoS_2晶簇表面有效Mo原子分散度3个变量对加氢脱硫(HDS)活性的影响规律。运用"动态超几何平均"的方法对已提出的模型进行修正,建立了二苯... 详细信息

通过改变金属负载量得到一系列不同性质的nimo/al_2o_3催化剂,定量研究Nio负载量、Moo_3负载量和MoS_2晶簇表面有效Mo原子分散度3个变量对加氢脱硫(HDS)活性的影响规律。运用"动态超几何平均"的方法对已提出的模型进行修正,建立了二苯并噻吩HDS转化率与催化剂性质的定量关系模型。结果表明:所提出的模型对实验数据拟合的平均相对偏差仅为1.13%;用所建立的模型计算得到最佳的Nio负载量(w)为3%~4%,Moo_3负载量(w)为12%~14%;Mo原子分散度对催化剂的活性具有正面影响;催化剂HDS活性对Nio含量更敏感。

关键词： nimo/al2o3催化剂数学模型金属负载量分散度加氢脱硫活性

载体Na含量对nimo/al_2o_3催化剂加氢性能的影响

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石油炼制与化工 2017年第8期48卷 58-62页

作者：陈鑫宇韩伟曾双亲杨清河中国石化石油化工科学研究院北京100083

采用饱和浸渍法制备了Na含量不同的γ-al_2o_3载体,并采用相同方法制备了负载量相同的nimo催化剂,以加氢后的西太平洋常压渣油为原料对催化剂性能进行了评价,用BET,IR-oH,LRS,H_2-TPR等方法对载体和催化剂进行了表征。结果表明:随载体N... 详细信息

采用饱和浸渍法制备了Na含量不同的γ-al_2o_3载体,并采用相同方法制备了负载量相同的nimo催化剂,以加氢后的西太平洋常压渣油为原料对催化剂性能进行了评价,用BET,IR-oH,LRS,H_2-TPR等方法对载体和催化剂进行了表征。结果表明:随载体Na含量的增加,对应催化剂的加氢性能下降;Na的引入对载体的孔道结构和酸量没有显著影响,但使载体表面的碱性羟基增多,酸性羟基减少,在增强活性金属与载体间相互作用的同时,使八面体Mo物种向四面体Mo物种转变,导致催化剂的加氢性能有所下降。

关键词：渣油加氢 nimo/al2o3催化剂 Na含量

水热修饰对nimo/al2o3加氢脱氮催化剂活性相前驱体的影响

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水热修饰对NiMo/Al2O3加氢脱氮催化剂活性相前驱体的影响

焙烧温度对nimo/al_2o_3催化剂加氢性能的影响

第九届全国化学工艺学术年会

作者：李俊诚向兰汪展文魏飞清华大学化学工程系清华大学化学工程系清华大学化学工程系清华大学化学工程系

现代社会的发展对清洁轻质油品的需求量不断增加,而世界原油质量日趋变重变差,且氮、硫等杂质问题日益突出,因此迫切需要开发高性能的加氢精制催化剂,以适应现代社会对石油产品质量日益严格的要求。本文利用水热技术制备高活性的nimo/al... 详细信息

现代社会的发展对清洁轻质油品的需求量不断增加,而世界原油质量日趋变重变差,且氮、硫等杂质问题日益突出,因此迫切需要开发高性能的加氢精制催化剂,以适应现代社会对石油产品质量日益严格的要求。本文利用水热技术制备高活性的nimo/al2 o3加氢脱氮催化剂,并考察了改性处理对催化剂表面结构和活性相前驱体物相的影响。室温下采用分步浸渍法将γ-al2 o3分别置于（NH4 ） 6 Mo7o2 4 ·4H2 o溶液和Ni（No3） 2 ·6H2 o溶液中浸渍2h ,所得样品或烘干（12 0℃,12h）后直接焙烧（5 5 0℃,2h） ,或经14 0～180℃水热改性2h后再于同样条件下干燥和焙烧,所以催化剂保持相同的活性金属负载量:18. 0 %Moo3,3.8%Nio。并通过XRD、XPS、TPR、LRS等仪器对催化剂进行了表征。实验结果表明:水热修饰后载体表面有紧密堆积的2 0～4 0nm的颗粒结构转变为厚度为、数十纳米的片状结构（如图1所示） ,进而导致催化剂比表面积由14 1增加到184m2 /g ,孔容由0 . 6 4增加至0 . 6 6mL/g。XPS的分析结果表面,水热修饰后催化剂表面的Mo/al和Ni/al原子比分别由0 .0 7提高到0 . 2 3和从0 .0 6增加为0 . 36 ,提高了催化剂表面金属的分散度。水热修饰前后催化剂的拉曼光谱表明（如图2所示） :水热修饰后于2 2 8cm- 1、36 7cm- 1和95 1cm- 1出现明显的nimoo4 的特征峰,形成了更多的nimoo4 物相,而nimoo4 是加氢精制催化剂活性相“Ni-Mo -S”的氧化态前驱体。因此,水热修饰后形成的nimoo4 有利于提高催化剂的加氢脱氮活性,使得脱氮率由修饰前的75 %提高至修饰后的98%。而我们的工作表明:水热技术是制备高活性nimo/al2 o3加氢脱氮催化剂的一条有效的方法。

关键词：水热技术 nimo/al2o3催化剂加氢脱氮

来源： cnki会议评论

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工业催化 2012年第12期20卷 34-40页

作者：张孔远付兆霖刘晨光中国石油大学重质油国家重点实验室CNPC催化重点实验室山东青岛266555

采用不同的焙烧温度制备系列nimo/al2o3催化剂,运用BET、XRD、SEM和HRTEM等分析手段对催化剂进行表征,并以催化裂化进料为原料,在固定床高压反应器上对催化剂的加氢性能进行评价,着重考察焙烧温度对催化剂活性组分结构及活性的影响。结... 详细信息

采用不同的焙烧温度制备系列nimo/al2o3催化剂,运用BET、XRD、SEM和HRTEM等分析手段对催化剂进行表征,并以催化裂化进料为原料,在固定床高压反应器上对催化剂的加氢性能进行评价,着重考察焙烧温度对催化剂活性组分结构及活性的影响。结果表明,焙烧温度的升高有利于活性组分在催化剂表面的分散,但同时会增强活性组分与载体之间的相互作用,使催化剂活性相中单片层MoS2片晶的数量增加,导致催化剂活性下降。

关键词：催化剂工程焙烧温度 nimo/al2o3催化剂 MoS2片晶催化裂化进料加氢性能

碳材料的引入对nimo基加氢脱硫催化剂的影响

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碳材料的引入对NiMo基加氢脱硫催化剂的影响

作者：李鹏云厦门大学

学位级别：硕士

随着全球石油消耗量不断增加,优质原油资源越来越少,原油中的硫含量逐年增加,硫燃烧所带来的环境污染问题日益突出。为此,世界各国政府相继强制推出了一系列环保法规,要求进一步降低燃油中的硫含量。因此,开发更高效的油品加氢脱硫(HDS... 详细信息

随着全球石油消耗量不断增加,优质原油资源越来越少,原油中的硫含量逐年增加,硫燃烧所带来的环境污染问题日益突出。为此,世界各国政府相继强制推出了一系列环保法规,要求进一步降低燃油中的硫含量。因此,开发更高效的油品加氢脱硫(HDS)催化剂显得尤为重要。本文针对传统工业nimo/al203催化剂中载体氧化铝与金属组分作用较强的问题,研究碳材料的引入对nimo/al203催化剂结构与HDS性能的影响。首先,利用聚多巴胺(PDA)预积层对载体A1203进行改性,探究制备方法、焙烧气氛及焙烧温度对nimo/al2o3催化剂HDS活性的影响。实验结果表明,以A1203@PDA为载体,共浸渍活性金属组分后,在空气中500℃C焙烧所制备的催化剂(nimoal@PDA-500Air)HDS 活性最高。其次,通过XRD、BET、TEM、XPS、TPo、H2-TPR等表征,探讨了聚巴胺(PDA)预积层对催化剂的物相结构、物化性质及加氢脱硫性能的影响。结果显示PDA预积层导致催化剂性能提高的主要原因是PDA预积层与活性相前驱体产生相互作用,有利于活性相在载体表面的分散,使催化剂易还原和硫化。而且PDA预积层在焙烧后的残留炭在催化剂的硫化过程中可能形成活性更高的nimoC相。随着tris缓冲液中多巴胺含量的增加,所得催化剂的HDS活性呈火山型变化。当tris缓冲液中多巴胺含量为1 mg/nml,所得催化剂nimoal-1具有最短的平均晶条长度及最大的平均堆垛层数,其分散度最高,因此具有最佳的HDS活性。最后,以葡萄糖、氧化石墨烯为碳源制备不同的nimoS-C复合材料,并考察其HDS活性。碳材料的引入有助于纳米花状C@nimoS催化剂HDS性能的提升,但焙烧温度较高导致催化剂中MoS2的晶条较长,且葡萄糖碳化后形成的碳可能覆盖部分活性位,不利于其HDS性能的提升。以氧化石墨烯为碳源,140 ℃C水热3 d所制备的nimoS-Go催化剂的HDS活性最佳,但催化剂含有不利于nimoS活性相生成的NiSo4·6H2o,导致其HDS活性不理想。上述两种nimoS-C复合材料仍需更进一步的研究,改变合成策略,优化催化剂的形貌与结构,以进一步提高其HDS性能。

关键词：加氢脱硫 PDA预积层 nimo/al2o3催化剂 nimoS-C复合材料

稠环芳烃选择性加氢催化剂的制备及其反应机理

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稠环芳烃选择性加氢催化剂的制备及其反应机理

作者：刘宁中国石油大学(华东)

学位级别：硕士

随着清洁油品质量指标的不断升级、柴油市场需求量的不断减少和轻质芳烃市场的持续增长,富含多环芳烃的催化裂化柴油的有效转化成为炼化企业挖潜增效的有效途径。目前,已工业应用的技术有加氢裂化技术和加氢处理-催化裂化组合工艺,其中... 详细信息

随着清洁油品质量指标的不断升级、柴油市场需求量的不断减少和轻质芳烃市场的持续增长,富含多环芳烃的催化裂化柴油的有效转化成为炼化企业挖潜增效的有效途径。目前,已工业应用的技术有加氢裂化技术和加氢处理-催化裂化组合工艺,其中将稠环芳烃选择性加氢饱和为单芳环环烷烃是技术的关键。本论文以蒽为模型化合物,深入认识了稠环芳烃的选择性加氢反应机理,并通过优化助剂P含量和焙烧温度,提高了Ni Mo/alo催化剂的稠环芳烃选择性加氢性能,为催化裂化柴油的综合利用提供了技术支撑。研究了蒽加氢的反应网络及其影响因素,结果表明蒽首先加氢生成9,10-二氢蒽,然后进一步加氢生成1,4-四氢蒽,生成1,8-八氢蒽与1,10-八氢蒽,最终加氢生成全氢蒽。通过降低反应苛刻度,可以有效控制蒽的加氢深度,提高加氢选择性。此外,由于竞争吸附作用,硫氮化合物的存在能够抑制蒽的过度加氢,且喹啉的抑制作用强于二苯并噻吩。随反应温度的升高,硫氮化合物对蒽加氢的影响逐渐降低。考察了助剂P含量对催化剂加氢性能的影响。研究发现适宜的P含量可以使催化剂具有较多的活性相堆垛层数及较短片层长度分布,使其暴露出更多活性位点。当P含量为1wt%时,催化剂具有最佳的蒽加氢性能及双环加氢产物(八氢蒽)选择性,在反应温度为300℃时,蒽的加氢转化率为99.5%,八氢蒽的选择性高达88.75%。探究了焙烧温度对催化剂加氢性能的影响。研究发现焙烧温度的升高会增强活性金属之间以及活性金属与载体间的相互作用,使其更加难以被还原,从而降低了活性金属的硫化度。当焙烧温度为350℃时,催化剂具有最佳的选择性加氢性能,在反应温度为300℃时的八氢蒽的选择性为91.20%。最后以青岛炼化催化裂化柴油为原料,对优选出的催化剂进行了加氢中试性能评价,结果发现在反应压力6.0 MPa、反应温度为340℃、氢油比500和空速1.0 h的条件下,加氢脱硫率为92.0%,脱氮率为93.2%,稠环芳烃转化率为65.4%,单环芳烃选择性可达83.0%,油品中单环芳烃含量可达56.4%。此外,建立了带有修正项的n级芳烃加氢反应动力学模型。

关键词：稠环芳烃选择性加氢 nimo/al2o3催化剂反应机理

Hydrodesulfurization and Hydrodenitrogenation Kinetics of a Heavy Gas oil over nimo/al_2o_3 Catalysts

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高校化学工程学报 2005年第6期19卷 762-766页

作者： DUAN Ai-jun XU Chun-ming LIN Shi-xiong CHUNG Keng H State Key Laboratory of Heavy oil Processing University of Petroleum Beijing 102249 China Syncrude Canada Ltd. 9421 - 17 Avenue Edmonton Alberta Canada T6N IH4

The kinetics of Athabasca bitumen derived heavy gas oil over nimo/al2o3 catalysts were studied in a JQ-II high-pressure microscale hydrotreator unit under different operation conditions, including temperature, pressure, H/o ratio and LHSV. The multi-parameter models of hydrodesulfurization and hydrodenitrogenation were proposed. The model parameters verify that the HDS and HDN reactions follow 1.5-order and 1.6-order kinetic rules, respectively. The kinetic activation energies of HDN and HDS over Com, Hom1 and Hom2 show that homemade catalysts exhibit higher activities in HDN than commercial catalyst. Using the multi-parameter kinetic model to predict the contents of sulfur and nitrogen in products is in good agreement with the experimental data.

关键词：加氢脱硫加氢脱氮动力学模型重气油 nimo/al2o3催化剂