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科学通报 2025年第2期 193-204页

作者：王沙沙陆徐云常亚楠李晓萱刘影包建春南京师范大学化学与材料科学学院

氧气析出反应（oxygen evolution reaction, OER）复杂的动力学和高能量势垒严重制约了电解水生产氢能的效率.基于此,本工作报道了一种简单、高效的微波合成策略,可以在碳布表面快速、原位生长层状双金属氢氧化物阵列（layered double h... 详细信息

氧气析出反应（oxygen evolution reaction, OER）复杂的动力学和高能量势垒严重制约了电解水生产氢能的效率.基于此,本工作报道了一种简单、高效的微波合成策略,可以在碳布表面快速、原位生长层状双金属氢氧化物阵列（layered double hydroxide/carbon cloth, LDH/CC）,用以提升OER性能.研究发现,溶剂类型对LDHs的原位生长起着至关重要的作用.相比于纯水、乙二醇水溶液和季戊四醇水溶液溶剂,丙三醇水溶液具有适宜的极性,可以有效调控金属离子的表面能和反应过程中金属离子的成核/迁移,进而促进LDHs在碳布表面的原位、均匀生长.与传统的水热法和电沉积法相比,微波法合成的nife LDH/CC具有氧缺陷含量高、电化学活性位点丰富、界面电荷转移电阻低和内在活性高等优点.以OER为探针反应,探究并比较了以不同溶剂及合成方法制得的nife LDH/CC的电催化性能.测试表明,以丙三醇水溶液为溶剂、采用微波法合成的nife LDH/CC性能最好,在100 mA cm-2的过电位（overpotential, η）仅为257 mV(η100), 400 mA cm-2的过电位仅为331 mV(η400),持续测试100 h后性能仍保持95%,显著优于以乙二醇水溶液（287和386 mV）、季戊四醇水溶液（309和406 mV）为溶剂的对比样,以及水热法（279和434 mV）、电沉积法（293和380 mV）合成nife LDH/CC的电催化性能.进一步,这些性能优于近些年报道的很多过渡金属化合物.这种微波合成策略不仅适用于nife LDH,还可以原位合成NiMn LDH、CoFe LDH、NiCo LDH,为高活性LDH的原位、快速合成提供了一种新方法.

关键词：电催化氧气析出反应微波法 nife层状双金属氢氧化物

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Ru-FeOOH@nife LDH纳米片制备及其电解水析氢性能研究

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低碳化学与化工 2024年第12期49卷 121-126页

作者：杨苗李攀杨红邵圣娟王峰牛宇岚太原工业学院化学与化工系山西太原030008 太原工业学院环境与安全工程系山西太原030008

电解水制氢技术的开发对于促进低碳发展具有重要意义,设计高效稳定的催化剂至关重要。通过一步水热法在泡沫镍基底上合成了Ru-FeOOH@nife LDH催化剂,用于电催化水分解制氢。通过SEM、TEM、XRD和XPS对催化剂进行了表征分析。结果表明,钌... 详细信息

电解水制氢技术的开发对于促进低碳发展具有重要意义,设计高效稳定的催化剂至关重要。通过一步水热法在泡沫镍基底上合成了Ru-FeOOH@nife LDH催化剂,用于电催化水分解制氢。通过SEM、TEM、XRD和XPS对催化剂进行了表征分析。结果表明,钌的引入可以调节催化剂的电子结构,增强金属-载体相互作用,使得Ru-FeOOH@nife LDH表现出良好的电催化性能。当电流密度为10 mA/cm2时,Ru-FeOOH@nife LDH所需过电位为95 mV,Tafel斜率为80.6 mV/dec,其电催化性能明显优于FeOOH@nife LDH。在相同反应条件下,Ru-FeOOH@nife LDH可稳定运行15 h。

关键词：电解水析氢反应电催化剂 nife层状双金属氢氧化物

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氧电极反应电催化剂的制备及性能研究

氧电极反应电催化剂的制备及性能研究

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作者：司思曲阜师范大学

学位级别：硕士

石油、天然气和煤炭等传统化石燃料是目前人类生产生活所需能量的主要来源,它们不可再生,但是这些资源却在近两百年的时间内被人类快速消耗,并且带来了严重的环境污染问题。因此,开发可再生的、绿色无污染的高效能源方式已成为当今社会... 详细信息

石油、天然气和煤炭等传统化石燃料是目前人类生产生活所需能量的主要来源,它们不可再生,但是这些资源却在近两百年的时间内被人类快速消耗,并且带来了严重的环境污染问题。因此,开发可再生的、绿色无污染的高效能源方式已成为当今社会的一个重大挑战。近年来,从化石燃料发展为以清洁能源为基础的经济逐渐成为一种趋势。其中,电解水制氢、燃料电池、金属-空气电池等是电化学方法获得新能源的典型代表,燃料电池通过电化学反应把燃料中的化学能转化为电能,用燃料和氧气作为原料,产物为水,而电解水技术能够将水电解为氢气和氧气,又可以通过燃料电池等高效转化方式获得电能,形成一个良性的绿色循环。氧电极反应包括氧气的析出反应(oxygen evolution reaction,OER,电解水分解反应的阳极反应)和氧气的还原反应(oxygen reduction reaction,ORR,燃料电池的阴极反应),两个反应的动力学过程都比较缓慢,成为影响整体能量转换效率的关键因素。目前比较常用的高效OER和ORR催化剂仍然是Ru、Ir和Pt等贵金属基催化剂,但是其价格昂贵,地球储量少且在实际应用中稳定性较差。因此,开发价格低廉且效能较高、性能稳定的可替代贵金属催化剂的新型ORR或OER电催化剂对于新型能源的开发具有十分重要的意义。本论文设计、制备了三类电催化性能高、稳定性好且成本较低的ORR和OER电催化剂,并考察了影响催化性能的相关因素。主要包括以下内容:1.采用水热法制备了含有钴元素的金属有机框架(Co-MOF)结构,并与碳纳米管(CNTs)复合,制备了Co-MOF@CNTs复合材料,用于催化ORR研究,并探究了导电材料碳纳米管的负载量对催化剂在0.1 M KOH电解液中催化ORR性能的影响。MOF材料是由金属离子和有机配体连接组合而成的,是一类具有独特多孔结构的功能材料。但是,MOF材料存在导电性差的问题,限制了其作为电极材料的应用。因此,我们将高导电性的CNTs和Co-MOF复合,既保留了MOF的基本结构,没有破坏活性位点,又大大提高了导电性能。研究表明,CNTs的加入对Co-MOF材料在碱性电解液中的ORR性能有明显的促进作用,并且和CNTs的负载量有关。CNTs的载量为15 wt%时,Co-MOF@CNTs表现出最佳的ORR活性,ORR起始电位为0.85 V,半波电位为0.79 V,电子转移数为3.7,接近4电子转移过程。半波电位和电子转移数均略低于商业Pt/C催化剂,表现出了良好的ORR催化活性。2.以Cu-MOF为前驱体,通过离子交换法制备RuCu非晶样品,在空气气氛中一步煅烧合成Cu掺杂的RuO复合材料(Cu-RuO),并在酸性电解液中进行了OER电催化性能的测试,探究了煅烧温度对Cu-RuO在0.5 M HSO电解液中催化OER性能的影响。研究发现,在煅烧温度为300°C时制得的Cu-RuO-300表现出最佳的OER催化活性,在电流密度为10 mA cm的条件下,Cu-RuO-300上OER的过电势为197 mV,比商业RuO催化剂低40 mV;塔菲尔斜率为41.6 mV dec,也低于商业RuO催化剂(49.7 mV dec),表现了良好的催化活性和较快的OER反应动力学。对于Cu-RuO-300,在24小时的计时电位曲线测试中,电势没有发生明显的改变,表明Cu-RuO-300在酸性条件下催化OER具有较高的稳定性。由此可见,通过掺杂廉价的过渡金属铜,制备得到的Cu-RuO能显著提高钌基金属催化剂对OER的催化活性和稳定性。3.采用水热法制备了镍铁双金属氢氧化物(nife layered double hydroxide,nife LDH)以及钴离子掺杂的nife LDH(Co-nife LDH)。电化学测试结果表明,在1.0 M KOH中,钴离子的引入对nife LDH催化OER活性有明显的促进作用。Co-nife LDH只需要278 mV的过电势就能达到10 mA cm的电流密度,分别比nife LDH(328 mV)和商业RuO催化剂(298 mV)低50 mV和20 mV。塔菲尔斜率为54.2 mV dec,低于nife LDH(59.9 m V dec)和商业RuO催化剂(59.1 mV dec)。在1.5 V(***)的电势下,经过20小时的稳定性测试后,电流密度没有明显的衰减,而且催化剂形貌基本保持不变,表现了良好的稳定性。通过在镍铁双金属主层板引入钴离子,增大了催化剂的比表面积,同时使得LDH的电子结构发生变化,更加有利于电子转移和氧气气泡在催化剂表面的释放,从而提高了LDH催化剂的电催化OER性能,本工作对设计、制备高性能非贵金属OER电催化剂具有一定的参考价值。

关键词：非贵金属电催化剂氧还原反应氧析出反应金属有机框架结构 nife层状双金属氢氧化物

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