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镍基电极材料的制备及超级电容器性能研究

镍基电极材料的制备及超级电容器性能研究

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作者：张哲齐鲁工业大学

学位级别：硕士

自党的十八大以来,国家大力支持新能源工业发展,尤其“十四五”以来,国家在推动能源绿色低碳转型方面迈出坚实步伐,新能源的利用快速增长,高效储能材料与器件的研发日益紧迫,其中,超级电容器行业受到了越来越多的关注。目前我国对超级... 详细信息

自党的十八大以来,国家大力支持新能源工业发展,尤其“十四五”以来,国家在推动能源绿色低碳转型方面迈出坚实步伐,新能源的利用快速增长,高效储能材料与器件的研发日益紧迫,其中,超级电容器行业受到了越来越多的关注。目前我国对超级电容器已经进行了广泛的研究,但仍存在能量密度低、成本高等缺点,制约着超级电容器的发展。其中电极材料是制备超级电容器的核心,决定了超级电容器的能量密度和功率密度。因此,构建低成本、高性能的正极电极材料是提高混合超级电容器能量密度和功率密度、实现高效应用的重要策略。本论文以nico-LDH前驱体为研究对象,通过复合、硫化、磷化和掺杂等方式提升其性能,此外将其与活性炭组装成混合超级电容器,研究器件的电化学性能。本论文的主要研究内容如下:1.设计和构建高性能、多组分的镍基材料是高效储能装置和电催化剂的首选。在本章研究中,我们设计了由一维nico纳米棒和纳米片自组装的三维nico-LDH纳米花组成的nico/nico-LDH复合材料。这种结构使nico-LDH纳米花的形态伸展,增加了比表面积(高达47.31 m g),并提供了更多的活性位点,更好地与电解液接触。nico和nico-LDH的双重氧化还原反应加速了反应动力学,提高了电化学活性,使得nico/nico-LDH||AC混合超级电容器器件的能量密度达到37.59Wh kg,功率密度达到809.8 W kg。此外,该复合材料还能应用于析氧反应,在1 M KOH溶液中,当电流密度为10 m A cm时可以产生349 m V的低过电位。DFT计算表明,nico/nico-LDH电化学性能的提高是由于部分电子在界面处发生转移所导致的。2.通过煅烧硫化和水热相结合的方式设计了一种在3D纳米花nico-S固溶体基底上生长0D Ni（HCO）纳米颗粒的复合材料。三维纳米花nico-S固溶体具有有效的离子扩散通道,而0D Ni（HCO）纳米颗粒负载在nico-S纳米花上可以减少团聚,提供丰富的氧化还原活性位点和高电荷存储能力。nico-S/Ni（HCO）电极材料具有859 C g(1718 F g)的高比容量。组装的nico-S/Ni（HCO）||AC HSC装置展现出卓越的性能,具有高达801.3 W kg的功率密度和74.68 Wh kg的能量密度。在经历5000次循环后,该装置的比容量仍能维持其初始容量的84.4%,显示出其出色的稳定性和持久性。另外,本章还研究了nico-S/Ni（HCO）的电催化性能,结果表明其具有出色的析氧反应,显示出100.24 m V dec的最低Tafel斜率和297 m V的低过电位。3.采用水热、煅烧磷化和硼化相结合的简单工艺方法,设计了一种用于超级电容器正极材料的碳布上硼掺杂nico P纳米阵列（B-NCP-CC）。通过杂原子掺杂,特别是具有低电负性和小原子半径的元素,可以有效地调节电子材料的电子结构和表面性质,促进超级电容器的电化学性能。硼的电负性（2.04）低于磷的电负性（2.19）,硼的引入诱导了Ni/Co的电子重分布,增加了Ni/Co的电子密度,增强了Ni/Co的氧化还原活性。此外,硼的原子半径（0.85?）比磷（1.07?）更小,通过缩短Ni/Co-B键,有利于电荷转移动力学。硼的掺杂大大提高了B-nico P-CC正极材料的电荷存储能力,加速了电化学反应动力学,使B-nico P-CC-18正极材料的容量达到801 C g。组装的B-nico P-CC-18||AC HSC混合超级电容器在963.8W kg的功率密度下获得了73.22 Wh kg的高能量密度,并且长循环条件下容量仍能保持90%,显著提高了镍基材料的稳定性。此外,DFT计算表明硼的引入影响了nico P中Ni和Co的d带中心,提高了导电性能,提高了电化学性能。

关键词：混合超级电容器 nico基电极材料纳米材料第一性原理计算

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