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新型镍基催化剂的制备及其合成苯并唑类衍生物的研究

新型镍基催化剂的制备及其合成苯并唑类衍生物的研究

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作者：孙新慧黑龙江大学

学位级别：硕士

近年来,由于金属有机框架(MOFs)衍生催化剂具有稳定性高、选择性好、制作成本低和易于回收等优点,逐渐成为催化领域的研究热点。开发高效的双金属ni/Zn金属有机框架(MOFs)衍生的ni3znc0.7合金催化剂用于环化反应是非常值得期待的。首先... 详细信息

近年来,由于金属有机框架(MOFs)衍生催化剂具有稳定性高、选择性好、制作成本低和易于回收等优点,逐渐成为催化领域的研究热点。开发高效的双金属ni/Zn金属有机框架(MOFs)衍生的ni3znc0.7合金催化剂用于环化反应是非常值得期待的。首先,采用简便的水热法合成了具有花状微球形态的双金属ni/Zn-PTA MOFs,并将其作为制备催化剂的前体。通过一步热解,从ni/Zn-PTA MOFs中得到了 ZnO负载的ni-ni3znc0.7掺杂碳催化剂(ni-ni3znc0.7/ZnO-C)。通过各种表征(如SEM/EDX、XRD、TEM、FT-IR、XPS和Raman)探讨,该催化剂的结构与催化特性之间的关系。然后,使用开发的ni-ni3znc0.7/ZnO-C催化剂作为可回收的多相催化剂,通过苄胺和2-硝基苯胺的缩合环化反应合成2-芳基苯并咪唑衍生物。通过对催化剂、温度和溶剂的筛选,最终以55-85%的收率获得了17个2-芳基苯并咪唑衍生物,并对物质结构进行了表征。随后,在原来工作的基础上,使用ni-ni3znc0.7/ZnO-C催化剂催化苄胺和2-硝基苯酚发生缩合环化反应合成2-芳基苯并噁唑衍生物。在最优反应条件下,以70-90%的收率获得了12个2-芳基苯并噁唑衍生物,并对物质结构进行了表征。最后,对ni-ni3znc0.7/ZnO-C催化剂进行了循环性测试,催化剂在循环使用多次后,目标化合物的收率并未下降,表明该催化剂具备保持选择性不变的能力。此反应具有绿色环保,原子经济的优点。这种双金属MOFs衍生的ni-ni3znc0.7催化剂为在多相催化反应中制备其他合金催化剂开辟了一条潜在途径。

关键词： 2-芳基苯并唑衍生物 MOFs ni3znc0.7合金缩合环化反应

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