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中空结构过渡金属纳米复合材料的合成及其在电化学传感器中的应用

中空结构过渡金属纳米复合材料的合成及其在电化学传感器中的应用

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作者：刘莉上海大学

学位级别：硕士

过渡金属纳米复合材料是极具应用前景的纳米材料,因展现出响应快速、灵敏度高、选择性好和成本低等优点而被广泛应用于电化学传感器领域。中空结构纳米复合材料是一类具有特殊结构和优异性能的功能性纳米材料,合理地将中空结构与过渡金... 详细信息

过渡金属纳米复合材料是极具应用前景的纳米材料,因展现出响应快速、灵敏度高、选择性好和成本低等优点而被广泛应用于电化学传感器领域。中空结构纳米复合材料是一类具有特殊结构和优异性能的功能性纳米材料,合理地将中空结构与过渡金属复合材料结合,可制备出具有高比表面积、低传质阻力和高电催化反应活性位点等优点的中空结构过渡金属纳米复合材料。本论文通过硬模板法、自组装法和水热法等多种方法制备了具有不同形貌和结构的过渡金属中空纳米复合材料,并通过多种仪器分析技术对复合材料的结构、形貌和组分进行表征,利用电化学工作站研究了材料的电化学行为和电催化性能,构建了电化学传感器并将其用于食品安全、疾病诊断和药物分析检测。具体的研究内容包含以下三个方面:1、利用自组装法结合硬模板法制备了中空Mn3O4-CeO2纳米球应用于食品中过氧化氢（H2O2）的定量检测。Mn3O4和CeO2之间的协同作用可以有效地提高复合材料的导电性和电催化性能。此外,特殊的中空结构表现出更大的比表面积,且能有效抑制材料团聚以提高材料的催化活性。随后,将这种具有特殊结构的复合材料修饰到玻碳电极（glassy carbon electrode,GCE）的电化学传感器用于H2O2的电化学检测。在最佳实验条件下,构建的Mn3O4-CeO2/GCE传感器具有较宽的线性范围（5-17000μM）和低的检测线（3.81μM）。该传感器成功应用于海蜇皮和豆腐干中H2O2的检测,表现出良好的实际应用价值。2、通过模板法和溶剂热法制备了表面粗糙的Mns2-Ce3s2中空纳米球并构建电化学传感器,用于定量检测人体血清中的尿酸。运用多种表征手段对Mns2-Ce3s2中空纳米球的结构和形貌进行了分析。粗糙的表面使Mns2-Ce3s2中空纳米球具有较高的比表面积和较多的电催化反应活性位点。此外,s元素的引入以及Mns2与Ce3s2间的协同作用进一步提高复合材料的电催化活性。因此,Mns2-Ce3s2/GCE对尿酸具有优异的电催化活性,其线性范围为9-2200μM,检测限为7.93μM。所构建的Mns2-Ce3s2/GCE传感器成功应用于人体血清中定量检测尿酸,表现出良好的实际应用价值。3、采用牺牲模板法和溶剂热法制备了由ni3s2-mos2纳米片组成的ni3s2-mos2复合空心球用于对乙酰氨基酚的定量检测。由纳米片组成的ni3s2-mos2复合空心球具有较大的电化学活性面积并提供了丰富的电催化反应活性位点。此外,双金属协同效应和高导电性等优点使其表现出优异的电催化性能。研究结果表明,ni3s2-mos2/GCE对对乙酰氨基苯酚表现出优异的电催化能力。在最佳实验条件下,所构建的ni3s2-mos2/GCE传感器对对乙酰氨基酚检测分别在0.8-70μM和70-1750μM浓度范围内呈线性关系,表现出较高的灵敏度和较低的检测限（0.093μM）。该传感器还具有良好的选择性和长期稳定性,并成功应用于人体血清和湖水中对乙酰氨基酚的定量检测,表明ni3s2-mos2/GCE具有很好的应用前景。

关键词： Mn3O4-CeO2 Mns2-Ce3s2 ni3s2-mos2 中空材料电化学传感器

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