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Conversion of hydroxide into carbon-coated phosphide using plasma for sodium ion batteries

Nano Research 2022年第3期15卷 2023-2029页

作者： Jin Liang Guoyin Zhu Yizhou Zhang Hanfeng Liang Wei Huang Key Laboratory of Flexible Electronics(KLOFE)&Institute of Advanced Materials(IAM) Nanjing Tech University(NanjingTech)Nanjing 211800China College of Chemistry and Chemical Engineering Xiamen UniversityXiamen 361005China School of Chemistry and Materials Science Institute of Advanced Materials and Flexible Electronics(IAMFE)Nanjing University of Information Science and TechnologyNanjing 210044China State Key Laboratory of Organic Electronics and Information Displays&Institute of Advanced Materials(IAM) Nanjing University of Posts&TelecommunicationsNanjing 210023China

Transition metal phosphides(TMps)are promising candidates for sodium ion battery anode materials because of their high theoretical capacity and earth abundance.Similar to many other p-based conversion type electrodes,TMps suffer from large volumetric expansion upon cycling and thus quick performance fading.Moreover,TMps are easily oxidized in air,resulting in a surface phosphate layer that not only decreases the electric conductivity but also hinders the Na ion transport.In this work,we present a general electrode design that overcomes these two major challenges facing TMps.Using metal hydroxide and glucose as precursors,we show that the metal hydroxide can be converted into phosphide whereas the glucose simultaneously decomposes and forms carbon shell on the phosphide particles under a plasma ambient.ni2p@C core shell structures as a proof-of-concept are designed and synthesized.The in situ formed carbon shell protects the ni2p from oxidation.Moreover,the high-energy plasma introduces porosity and vacancies to the ni2p and more importantly produces phosphorus-rich nickel phosphides(nipx).As a result,the ni2p@C electrodes achieve high sodium capacity(693 mAh·g^(−1) after 50 cycles at 100 mA·g^(−1))and excellent cyclability(steady capacity maintained for at least 1,500 cycles).Our work provides a general strategy for enhancing the sodium storage performance of TMps,and in general many other conversion type electrode materials that are unstable in air and suffer from large volumetric changes upon cycling.

关键词： porous anodes ni2p plasma conversion phosphorus-rich sodium ion batteries

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Newly Design porous/Sponge Red phosphorus@Graphene and Highly Conductive ni2p Electrode for Asymmetric Solid State Supercapacitive Device With Excellent performance

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Nano-Micro Letters 2020年第2期12卷 169-184页

作者： Nazish parveen Muhammad Hilal Jeong In Han Department of Chemistry College of ScienceKing Faisal UniversityAl‑Ahsa 31982Saudi Arabia Flexible Display and printed Electronic Lab Department of Chemical and Biochemical EngineeringDongguk University-SeoulSeoul 04620Republic of Korea

Supercapacitors have attracted much attention in the field of electrochemical energy storage.However,material preparation,stability,performance as well as power density limit their applications in many fields.Herein,a sponge-like red phosphorus@graphene(rp@rGO)negative electrode and a ni2p positive electrode were prepared using a simple one-step method.Both electrodes showed excellent performances(294 F g^−1 and 1526.6 F g^−1 for rp@rGO and ni2p,respectively),which seem to be the highest among all rp@rGO-and ni2p-based electrodes reported so far.The asymmetric solid-state supercapacitor was assembled by sandwiching a gel electrolyte-soaked cellulose paper between rp@rGO and ni2p as the negative and positive electrodes.Compared to other asymmetric devices,the device,which attained a high operating window of up to 1.6 V,showed high energy and power density values of 41.66 and 1200 W kg−1,respectively.It also has an excellent cyclic stability up to 88%after various consecutive charge/discharge tests.Additionally,the device could power commercial light emitting diodes and fans for 30 s.So,the ease of the synthesis method and excellent performance of the prepared electrode materials mat have significant potential for energy storage applications.

关键词： Sponge red phosphorus porous graphene ni2p Electrode Asymmetric solid-state supercapacitor

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nickel phosphide on ni foam as anode and peroxymonosulfate as the chemical oxidizer for effective direct urea fuel cell

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Journal of Environmental Sciences 2021年第12期33卷 84-91页

作者： Jingwei Hao Shen Zhao Ran Mao Xu Zhao Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology Research Center for Eco-Environmental SciencesChinese Academy of SciencesBeijing 100085China University of Chinese Academy of Sciences Beijing 100049China

The direct urea fuel cell(DUFC) is a low cost and competitive approach for contemporaneous urine or urea-contaminated wastewater treatment and electricity generation. However,the lack of efficient urea oxidation reaction(UOR) electrocatalysts and suitable electron acceptors remains a challenge for practical applications. Here, we developed a DUFC system using ni2 p@ni foam as the anode and peroxymonosulfate(pMS) as the chemical oxidizers.The ni2 p@ni foam anode showed a high oxidation activity for UOR with an onset potential of 0.30 V vs. Ag/Ag Cl and Tafel slope of 34.4 m V/dec. pMS with high theoretical potential improved the cell voltage to 1.43 V. A power density of DUFC up to 4.91 m W/cm2 was achieved using pMS at room temperature, which was approximately twice as high as using H2 O2(2.38 m W/cm2). niII/niⅢwas the redox active species on the ni2 p anode in the DUFC process, and niIIwas electrochemically oxidized to niⅢ, which reverted to niII by urea reduction. When real human urine was used as the fuel, a power density of 4.46 m W/cm2 can be achieved at room temperature. This DUFC with high cell performance showed potential application in urea wastewater treatment.

关键词： Direct urea fuel cell(DUFC) ni2p peroxymonosulfate Urine

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Boosting oxygen evolution reactivity by modulating electronic structure and honeycomb-like architecture in ni_(2)p/N,p-codoped carbon hybrids

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Green Energy & Environment 2021年第6期6卷 866-874页

作者： Menglei Yuan Yu Sun Yong Yang Jingxian Zhang Sobia Dipazir Tongkun Zhao Shuwei Li Yongbing Xie He Zhao Zhanjun Liu Guangjin Zhang CAS Key Laboratory of Green process Engineering Institute of Process EngineeringChinese Academy of Sciences100190BeijingChina Center of Materials Science and Optoelectronics Engineering University of Chinese Academy of Sciences100049BeijingChina School of Science North University of China030051TaiyuanChina Institute of Environmental Reference Materials of Ministry of Ecology and Environment 100029BeijingChina CAS Key Laboratory of Carbon Materials Institute of Coal ChemistryChineseAcademy of Sciences030001TaiyuanChina

Oxygen evolution reaction(OER)as the foremost stumbling block to generate cost-effective clean fuels has received extensive attention in recent years.But,it still maintains the challenge to manipulate the geometric and electronic structure during single reaction process under the same conditions.Herein,we report a simple self-template strategy to generate honeycomb-like ni_(2)p/N,p-C hybrids with preferred electronic architecture.Experiments coupled with theoretical results revealed that the synthesized catalyst has two characteristics:firstly,the unique honeycomb-like morphology not only enables the fully utilization of catalytic active sites but also optimizes the mass/electron transportation pathway,which favor the diffusion of electrolyte to accessible active sites.Secondly,N,p-C substrate,on the one hand,largely contributes the electronic distribution near Fermi level(E_(F))thus boosting its electrical conductivity.On the other hand,the support effect result in the upshift of d-band center and electropositivity of ni sites,which attenuates the energy barrier for the adsorption of OH~àand the formation of*OOH.In consequence,the optimized ni_(2)p/N,p-C catalysts feature high electrocatalytic activity towards OER(a low overpotential of 252 m V to achieve10 m A cm^(-2))and 10 h long-term stability,the outstanding performance is comparable to most of transition metal catalysts.This work gives a innovative tactics for contriving original OER electrocatalysts,inspirng deeper understanding of fabricating catalysts by combining theoretical simulation and experiment design.

关键词： Oxygen evolution reaction ni2p Modulating electronic structure Honeycomb-like architecture

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表面氧化及异金属原子掺杂ni2p的OER/ORR性能的理论研究

表面氧化及异金属原子掺杂Ni2P的OER/ORR性能的理论研究

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作者：康锦利湘潭大学

学位级别：硕士

燃料电池和可充电金属空气电池等能量转换/存储装置中涉及到两个重要的半反应:析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）,其缓慢的催化动力学限制了它们的大规模实际应用,需要开发高效的OER/ORR电催化剂来加快反应速率。尽管贵金属具有高效的... 详细信息

燃料电池和可充电金属空气电池等能量转换/存储装置中涉及到两个重要的半反应:析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）,其缓慢的催化动力学限制了它们的大规模实际应用,需要开发高效的OER/ORR电催化剂来加快反应速率。尽管贵金属具有高效的OER/ORR催化性能,但是高成本与低丰度限制了贵金属催化剂的大规模使用。过渡金属磷化物（Transition Metal phosphides,TMps）由于地表储备丰富,并具备良好的稳定性、高催化活性与电子电导率的优势,在实现高效析氧和氧还原方面具有可观的前景。nip作为一种优异的OER/ORR催化剂而被广泛研究,然而其高催化活性的来源依旧存在争议,并且缺乏理论依据。因此本文采用密度泛函理论（DFT）计算方法,研究了碱性条件下表面氧化及异金属掺杂对nip催化剂OER/ORR催化性能的影响。主要研究内容如下:（1）研究了表面氧化对nip（001）和nip（111）表面OER/ORR催化性能的影响。以nip（001）表面为模型,构建了不同的氧化或羟基化（O*或HO*）nip（001）表面模型,结果表明随着ni反应位点周围不断被O原子负载时,ORR过电位明显降低,OER过电位影响不大。以nip（111）表面基础上构建了一系列含有ni、ni-p和（ni/ni-p）氧化位点的氧化表面模型,结果表明O原子负载能调控nip（111）催化剂表面微观形貌与电子结构,从而调节表面活性位点与中间体之间的吸附能在一个合适的范围,最终部分氧化nip（111）表面表现出优异的OER/ORR催化性能。其中25%（ni-O/ni-O-p）-nip（111）表面具有超低的OER/ORR过电位,分别为0.31 V/0.24 V,优于商业Ru O催化剂OER/ORR过电位分别为0.42 V/0.37V,50%（ni-O-p）-nip（111）表面具有0.21 V的超低ORR过电位,明显优于商业pt/C电极ORR过电位为0.45 V,证明表面部分氧化是nip催化剂具有高效OER/ORR催化活性的关键因素之一。（2）研究了异金属原子掺杂及O不同负载位点与不同O覆盖率对nip（111）表面OER/ORR活性的影响。以nip（111）表面为模型分别构建了Fe、Co和Cu掺杂的nip（111）表面,结果表明掺杂表面的OER/ORR过电位大小随着掺杂原子的d轨道电子填充数的增加而降低。研究了表面氧化和金属掺杂共同调控nip（111）表面OER/ORR催化活性。结果表明O负载后削弱了Fe和Co原子对中间体的强相互作用,而使Cu与中间体之间的弱相互作用更加弱。说明O负载能调控M-nip（111）表面与中间体的吸附能从而进一步影响其催化活性。

关键词：密度泛函理论 ni2p 掺杂电催化表面氧化

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ni_2p加氢脱硫催化剂

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化学进展 2012年第5期24卷 757-768页

作者：宋华代敏宋华林东北石油大学化学化工学院大庆163318 东北石油大学化学化工学院、石油与天然气化工省重点实验室大庆163318 牡丹江医学院医学影像学院牡丹江157011

环境法规对硫氧化物脱出的限制日益严格以及原油品质的不断下降,使得有必要研发高效的加氢脱硫催化剂。ni2p由于具有优异的加氢脱硫活性和稳定性,引起了广泛的关注。本文综述了ni2p加氢脱硫催化剂的特性、反应活性相、制备方法、改进和... 详细信息

环境法规对硫氧化物脱出的限制日益严格以及原油品质的不断下降,使得有必要研发高效的加氢脱硫催化剂。ni2p由于具有优异的加氢脱硫活性和稳定性,引起了广泛的关注。本文综述了ni2p加氢脱硫催化剂的特性、反应活性相、制备方法、改进和加氢脱硫活性等方面的研究进展。在ni2p中存在两种不同的初始活性位,四面体几何构型的ni(1)初始活性位在加氢脱硫反应中参与直接脱硫反应,四方锥几何构型的ni(2)初始活性位则与催化剂的高加氢活性有关。在加氢脱硫反应中,催化剂表面生成的nixSyp相被认为是真正的活性相。制备ni2p的方法主要是程序升温还原和液相合成。载体、助剂和络合剂对ni2p活性相的形成和催化剂的活性有重要影响。相比于商用硫化物催化剂,ni2p催化剂对噻吩、二苯并噻吩和4,6-二甲基二苯并噻吩均表现出更高的加氢脱硫活性。

关键词： ni2p 加氢脱硫特性活性相制备改进

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pt对ni_2p/MCM-41催化剂加氢脱硫性能的影响

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高等学校化学学报 2013年第11期34卷 2609-2616页

作者：宋华徐晓伟代敏宋华林东北石油大学化学化工学院大庆163318 石油与天然气化工省重点实验室大庆163318 中国石油集团工程设计有限责任公司新疆石油勘察设计研究院(有限公司)克拉玛依834000 牡丹江医学院黑龙江省高校肿瘤疾病防治重点实验室牡丹江157011

以MCM-41为载体,采用程序升温还原法制备了含有少量pt的ni-p/MCM-41催化剂,并用氢气程序升温还原(H2-TpR)、X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积、X射线光电子能谱(XpS)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的结构和性能进行了表征.考察了p/ni摩... 详细信息

以MCM-41为载体,采用程序升温还原法制备了含有少量pt的ni-p/MCM-41催化剂,并用氢气程序升温还原(H2-TpR)、X射线衍射(XRD)、N2吸附比表面积、X射线光电子能谱(XpS)和透射电子显微镜(TEM)对催化剂的结构和性能进行了表征.考察了p/ni摩尔比及pt含量对ni-p/MCM-41催化剂催化二苯并噻吩(DBT)加氢脱硫(HDS)性能的影响.结果表明,pt能降低ni2p催化剂的还原温度,并有助于ni2p相的生成,抑制团聚现象,提高催化剂的HDS活性.当pt的质量分数为0.6%,p/ni摩尔比为2时,催化剂具有最佳加氢脱硫活性,在340℃,3.0 Mpa,氢油体积比为500,质量空速(WHSV)为2.0 h-1的条件下,二苯并噻吩转化率为100%,且催化剂加氢脱硫活性在120 h内基本保持稳定.

关键词：加氢脱硫磷化镍铂 ni2p MCM-41催化剂二苯并噻吩

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负载型Mxni2p催化剂的制备及其选择性加氢脱硫性能研究

负载型MxNi2P催化剂的制备及其选择性加氢脱硫性能研究

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作者：孙劲晓中国石油大学(北京)

学位级别：硕士

从石油中去除硫对生产清洁的运输燃料很重要,且是一个十分活跃的研究领域。随着世界原油的日趋重质化、劣质化,重质油的加工在炼油工业中越来越重要,这就对原有的加氢脱硫手段提出了更高的要求。相对于传统过渡金属硫化物加氢脱硫催化剂... 详细信息

从石油中去除硫对生产清洁的运输燃料很重要,且是一个十分活跃的研究领域。随着世界原油的日趋重质化、劣质化,重质油的加工在炼油工业中越来越重要,这就对原有的加氢脱硫手段提出了更高的要求。相对于传统过渡金属硫化物加氢脱硫催化剂,新型过渡金属磷化物催化剂,尤其是nip,以其更高的活性和稳定性等优势成为当前研究的热点。本文主要研究了载体性质及不同改性金属对负载型nip催化剂晶型结构、形貌、表面性质的影响,并分别考察了它们的加氢脱硫活性和脱硫路径选择性,探究了不同改性金属调变加氢性能的内在作用机制。首先,选用三种常见载体AlO、SiO和无定型硅铝（ASA）,采用程序升温还原法（TpR法）制备了三种负载型nip催化剂,进行了一系列理化性质表征,并研究了它们对4,6-二甲基二苯并噻吩（4,6-DMDBT）的加氢脱硫性能。结果表明,nip/SiO催化剂的加氢脱硫活性最高,实验条件下4,6-DMDBT转化率最高可达61.81%,且主要进行预加氢脱硫路径（HYD）,直接脱硫路径（DDS）选择性较低,约为10%。在此研究基础上,为进一步提高nip/SiO催化剂的加氢脱硫活性、调变加氢脱硫路径选择性,采用等体积浸渍法负载过渡金属（Co、Fe）对nip/SiO催化剂进行修饰,调变催化剂的加氢脱硫活性相性质,并通过多种表征手段考察了金属改性对nip催化剂理化性质的影响。以4,6-DMDBT为模型化合物,考察了改性元素种类、负载量、反应温度和液时空速等因素对4,6-DMDBT转化率和加氢脱硫路径选择性的影响。最后,为了研究金属取代对nip催化剂的影响,制备了Fe ni p双金属磷化物催化剂,考察了不同Fe/ni摩尔比的双金属磷化物对4,6-DMDBT的转化率和脱硫路径选择性的影响。实验结果表明,Co和Fe改性的Mnip/SiO催化剂对4,6-DMDBT的转化率有明显提升,转化率最高分别提升至81.22%和80.06%。但二者对加氢脱硫路径的选择性有着较大的差异,Co改性明显提高了4,6-DMDBT的DDS路径选择性,最高可提升至22.61%;Fe改性有利于HYD路径的进行,DDS选择性下降,最低下降至5.25%。而Fe ni p双金属磷化物的4,6-DMDBT的转化率较nip/SiO有所降低,但表现出了远超传统硫化型催化剂的高DDS路径选择性,最高可达到45.02%。

关键词：加氢脱硫 ni2p 金属改性脱硫路径

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ni_2p加氢脱硫催化剂制备方法及改性研究进展

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石油学报（石油加工） 2013年第6期29卷 1096-1108页

作者：宋华王健李锋柳艳修张娇静宋华林东北石油大学化学化工学院黑龙江大庆163318 东北石油大学石油与天然气化工省重点实验室黑龙江大庆163318 牡丹江医学院医学影像学院黑龙江牡丹江157011

介绍和比较了ni2p催化剂的制备方法,综述了ni2p催化剂活性组分改性及载体改性方面的最新研究进展。ni2p催化剂的制备方法中,TpR法流程相对简单,但所用时间较长;水热法和溶剂热法的物相形成过程易控、所需反应温度比TpR法低,但制备过程... 详细信息

介绍和比较了ni2p催化剂的制备方法,综述了ni2p催化剂活性组分改性及载体改性方面的最新研究进展。ni2p催化剂的制备方法中,TpR法流程相对简单,但所用时间较长;水热法和溶剂热法的物相形成过程易控、所需反应温度比TpR法低,但制备过程易发生颗粒团聚、原料昂贵、过程复杂的缺点使其不能够满足工业化的要求;热解法是近些年开发出的方法,具有反应温度低、制备过程简单等优点。向ni2p催化剂中引入过渡金属、碱土金属元素均可提高催化剂活性。引入Fe能有效地提高直接脱硫途径(DDS)的选择性,其可能的原因是ni原子和Fe原子形成配位体,产生协同作用;引入Ca能促进活性相ni2p的形成,提高催化剂HDS催化活性。螯合剂和载体对ni2p催化剂的形成和活性有重要的影响。

关键词：加氢脱硫 ni2p 制备改性

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TiO_2柱撑海泡石负载ni_2p的噻吩加氢脱硫性能

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物理化学学报 2012年第12期28卷 2924-2930页

作者：廖辉徐香兰谌伟庆石秋杰刘文明王翔南昌大学化学系南昌330031 南昌大学应用化学研究所南昌330031

以氢氧化镍为镍源,亚磷酸为磷源,TiO2柱撑海泡石(Ti-Sep)为载体,采用浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品,然后采用程序升温还原法制备了ni质量分数(w)为5%-25%的ni2p/Ti-Sep催化剂,并考察了其噻吩加氢脱硫性能.采用X射线衍射(XRD)、N2吸... 详细信息

以氢氧化镍为镍源,亚磷酸为磷源,TiO2柱撑海泡石(Ti-Sep)为载体,采用浸渍法制备了含磷化镍前驱体的样品,然后采用程序升温还原法制备了ni质量分数(w)为5%-25%的ni2p/Ti-Sep催化剂,并考察了其噻吩加氢脱硫性能.采用X射线衍射(XRD)、N2吸附-脱附、热重分析(TGA)、透射电子显微镜(TEM)和傅里叶变换红外(FTIR)光谱对催化剂样品进行了表征.结果表明,海泡石经TiO2柱撑之后层间距增大,比表面积和孔容都明显变大,热稳定性增强,活性组分ni2p能很好地分散在海泡石层间及表面,并且没有破坏海泡石的层状结构.上述原因导致ni2p/Ti-Sep催化剂的噻吩加氢脱硫活性明显优于ni2p/Na-Sep(NaCl改性海泡石)和ni2p/HCl-Sep(HCl改性海泡石)催化剂.当ni负载量为15%(w)时,ni2p/Ti-Sep催化剂具有最好的噻吩加氢脱硫性能;在反应温度为400°C时,噻吩转化率达100%.

关键词： ni2p TiO2 柱撑海泡石噻吩加氢脱硫

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