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陶瓷学报 2024年第1期45卷 72-88页

作者：曹希文罗凌虹曾小军王乐莹徐序刘邵帅程亮景德镇陶瓷大学江西景德镇333403 江西工业工程职业技术学院江西萍乡337000

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种缓解能源危机的新兴能源技术,具有效率高、可持续、无污染等优势。ni基金属陶瓷由于兼具高电子电导、高离子电导和对碳氢燃料极佳的催化活性等优势,成为目前商业化SOFC阳极材料的最佳选择。然而,ni基阳极... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种缓解能源危机的新兴能源技术,具有效率高、可持续、无污染等优势。ni基金属陶瓷由于兼具高电子电导、高离子电导和对碳氢燃料极佳的催化活性等优势,成为目前商业化SOFC阳极材料的最佳选择。然而,ni基阳极SOFC在使用含碳燃料时,由于碳沉积而容易导致其失活,造成电池性能衰减。针对于此,首先,分析ni基阳极在含碳燃料中积碳的机理,阐明ni基阳极积碳的原因、过程、类型以及危害,并介绍探测积碳常用的表征方法;然后,归纳总结当前国内外对于改善ni基阳极抗积碳的机制和策略;最后,对ni基阳极抗积碳策略的发展方向提出展望。

关键词：固体氧化物燃料电池 ni基阳极金属陶瓷抗积碳

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H2/CO为燃料的中温固体氧化物燃料电池ni基阳极制备及改性研究

H2/CO为燃料的中温固体氧化物燃料电池Ni基阳极制备及改性研究

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作者：于雯珺哈尔滨工业大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高能量转化效率、高燃料灵活性、低污染的环境友好型电力发电系统,越发引起世界各国的关注。H/CO混合气是燃料电池主要的反应活性气体,因此研究H/CO比例组成等对阳极性能的影响十分必要。ni基阳极凭借... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高能量转化效率、高燃料灵活性、低污染的环境友好型电力发电系统,越发引起世界各国的关注。H/CO混合气是燃料电池主要的反应活性气体,因此研究H/CO比例组成等对阳极性能的影响十分必要。ni基阳极凭借高催化活性、高输出性能一直受到青睐,但易团聚、易积碳的问题是ni基阳极燃料电池广泛应用的重要障碍,因此选择ni基阳极进行改性。本文详细探索了电解质支撑ni-YSZ/SSZ/LSM单电池的制备工艺;并系统地研究了以H/CO燃料气对ni基阳极电池性能的影响;并通过掺杂Fe/Cu/Mg等金属对ni基阳极进行改性,以期改善电池的输出性能及抗积碳性能。本文主要包括以下三部分内容:(1)采用流延法制备SSZ电解质,丝网印刷法涂覆电极材料,确定了优化的ni-YSZ阳极制备的关键工艺参数:niO:YSZ(mass%)为6:4,纳米niO:微米niO颗粒(mass%)为1:1,造孔剂:活性物质(mass%)为3:20,烧结温度为1350℃,最终得到表面平整无裂纹,结构均匀的阳极。(2)探索了电池的输出性能的影响因素,发现电池输出性能与温度、阳极进气流量及H/CO比呈正相关,与稀释气N浓度呈负相关。当H/CO进气比例为3:1时电池功率特性和稳定性最好。综合放电性能、安全性等因素,得到最佳工艺条件为:工作温度800℃,阳极进气流量为250mL/min,N浓度20%,H/CO比例为3:1。(3)研究了高温固相法制备的niFe-YSZ(x=0.15,0.2,0.25,0.3)、niCu-YSZ(x=0.05,0.1,0.15,0.2)双金属阳极单电池、niCuMg-YSZ(x=0.005,0.01)三金属阳极单电池,表征其微观结构和性能。分析结果表明:向ni-YSZ阳极材料掺杂Fe/Cu/Mg后,可有效抑制阳极金属相晶粒的粗化,并未对阳极材料的热膨胀特性产生明显的不利影响,有效提高材料的电导率,降低电池的极化阻抗,提高放电功率的同时显著改善了电池的长期稳定性和抗积碳性能。其中niCu-YSZ阳极电池的电化学性能最好,最大功率密度可达到310.1mW/cm。

关键词：中温固体氧化物燃料电池 H2/CO燃料气 ni基阳极抗积碳

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固体氧化物燃料电池ni-Co合金基陶瓷阳极材料性能研究

固体氧化物燃料电池Ni-Co合金基陶瓷阳极材料性能研究

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作者：丁国昌天津大学

学位级别：硕士

ni基陶瓷材料对于燃料的催化氧化活性高,导电性良好,且与陶瓷基电解质化学相容性好,是目前固体氧化物燃料电池(SOFC)研究较为广泛的阳极材料。传统ni基陶瓷阳极面临高温ni颗粒易烧结,以碳氢化合物为燃料时积碳严重的问题。本文以提高传... 详细信息

ni基陶瓷材料对于燃料的催化氧化活性高,导电性良好,且与陶瓷基电解质化学相容性好,是目前固体氧化物燃料电池(SOFC)研究较为广泛的阳极材料。传统ni基陶瓷阳极面临高温ni颗粒易烧结,以碳氢化合物为燃料时积碳严重的问题。本文以提高传统ni基陶瓷阳极抗积碳性,延长阳极使用寿命为研究重点,考察了Co掺杂对于ni-CeSmO(SDC)阳极材料的改性影响;以及降低阳极ni负载量,构建ni包覆结构的新型阳极,对传统的ni基陶瓷阳极进行了改良研究。通过水热法制备了不同Co掺杂量的niCoO-SDC材料,并以此为阳极制备了niCoO-SDC|SDC-(LiNa)CO|LiniO-SDC-(LiNa)CO单电池。结果表明适量的Co可以融入niO的晶格当中,经还原后形成ni-Co合金相催化剂。Co的掺入增强了ni与SDC相的相互作用,抑制了高温下ni颗粒的烧结长大,使得阳极的微观结构得以优化,增强了阳极催化活性。此外,Co的掺杂减少了以甲醇为燃料时阳极的积碳含量,且降低了积碳的石墨化程度。对ni-x CoO-SDC为阳极的单电池在700 C,甲醇燃料下进行放电性能测试,结果表明当x=0、0.05、0.1和0.2时,分别取得了514、582、675和371 mW cm的最大功率密度,即适量Co的掺杂有利于提高电池的放电性能。相比于未掺杂Co的ni-SDC阳极电池仅可稳定工作260 min,掺杂Co的阳极可以实现500 min稳定放电,电池工作寿命大大增加。采用浸渍法制备了不同ni负载量的包裹型LaniCoO(LNC)-SDC材料,并将其作为阳极前驱体制备成了LaniCoO-SDC|SDC-(LiNa)CO|LiniO-(LiNa)CO单电池。结果表明覆盖在SDC表面的LaniCoO钙钛矿经还原后,可以在SDC表面形成尺寸细小,且高分散的ni-Co合金。TGA分析显示,阳极的积碳量与ni含量有直接关系,ni负载量越小,阳极的积碳含量越少。EIS结果显示,当阳极ni的负载量达到10 wt%时,即可保证足够的电子导电性,同时由于金属ni的高分散,阳极催化活性相比于传统ni基阳极有明显提升。以LNC-SDC、2LNC-SDC、10LNC-SDC和20LNC-SDC为阳极的单电池在700 C,甲醇为燃料时,分别取得了511、453、745和872 mW cm的最大功率密度。对比传统ni基阳极,采用ni包覆型的新型阳极结构,可以在更低的ni负载量下,保证阳极足够的导电性,同时提高了阳极的催化活性。

关键词：固体氧化物燃料电池 ni基阳极钴甲醇积碳

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基于NH3燃料的ni-BZCYYb阳极在SOFC中的应用

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山西大学学报(自然科学版) 2023年第1期46卷 202-207页

作者：刘琪陈绘丽山西大学分子科学研究所能量转换与存储材料山西省重点实验室

NH3作为一种储氢燃料可应用于固体氧化物燃料电池(SOFC)发电。文章用溶胶-凝胶法合成了Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3(BSCF)和BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3(BZCYYb)钙钛矿材料，并对其进行了XRD表征，结果表明两者均呈现单一的钙钛矿相和良好的化... 详细信息

NH3作为一种储氢燃料可应用于固体氧化物燃料电池(SOFC)发电。文章用溶胶-凝胶法合成了Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3(BSCF)和BaZr0.1Ce0.7Y0.1Yb0.1O3(BZCYYb)钙钛矿材料，并对其进行了XRD表征，结果表明两者均呈现单一的钙钛矿相和良好的化学稳定性。对ni O-BZCYYb|BZCYYb|BSCF单电池的性能、稳定性和表面形貌进行了研究。在NH3气氛中，单电池在700℃有最大的功率密度(426 mW·cm-2)。电池稳定性通过在700℃时的长期放电测试情况来反映，结果表明单电池在700℃、313 mA·cm-2的条件下可以持续放电95 h，说明电池的稳定性较高。以上结果证明以NH3为直接燃料的H+-SOFC有应用前景。

关键词： NH3燃料 ni基阳极质子传导型固体氧化物燃料电池

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中温固体氧化物燃料电池镍基陶瓷阳极载体研究

中温固体氧化物燃料电池镍基陶瓷阳极载体研究

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作者：黄智勇天津大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种可以将燃料中的化学能直接转化为电能的新型发电装置,其突出特点是能量转换效率高、污染物排放少。ni基金属陶瓷是SOFC中应用最为广泛的阳极材料。但在中低温区域使用碳氢燃料时,ni基阳极的催化性能略显... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种可以将燃料中的化学能直接转化为电能的新型发电装置,其突出特点是能量转换效率高、污染物排放少。ni基金属陶瓷是SOFC中应用最为广泛的阳极材料。但在中低温区域使用碳氢燃料时,ni基阳极的催化性能略显不足,阻碍了SOFC的进一步商业化发展。本论文在传统ni基金属陶瓷阳极的载体CeSmO中掺杂了稀土元素Pr、La和Nd,通过调控陶瓷相的氧活性与氧离子电导率,提升阳极对于碳氢燃料的催化氧化能力。本工作考察了CePrSmO(x=0-0.15)材料作为SOFC的阳极载体的性能。Pr的加入提高了陶瓷相表面的氧活性,促进了材料对于CHOH的催化氧化能力。随着Pr含量的增加,陶瓷相的表面氧反应常数k和体相氧扩散系数D增大。但同时Pr的掺杂使氧空位浓度减小,降低了离子电导率。由于H的反应活性较高,Pr的掺杂对于单电池在以H为燃料时的性能影响不大。当使用CHOH为燃料时,Pr对于电池的性能提升显著,说明载体的氧活性对于阳极催化碳氢燃料氧化的能力具有重要影响。650 C时,以ni O-CePrSmO为阳极、SDC-(LiNa)CO电解质支撑的单电池使用CHOH为燃料的最大功率密度达到了792 m W cm。本工作还利用柠檬酸-EDTA溶胶凝胶法制备了具有多孔结构的CeLaSmO和CeNdSmO陶瓷相材料。La、Nd的掺杂促进了陶瓷相的体相氧扩散过程,提高了氧离子电导率,但对表面氧反应过程影响较小。此外,La的掺杂使阳极表面的吸附氧含量得到提升。与ni O-CeSmO阳极材料相比,ni O-CeLaSmO阳极对于甲烷的电化学氧化具有更高的催化活性,说明提高载体的氧离子电导率能够显著促进碳氢燃料的催化氧化反应。

关键词：固体氧化物燃料电池 ni基阳极掺杂氧化铈氧活性碳氢燃料

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