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ni基乙烷脱氢催化剂的性能及其改进

化学学报 2022年第3期80卷 317-326页

作者：罗俊贾礼超颜冬李箭华中科技大学材料科学与工程学院燃料电池研究中心武汉430074

过渡金属ni是地球上储量丰富的金属元素,在加氢脱硫、重整制氢等催化领域应用非常广泛,但是关于Ni基催化剂在烷烃脱氢方面的研究较少;因此,本工作采用不同的方法,制备了三种结构的ni基负载催化剂,即尖晶石分解型、浸渍型和钙钛矿析出型... 详细信息

过渡金属ni是地球上储量丰富的金属元素,在加氢脱硫、重整制氢等催化领域应用非常广泛,但是关于Ni基催化剂在烷烃脱氢方面的研究较少;因此,本工作采用不同的方法,制备了三种结构的ni基负载催化剂,即尖晶石分解型、浸渍型和钙钛矿析出型,并在700℃、C_(2)H_(6)-N_(2)气氛中和50 mL·min^(−1)气体流速下,探索了它们的乙烷脱氢性能.结果表明:尖晶石分解型催化剂ni_(1-x)Cu_(x)Cr_(2)O_(4)还原后在Cr_(2)O_(3)表面形成ni-Cu合金颗粒,能有效钝化ni的C—C键断裂活性,提高乙烯的选择性.ni含量过高时,ni不能有效地分散而形成大的金属团簇,造成乙烷过度裂解,乙烯选择性较低.浸渍负载型催化剂ni_(x)M_(y)/Al_(2)O_(3)(M为Cu或Ag)比表面积大,表面活性位点分散,但活性金属与载体结合力弱,在高温下不稳定;Cu或Ag与ni形成合金,可有效提高乙烯选择性,Ag较Cu的效果更佳.钙钛矿析出型催化剂LaCr_(1-x)ni_(x)O_(3)(LCni-100x)在还原气氛中析出均匀细小的ni颗粒,其与基体结合力强,抗积碳性能和稳定性较高;含15%ni的LCni-15还原后(R-LCni-15)表现出最好的催化性能,乙烯产率最高(24%),同时具有较好的抗积碳性能和稳定性以及氧化再生性.

关键词： Ni基催化剂脱氢乙烷转化率乙烯选择性合金化

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高活性低温甲烷化Ni基催化剂的制备及表征

石油化工 2023年第2期52卷 139-146页

作者：刘先知贺友王斌孙利民孙锦昌张谦温北京石油化工学院新材料与化工学院、燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 中国石油石油化工研究院甘肃兰州730060

采用浸渍法和共沉淀法制备了ni基低温甲烷化催化剂,利用N2吸附-脱附,H_(2)-TPR,XRD等方法对制备的Ni基催化剂进行表征,考察了添加结构助剂氧化铝及助剂La,Mn,Mg,Cu对Ni基催化剂结构及性能的影响。实验结果表明,共沉淀法制备的催化剂加... 详细信息

采用浸渍法和共沉淀法制备了ni基低温甲烷化催化剂,利用N2吸附-脱附,H_(2)-TPR,XRD等方法对制备的Ni基催化剂进行表征,考察了添加结构助剂氧化铝及助剂La,Mn,Mg,Cu对Ni基催化剂结构及性能的影响。实验结果表明,共沉淀法制备的催化剂加氢活性优于浸渍法,添加结构助剂氧化铝可以增加催化剂的比表面积、金属分散度,进而提高催化剂的性能;催化剂中加入Mn或La助剂可以降低催化剂ni与载体之间的结合力,降低催化剂的还原温度,增加催化剂的CO和CO_(2)加氢活性;在压力2.0 MPa、温度160℃、气时空速10000 h^(-1)下,采用ni-La/Al_(2)O(3)-SiO_(2)催化剂处理CO含量为5000×10^(-6)(x)、CO_(2)含量为100×10^(-6)(x)的富氢气体时,CO完全转化,CO_(2)含量可降至1×10^(-6)(x)以下。

关键词：低温甲烷化 CO加氢 Ni基催化剂

载体形貌调控Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的研究

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低碳化学与化工 2024年

作者：李真薇李玉峰陈杰胥月兵刘冰刘小浩江南大学化学与材料工程学院

甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO2和CH4的共转化利用具有重要的研究意义。然而，该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂，考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影... 详细信息

甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO2和CH4的共转化利用具有重要的研究意义。然而，该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂，考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响，并结合XRD、SEM、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明，在温度为800℃、空速为54000 mL/(g·h)下，经过50 h反应后，花状MgO负载的Ni基催化剂的CO2和CH4的平均转化率分别达到了90.2%和82.3%,n(H2)/n(CO)的平均值为0.93，与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比，具有较高的活性、稳定性和抗积炭性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积，有利于活性金属的分散。同时，花状MgO表面存在更多的碱性位点，有利于CO2的吸附活化，增强催化剂抗积碳能力，提高DRM反应的活性与稳定性。

关键词：甲烷干重整载体形貌 Ni基催化剂积碳催化性能

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载体改性对Ni基催化剂分解四氢呋喃的影响

现代化工 2022年第4期42卷 217-221页

作者：孔令鸟张梦薇浙江工业职业技术学院鉴湖学院浙江绍兴312000

利用等体积浸渍法制备了不同金属改性载体的ni/M_(x)O_(y)-Al_(2)O_(3)(M:Mg、La、Ce)催化剂,以四氢呋喃(THF)为模型化合物,对ni/M_(x)O_(y)-Al_(2)O_(3)催化剂催化降解THF制氢活性进行评价。结果表明,添加助剂Ce、La、Mg后,THF转化率... 详细信息

利用等体积浸渍法制备了不同金属改性载体的ni/M_(x)O_(y)-Al_(2)O_(3)(M:Mg、La、Ce)催化剂,以四氢呋喃(THF)为模型化合物,对ni/M_(x)O_(y)-Al_(2)O_(3)催化剂催化降解THF制氢活性进行评价。结果表明,添加助剂Ce、La、Mg后,THF转化率分别提高了12.7%、32.8%和31.0%。利用N_(2)物理吸附、X射线衍射(XRD)和氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)等方法对不同载体的ni/M_(x)O_(y)-Al_(2)O_(3)催化剂进行表征。结果表明,La、Ce、Mg的添加减弱了niO与载体的相互作用,使得催化剂还原温度降低;La、Mg的氧化物高度分散于催化剂表面,但CeO_(2)-Al_(2)O_(3)复合载体在2θ为28.6°和56.3°处出现了CeO_(2)特征衍射峰,催化剂表面生成了CeO_(2)微晶颗粒。

关键词：催化剂载体改性 Ni基催化剂四氢呋喃废水制氢

Ni基催化剂在甲烷水蒸气重整中的抗积碳研究

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现代化工 2022年第3期42卷 114-117,122页

作者：高鑫华沈卫华方云进华东理工大学化学工程联合国家重点实验室上海200237

采用等体积浸渍法制备镁铝尖晶石结构载体的Ni基催化剂,通过浸渍水解不同质量分数的(3-氨丙基)三乙氧基硅烷制备具有SiO_(2)包覆层的Ni基催化剂,并加入La助剂,对比SiO_(2)包覆层及添加La助剂对催化剂性能的影响。利用XRD、N_(2)-物理吸... 详细信息

采用等体积浸渍法制备镁铝尖晶石结构载体的Ni基催化剂,通过浸渍水解不同质量分数的(3-氨丙基)三乙氧基硅烷制备具有SiO_(2)包覆层的Ni基催化剂,并加入La助剂,对比SiO_(2)包覆层及添加La助剂对催化剂性能的影响。利用XRD、N_(2)-物理吸附、H_(2)-TPR、TEM、TG等技术对催化剂进行表征。结果表明,SiO_(2)包覆层可以有效阻止高温条件下催化剂表面积碳的生成,在温度为750℃、n(H_(2)O)/n(CH_(4))=1.0的严苛条件下,相较未进行包覆处理的催化剂,添加La助剂的10%SiO_(2)包覆催化剂积碳速率降低90%以上。

关键词：镁铝尖晶石甲烷重整 Ni基催化剂 SiO_(2)包覆层抗积碳

组合助剂对CO_(2)甲烷化Ni基催化剂性能的影响

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厦门大学学报（自然科学版） 2022年第5期61卷 831-837页

作者：刘茜桐刘万洲王伟杰王伦韬霍秀春胡新瑞连奕新厦门大学化学化工学院醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室福建厦门361102 宁夏宝丰能源集团股份有限公司宁夏银川750000

以TiO_(2)和ZrO_(2)复合氧化物为载体,采用混合法制备了ni/TiO_(2)-ZrO_(2)复合载体催化剂,并利用分步浸渍法添加不同的Mn、La和Ce组合助剂,制备了一系列催化剂.将改性后的催化剂应用于CO_(2)甲烷化反应中考察其催化性能,同时通过表征... 详细信息

以TiO_(2)和ZrO_(2)复合氧化物为载体,采用混合法制备了ni/TiO_(2)-ZrO_(2)复合载体催化剂,并利用分步浸渍法添加不同的Mn、La和Ce组合助剂,制备了一系列催化剂.将改性后的催化剂应用于CO_(2)甲烷化反应中考察其催化性能,同时通过表征手段分析了不同金属助剂与活性组分之间的相互作用,研究不同组合助剂的添加对催化剂活性组分的分散度以及催化性能的影响.结果表明:添加不同的Mn、La和Ce组合助剂可以提高催化剂的低温催化活性,其中15ni-4Mn/80Ti-20Zr-2La-5Ce催化剂的性能最优,在反应压力1 MPa、进料空速5000 h^(-1)、反应温度250~400℃、进料气组成V(H 2)∶V(CO_(2))∶V(N 2)=30∶5∶65的条件下,CO_(2)转化率达到99%,甲烷选择性接近100%.

关键词： Ni基催化剂 CO_(2)甲烷化钛锆复合载体组合助剂

甲烷干重整Ni基催化剂上积碳调控的研究进展

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低碳化学与化工 2023年第3期48卷 1-10页

作者：苏通明王传棽宫博秦祖赠纪红兵广西大学化学化工学院广西石化资源加工及过程强化技术重点实验室广西南宁530004 中山大学化学学院广东广州510275

甲烷干重整(DRM)利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体生产合成气,在科学研究和工业应用领域都受到广泛的关注。Ni基催化剂是应用最广泛的非贵金属催化剂,但在高温反应过程中会产生积碳导致催化剂失活,影响了其工业化应用。对Ni基催化剂在DR... 详细信息

甲烷干重整(DRM)利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体生产合成气,在科学研究和工业应用领域都受到广泛的关注。Ni基催化剂是应用最广泛的非贵金属催化剂,但在高温反应过程中会产生积碳导致催化剂失活,影响了其工业化应用。对Ni基催化剂在DRM反应过程中的失活过程,尤其是对积碳机理及抗积碳的方法进行了综述,分析了DRM过程中Ni基催化剂中不同组分间的相互作用,阐述了Ni基催化剂中活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用对DRM反应中催化剂积碳的影响。通过分析DRM反应在Ni基催化剂上的反应途径、催化活性及反应过程中的积碳情况,发现活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用不仅改善了Ni基催化剂的DRM反应性能,并可利用各组分的相互作用,设计出具有抗积碳性能的Ni基催化剂。抗积碳催化剂的研究为Ni基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导和研究依据。

关键词：甲烷干重整二氧化碳积碳 Ni基催化剂

负载型ni基加氢脱氧催化剂活性位、孔道结构调控及其性能研究

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负载型Ni基加氢脱氧催化剂活性位、孔道结构调控及其性能研究

作者：刘琨东北石油大学

学位级别：硕士

生物油因其价格低廉、储存量丰富和污染少等优点已经被人们所熟知,将其热解是其利用的重要途径。然而,热解得到的粗生物油中有大量的含氧基团,导致生物油的热值低,产品附加值不高,需要对其加氢脱氧(HDO)获得高品质生物质油。因此,廉价... 详细信息

生物油因其价格低廉、储存量丰富和污染少等优点已经被人们所熟知,将其热解是其利用的重要途径。然而,热解得到的粗生物油中有大量的含氧基团,导致生物油的热值低,产品附加值不高,需要对其加氢脱氧(HDO)获得高品质生物质油。因此,廉价、高效HDO催化剂的开发是关键。本文以硝酸镍为镍源,分别以硝酸铝和偏铝酸钠对SiO基载体进行改性,探究了特殊结构放射状二氧化硅(DMSN)载体制备方法,并制备了系列负载型ni、niP以及ni@C、niP@C催化剂,采用XRD、BET、SEM、TEM、H-TPR、NH-TPD、XPS和Py-FTIR等手段对催化剂进行了表征。并以间甲酚为模型化合物,研究了催化剂的HDO性能,实验结果表明:用硝酸铝对SiO载体进行改性,研究了Al掺入量对ni/SiO-Al-x催化剂的HDO性能的影响。结果表明,Al的掺入提高ni/SiO-Al-x催化剂的酸性,促进甲基环己醇(MCHnol)脱水生成甲基环己烷(MCH)反应。Al的掺入量为5%制备的ni/SiO-Al-5催化剂的HDO活性最佳,在反应温度250℃、反应压力3 MPa下,反应为120 min时,ni/SiO-Al-5催化剂的间甲酚转化率达到100%,脱氧产物选择性为100%。设计制备了以偏铝酸钠修饰的放射状二氧化硅纳米球材料载体,并采用“一锅法”制备了不同Al含量的ni/DMSN-Al-x催化剂。结果表明,ni/DMSN-Al-x催化剂呈现具有三维放射状结构的球形形貌,尺寸约为200 nm左右。Al的掺杂能够提高催化剂的比表面积、ni的分散性和催化剂的酸性。ni/DMSN-Al-x催化剂中,以Si/Al=10制备的ni/DMSN-Al-10催化剂的HDO性能最佳。在10 m L正十二烷溶剂、0.149 g间甲酚、20mg催化剂、反应温度250℃、反应压力3 MPa,反应时间75min时,放射状孔道结构ni/DMSN-Al-10催化剂可使间甲酚转化率达到99.8%,脱氧产物选择性为100%。采用次磷酸钠为P源,通过磷化制备了碳包覆具有放射状孔道结构的niP@C/DMSN-Al催化剂。发现与未磷化的ni@C/DMSN-Al催化剂相比,磷化后催化剂比表面积降低、酸性有所提高,这有利于MCHnol脱水生成MCH反应。在10 m L正十二烷溶剂、0.149 g间甲酚、20 mg催化剂、反应温度250℃、反应压力2 MPa,反应时间60min时,niP@C/DMSN-Al催化剂间甲酚转化率达到99.9%,脱氧产物选择性为99.0%,与未磷化的ni@C/DMSN-Al催化剂相比,转化率提高了10%,选择性提高了6%。

关键词：间甲酚加氢脱氧 Ni基催化剂 DMSN 碳包覆

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Ni基催化剂催化CO2加氢反应的理论研究

Ni基催化剂催化CO2加氢反应的理论研究

作者：潘雄飞山西大学

学位级别：硕士

人类的工业化发展中大量使用化石燃料,导致大气中CO的含量急剧增加,现代社会出现了严重的能源危机和全球变暖、海洋酸化等环境问题。将CO转化为高附加值的化学品,既可以缓解能源危机又能解决环境问题,是当今社会实现可持续发展的路线之... 详细信息

人类的工业化发展中大量使用化石燃料,导致大气中CO的含量急剧增加,现代社会出现了严重的能源危机和全球变暖、海洋酸化等环境问题。将CO转化为高附加值的化学品,既可以缓解能源危机又能解决环境问题,是当今社会实现可持续发展的路线之一。CO催化加氢制取甲烷、甲醇和甲酸等是一种有前景的CO转化利用技术,其关键是制备活性好且廉价的催化剂。以镍为活性金属的催化剂因其活性较高,价格便宜得到广泛研究,但存在着低温催化活性较差、高温易烧结团聚和反应机理尚不明确等问题。通过密度泛函理论(DFT)计算研究引入金属Ru作为助剂,与ni组成双金属ni-Ru合金催化剂,以及以氮掺杂石墨烯作为载体,负载双原子催化剂稳定性和催化CO加氢反应,在理论方面为后续的相关实验提供指导,降低实验成本,以期设计出能有效催化CO加氢的催化剂,降低大气中CO的含量,并将其转化为甲烷、甲醇和甲酸等资源,减缓由CO过量排放带来的一系列环境问题和能源危机,主要工作如下:构建ni与Ru的比例为3∶1的合金模型,即niRu合金,研究niRu合金催化CO加氢反应机理。计算结果表明,相比ni(111)表面,niRu(111)对反应物和中间产物的吸附能力有所提高,催化CO加氢更容易生成甲醇,最优反应最佳路径为CO→CO→HCO→HCO→HCO→HCOH,决速步(RDS)CO*+H*→HCO*,RDS活化能为1.22 e V,低于大多数Ni基催化剂催化CO加氢反应RDS的活化能,同时niRu合金具有良好的抗积碳能力。分别用1～3个Ru原子取代ni(111)表面表层的ni原子,构建n Ru/ni(n=1～3)合金催化剂模型,考察其稳定性,获得n Ru/ni(n=1～3)最稳定结构,研究其催化CO加氢反应的微观机理。计算结果表明,n Ru/ni(n=1～3)催化CO加氢更容易生成甲醇,最优反应最佳路径和RDS与niRu(111)体相合金相同,1Ru/ni(111)、2Ru/ni(111)、3Ru/ni(111)的RDS活化能分别为1.22 e V、1.27 e V和1.25 e V。在氮掺杂石墨烯上锚定两个过渡金属M和M(M、M=Ti、V、Cr、Mn、Fe、Ru、Co、ni、Cu、Zn),构建MM-NC双原子催化剂模型。通过比较这些模型的结合能与内聚能,分析其稳定性,得到13种结构稳定的催化剂,进一步研究其吸附活化CO的性能。选择ni Fe-NC与niRu-NC两种双原子催化剂模型,研究其催化CO加氢反应机理,计算结果表明ni Fe-NC与niRu-NC催化CO加氢更容易生成甲酸,最佳反应路径为CO→COOH→HCOOH。ni Fe-NC的RDS为CO*→COOH*,活化能为0.44 e V,niRu-NC的RDS为COOH*→HCOOH*,活化能为0.29 e V。因此,niRu-NC的催化活性更好。

关键词：二氧化碳活化与转化密度泛函理论 Ni基催化剂 niRu合金甲醇