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Cu-ni催化剂助力高效电化学反硝化合成氨

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Science China Materials 2023年第6期66卷 2329-2338页

作者：白泽惠李鑫丁乐曲衍森常兴华 School of Minerals Processing and Bioengineering Central South UniversityChangsha 410083China Key Laboratory for Mineral Materials and Application of Hunan Province Central South UniversityChangsha 410083China

工业化的快速发展破坏了全球氮循环平衡,导致地下水中硝酸盐含量迅速增加.电催化硝酸根还原(ECNR)可以有效地将硝酸盐转化为氨,同步实现硝酸盐去除和氨的合成.然而反硝化合成氨过程步骤复杂且动力学缓慢,因此高效的硝酸盐还原为氨仍面... 详细信息

工业化的快速发展破坏了全球氮循环平衡,导致地下水中硝酸盐含量迅速增加.电催化硝酸根还原(ECNR)可以有效地将硝酸盐转化为氨,同步实现硝酸盐去除和氨的合成.然而反硝化合成氨过程步骤复杂且动力学缓慢,因此高效的硝酸盐还原为氨仍面临挑战.本文报道了一种基于电化学沉积方法制备的Cu-ni合金,可实现稳定、高效的硝态氮向氨氮转化,硝态氮的还原率和氨氮的选择性在四小时内分别达到83.87%和93.6%.根据质子耦合-电子转移理论,通过调节电解液酸碱度pH和加载电势Eh可得到最佳反应条件.研究表明ni的引入有利于催化剂d带中心的上移,促进硝酸盐和相应中间体的吸附.另外,本文采用旋转圆盘电极和原位傅里叶变换红外光谱技术揭示了硝酸盐制氨过程的反应中间体演化和反应机理.本研究为理解双金属脱硝的协同机理提供了新思路,并提出了硝酸盐在双金属催化剂上的反应路径.

关键词：旋转圆盘电极双金属催化剂反应路径硝酸根电催化 ni催化剂电化学沉积协同机理

负载ni催化剂表面ni的形态及其甲烷化活性研究

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现代化工 2012年第12期32卷 73-75,77页

作者：王秀玲王翀王红亚戴伟中国石油化工股份有限公司北京化工研究院北京100013

采用浸渍法制备了具有不同ni负载量的niO/γ-Al2O3催化剂,经过不同温度下的焙烧处理后得到一系列共9个催化剂样品。借助X射线光电子能谱分析比较ni负载量和焙烧处理温度对ni在催化剂载体表面存在的形态。结果表明,对于ni负载量为10%的样... 详细信息

采用浸渍法制备了具有不同ni负载量的niO/γ-Al2O3催化剂,经过不同温度下的焙烧处理后得到一系列共9个催化剂样品。借助X射线光电子能谱分析比较ni负载量和焙烧处理温度对ni在催化剂载体表面存在的形态。结果表明,对于ni负载量为10%的样品,ni离子会在催化剂表面以八面体配位的镍和表面尖晶石niAl2O4的形态存在,随着焙烧温度的提高,以表面尖晶石niAl2O4形式存在的ni的比例也增加;当ni负载量达到20%以上,以niO形态存在的ni会更多的出现在催化剂表面,而提高焙烧温度不利于niO的存在。CO甲烷化微反评价的结果显示,表面富集niO的催化剂具有更好的甲烷化催化活性。

关键词： ni催化剂 7-A1203 浸渍法一氧化碳甲烷化

多孔碳材料负载ni催化剂用于芳香多羧酸酯选择性加氢合成环己烷基多羧酸酯

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复旦学报（自然科学版） 2022年第6期61卷 750-756,776页

作者：陶艺元鲁新环潘海军石从兴张钦峻陈嘉周丹夏清华湖北大学化学化工学院有机功能分子合成与应用教育部重点实验室武汉430062

以多孔椰壳碳(CSC)为载体,ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O为金属源,利用超声-微波一体化方法合成催化剂7%ni/CSC,对催化剂进行X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等表征,发现超声-微波一体化合成的催化剂... 详细信息

以多孔椰壳碳(CSC)为载体,ni(NO_(3))_(2)·6H_(2)O为金属源,利用超声-微波一体化方法合成催化剂7%ni/CSC,对催化剂进行X射线衍射(XRD)、N_(2)吸附、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)等表征,发现超声-微波一体化合成的催化剂具有更小的金属粒径。将该催化剂用于催化芳香多羧酸酯的选择性加氢反应时,在加氢反应条件为130℃,3 h和2.0 MPa H_(2)时,邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的转化率高达99.8%,产物1,2-环己基-二甲酸二甲酯(DMCD)的选择性为98.8%,并且催化剂的循环使用效果良好。

关键词：多孔碳材料 ni催化剂超声-微波一体化芳香多羧酸酯选择性加氢

改性Raney ni催化剂用于加氢合成间苯二甲胺

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燃料化学学报 2001年第z1期29卷 163-166页

作者：沈琴刘仲能侯闽渤吕晓渊中国石油化工集团公司上海石油化工研究院上海201208

采用改性Raneyni催化剂 ,研究了溶剂、温度、压力、催化剂用量对间苯二甲腈 (IPN)加氢合成间苯二甲胺(m XDA)反应的影响。结果表明 ,该催化剂在以甲醇、甲苯为混合溶剂 ,V(甲醇 )∶V(甲苯 ) =1∶2 ,当m(溶剂 )∶m(IPN) =3∶1,反应温度 7... 详细信息

采用改性Raneyni催化剂 ,研究了溶剂、温度、压力、催化剂用量对间苯二甲腈 (IPN)加氢合成间苯二甲胺(m XDA)反应的影响。结果表明 ,该催化剂在以甲醇、甲苯为混合溶剂 ,V(甲醇 )∶V(甲苯 ) =1∶2 ,当m(溶剂 )∶m(IPN) =3∶1,反应温度 70℃、压力 6 0MPa～ 7 0MPa、催化剂用量为原料质量的 10 %时 ,IPN转化率接近 10 0 % ,m XDA收率达 97%。失活催化剂经再生。

关键词：间苯二甲腈间苯二甲胺改性Raney ni催化剂加氢合成再生

载体对担载ni催化剂甲烷与二氧化碳重整反应活性的影响

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分子催化 2001年第5期15卷 359-363页

作者：索掌怀金明善徐秀峰安立敦烟台大学应用催化研究所山东烟台264005 烟台大学应用化学系山东烟台264005

制备了 Zr O2 、Mg O改性的 Al2 O3、Ti O2 复合载体 ,并应用 X-射线粉末衍射 (XRD)、比表面积测定、扫描电镜 (SEM)等手段进行了表征 .结果表明 ,这些氧化物在 Al2 O3上的晶粒尺寸小、比表面积大 ,分散较好 ,而在Ti O2 上的分散性较差 ... 详细信息

制备了 Zr O2 、Mg O改性的 Al2 O3、Ti O2 复合载体 ,并应用 X-射线粉末衍射 (XRD)、比表面积测定、扫描电镜 (SEM)等手段进行了表征 .结果表明 ,这些氧化物在 Al2 O3上的晶粒尺寸小、比表面积大 ,分散较好 ,而在Ti O2 上的分散性较差 .对经 10 73K焙烧的 Mg O/ Ti O2 ,还发现部分 Ti O2 载体由锐钛矿变为金红石 ,同时生成Mg Ti O3 新相 .考察了载体对 ni催化剂的 CH4与 CO2 重整反应活性的影响 ,其次序为 :Mg O/ Al2 O3>Zr O2 /Al2 O3>Al2 O3>Mg O >Zr O2 >Ti O2 >Mg O/ Ti O2 . Ti O2 及 Mg O/ Ti O2 担载 ni催化剂的低活性可能与 Ti O2

关键词： ni催化剂甲烷二氧化碳载体合成气担载镍催化剂催化重整催化活性

磷钼酸改性ni催化剂上秸秆液化油的加氢脱氧研究

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天然气化工—C1化学与化工 2017年第4期42卷 11-16页

作者：刘其海周红军胡文斌周新华贾振宇仲恺农业工程学院化学化工学院广东广州510225

秸秆是重要的农弃物资源,催化秸秆液化油加氢脱氧提高燃油品质,这对于优化利用农弃物资源和开发新能源都具有十分重要的意义。以γ-Al_2O_3为载体,通过浸渍法制备了负载型ni催化剂(ni/γ-Al_2O_3)和磷钼酸改性的ni催化剂(ni/γ-Al_2O_3-... 详细信息

秸秆是重要的农弃物资源,催化秸秆液化油加氢脱氧提高燃油品质,这对于优化利用农弃物资源和开发新能源都具有十分重要的意义。以γ-Al_2O_3为载体,通过浸渍法制备了负载型ni催化剂(ni/γ-Al_2O_3)和磷钼酸改性的ni催化剂(ni/γ-Al_2O_3-HMoP),采用氮气吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、程序升温还原(H_2-TPR)和程序升温脱附(NH_3-TPD)对催化剂的物性进行了表征,并考察了磷钼酸对催化剂在秸秆液化油催化加氢精制中的性能的影响。结果显示,磷钼酸改性可有效提高催化剂对秸秆液化油的催化加氢脱氧活性。磷钼酸改性一方面可增加活性金属在催化剂载体上的分散,并使ni活性粒子在载体微孔内尺寸大小趋于均匀,有利于活性组分ni的分散,使催化剂具有更好的选择性和催化稳定性;另一方面,引入的磷钼酸与镍盐发生相互作用,提高了镍的还原性和活性位数量。秸秆液化油的加氢脱氧反应结果显示,在10%ni/γ-Al_2O_3-HMoP-3催化剂上,温度250℃,氢气压力4.5MPa,秸秆液化油的催化加氢脱氧反应较为彻底,精制油颜色明显变浅。

关键词： ni催化剂秸秆液化油磷钼酸 γ-Al2O3 加氢脱氧

甲烷干气重整中包覆型ni催化剂的抗积碳研究

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甲烷干气重整中包覆型Ni催化剂的抗积碳研究

作者：王有森华东理工大学

学位级别：硕士

甲烷干气重整反应将甲烷和二氧化碳两种温室气体转化为工业原料合成气。此工艺不但提高了天燃气的在一次能源中的消费比例,而且减少了二氧化碳向大气中的排放,是一条绿色环保的反应工艺。然而ni催化剂在反应中的积碳问题,制约了甲烷干... 详细信息

甲烷干气重整反应将甲烷和二氧化碳两种温室气体转化为工业原料合成气。此工艺不但提高了天燃气的在一次能源中的消费比例,而且减少了二氧化碳向大气中的排放,是一条绿色环保的反应工艺。然而ni催化剂在反应中的积碳问题,制约了甲烷干气重整反应的工业化应用。针对该问题,本文设计和制备了包覆型结构的ni催化剂,并研究了包覆型催化剂的抗积碳机制。通过对常用载体和金属ni负载量的的筛选和优化,选择10 wt%ni/MgAl2O4为包覆前的ni基催化剂。然后,通过对ni基催化剂进行氧化硅包覆得到包覆型催化剂。通过优化包覆型ni催化剂的制备条件得出,在室温下,搅拌时间20h,静止陈化1.5h后,过滤、干燥,并采用两步焙烧法(150℃维持1h,550℃维持4h)得到的具有氧化硅包覆层的包覆型ni催化剂具有最高的活性和稳定性。通过探讨催化剂的床层装填状态、温度、空速及原料进气比等工艺条件对反应的影响。选择O.1g催化剂和2g惰性填料装填成催化剂床层,在反应温度为750℃,空速为66000mL·h-1·g-1,及原料气的进气比为CO2:CH4:N2 = 5:5:1的反应条件下,甲烷和二氧化碳的转化率分别达到70%和80%,且连续反应100h,催化剂活性基本不变。最后,基于沉淀法(HPM)和燃烧法(SCM)制得的两种载体,制备出氧化硅包覆前后的ni催化剂。通过比较和分析各催化剂的活性和表征分析结果,推断出ni-HPM@SiO2催化剂为部分包覆催化剂,ni-SCM@SiO2催化剂为完全包覆催化剂;并得出包覆型催化剂的抗积碳机制为:氧化硅包覆层的存在抑制了金属ni颗粒在载体表面的迁移和团聚,抑制了金属ni的烧结长大,进而抑制了积碳的产生。

关键词： ni催化剂尖晶石载体包覆型结构抗积碳机制

ni催化剂催化水蒸气重整羟基丙酮制氢的反应

同方学位论文库评论

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同方学位论文库

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化工管理 2020年第10期 87-88页

作者：刘悦王玉和哈尔滨师范大学化学化工学院黑龙江哈尔滨150025

随着人类社会的持续发展,全球能源需求不断增长,能源问题受到越来越广泛的关注。目前,我们使用的主要能源仍然是以碳为基础的化石能源(煤、石油和天然气)。然而,化石能源是不可再生的能源,随着消耗的增加会逐渐枯竭,并且化石能源的燃烧... 详细信息

随着人类社会的持续发展,全球能源需求不断增长,能源问题受到越来越广泛的关注。目前,我们使用的主要能源仍然是以碳为基础的化石能源(煤、石油和天然气)。然而,化石能源是不可再生的能源,随着消耗的增加会逐渐枯竭,并且化石能源的燃烧会产生大量的温室气体从而引发环境污染和全球气候变暖等问题。所以清洁能源的制备尤为重要。由于对环境和能源问题的日益重视导致了对替代能源的寻找,也意味着此时,寻找一种新的清洁能源是迫在眉睫的问题。文章通过阐述MgO负载ni催化剂催化水蒸气重整羟基丙酮制氢过程中的条件及影响,其中主要在催化剂的选择,制氢的途径选取,水蒸气重整羟基丙酮制氢等方面进行了深入研究,并对将来水蒸气重整羟基丙酮制氢进行憧憬和展望。

关键词： ni催化剂氢气水蒸气羟基丙酮介孔MgO

SiO2基ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究

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SiO2基Ni催化剂的制备及其甲烷二氧化碳重整反应性能研究

作者：张林佳江苏大学

学位级别：硕士

近些年来,全球社会经济蓬勃发展,而自然环境所受破坏程度却在持续加重,能源枯竭逐渐危机全球,人类面临双重考验。甲烷二氧化碳重整反应作为高温多相催化反应之一,将甲烷(CH)和二氧化碳(CO)两种温室气体转化为合成气。利于缓解温室效应... 详细信息

近些年来,全球社会经济蓬勃发展,而自然环境所受破坏程度却在持续加重,能源枯竭逐渐危机全球,人类面临双重考验。甲烷二氧化碳重整反应作为高温多相催化反应之一,将甲烷(CH)和二氧化碳(CO)两种温室气体转化为合成气。利于缓解温室效应以及甲烷资源的高效利用。同时又将CO转化为有用的化学品和液体燃料以实现碳资源循环利用。因此,甲烷二氧化碳重整是一项高效绿色且具备工业应用可行性的能源重整技术,引起新一波研究热潮。甲烷二氧化碳重整反应催化剂研究中普遍存在两大问题。首先,因受热力学限制,该反应通常只能在高温条件下实现高转化率,大多数催化剂在低温条件下表现的催化性能并不理想。然而在高温下催化剂活性组分易烧结,导致催化稳定性能差。其次,反应过程中间产物中部分碳的前驱体会因无法快速气化导致沉积,造成产物产率降低和催化剂寿命缩短。在ni催化剂研发中,ni颗粒尺寸效应和金属载体相互作用被认为是影响催化剂性能的重要因素,可以有效抑制ni颗粒烧结和积碳生成,提升催化剂性能。本文根据以上两种因素设计制备小尺寸且耐烧结的ni催化剂并应用于甲烷二氧化碳重整反应,主要研究成果如下:(1)利用静电吸附法合成了ni/SiO-E催化剂,与浸渍法制备的ni/SiO-I催化剂相比,ni/SiO-E催化剂ni颗粒尺寸更小且ni与SiO相互作用更强。前者提升了催化活性,降低了积碳的生成。后者限制了ni的迁移和聚集,提升了ni/SiO催化剂上甲烷二氧化碳重整反应稳定性。(2)通过微乳液法制备含有超细纳米颗粒的核壳结构ni@SiO催化剂并在500℃-700℃温度下焙烧。研究焙烧温度对ni@SiO催化剂的ni颗粒尺寸、金属载体相互作用以及催化剂上甲烷二氧化碳重整反应的催化性能影响。实验发现,随焙烧的温度升高,ni颗粒尺寸增大,ni与SiO相互作用增强。性能测试表明,ni@SiO催化剂活性和稳定性是ni颗粒尺寸与金属-载体相互作用的共同结果。焙烧温度为600℃时,两者达到最佳匹配,催化剂的催化性能最强。(3)利用CeO对ni@SiO催化剂进行改性,设计制备核层组分为有ni和CeO两种纳米颗粒的核壳结构(ni/CeO)@SiO催化剂。相比ni@SiO催化剂,(ni/CeO)@SiO催化剂的ni尺寸更小,金属载体相互作用更强,ni颗粒烧结程度受到限制,降低了积碳生成。金属载体相互作用更强,ni颗粒烧结程度受到限制。因此,该催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应催化活性和稳定性较ni@SiO明显提升,实现了对核壳结构ni催化剂性能的优化。

关键词：甲烷二氧化碳 ni催化剂烧结积碳