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Bi2O3掺杂多孔ni/ysz阳极和电解质薄膜的制备及结构表征

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Bi2O3掺杂多孔Ni/YSZ阳极和电解质薄膜的制备及结构表征

作者：刘亚磊山东大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)是一种全固态电化学发电装置,因高效、清洁、燃料适应性强、结构简单、运行平稳等优点备受关注,应用前景广阔。但其过高的操作温度引发诸多问题,如电解质和电极间的界面扩散、热膨胀不... 详细信息

固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell, SOFC)是一种全固态电化学发电装置,因高效、清洁、燃料适应性强、结构简单、运行平稳等优点备受关注,应用前景广阔。但其过高的操作温度引发诸多问题,如电解质和电极间的界面扩散、热膨胀不匹配等,从而降低了SOFC的工作效率和使用寿命。常用的改善方法就是采用阳极支撑型SOFC结构,阳极支撑体厚度比电解质和阴极大很多,因此阳极的化学组成和孔隙结构很大程度上决定着SOFC电化学性能和物理性能的好坏。对于高质量阳极而言,要保证高电化学活性、高电导率和高机械强度,阳极的孔隙结构极为重要。添加造孔剂作为优化阳极微观结构的常用方法之一,有效、简单、易行,但造孔剂种类、粒径大小、添加量的选择尤为重要。本文主要对以下三个方面进行分析探讨：Bi203掺杂对niO/ysz(氧化钇稳定的氧化锆)陶瓷低温烧结性能的影响;造孔剂种类,含量等因素对niO/ysz陶瓷孔隙结构及性能的影响;利用溶胶凝胶法一步实现ysz电解质薄膜的制备。 Bi203掺杂可以显著提高niO/ysz的烧结性能,最佳Bi2O3含量和烧结温度的匹配点为：Bi203含量为6wt%,烧结温度在1250℃。此最佳匹配点线收缩率为19.12%,相对密度达到93.41%,开气孔率低至3.28%,内部及表面均无扩展裂纹。弯曲强度达到71.96MPa,抗热震性优于1400℃烧结0wt%Bi2O3试样。选择可溶性淀粉、石墨和活性炭做造孔剂。研究发现造孔剂含量越多,开气孔率越大;造孔剂粒径越小,气孔率越低。相同含量造孔剂,活性炭的造孔效率最高,可溶性淀粉次之,石墨最小;含量为10wt%时,活性炭的开气孔率达到了33.25%,淀粉为27.03%,石墨最小为23.92%,还原后三种造孔剂开气孔率均提高13%左右,均达到了35%以上,满足SOFC对阳极材料气孔率的要求。三种造孔剂中,活性炭产生的孔隙结构最好,孔形状主要为长条形的棒状孔,分布均匀,孔隙之间有交叉,连通性更好,气体的传输效率高,内阻小。6wt%Bi203含量低温制备niO/ysz陶瓷同1400℃无掺杂的niO/ysz陶瓷相比,弯曲强度基本.相同,但抗热震性能提高。活性炭添加之后,强度降低,抗热震性能进一步提高。添加10wt%活性炭时,弯曲强度24.91MPa,抗热震12次表面无微裂纹。选用Y(NO3)3-6H2O和ZrOCl2-8H2O作原料,乙二醇甲醚做溶剂配制透明旋涂溶胶,Si基底上成功制备了ysz电解质薄膜。1000℃烧结得到的ysz电解质薄膜致密度好,无针孔、裂纹等缺陷,厚度均匀。2000r/min转速,涂覆30s,涂覆一次得到薄膜厚度约为1.3μm。电解质薄膜同1000℃预烧的阳极支撑体匹配性更好。制备ysz电解质薄膜时,Si基底上应选取较小浓度组分配制旋涂溶胶,阳极支撑体上应选择较大浓度组分配制的旋涂溶胶。

关键词：固体氧化物燃料电池 Bi2O3 ni/ysz阳极造孔剂电解质薄膜

阳极ni/ysz掺杂CeO2对SOFC性能的影响

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阳极Ni/YSZ掺杂CeO2对SOFC性能的影响

中国硅酸盐学会固态离子学分会理事会暨第一届固态离子学青年学术交流会

作者：王乐莹罗凌虹吴也凡程亮石纪军景德镇陶瓷学院景德镇陶瓷学院国家日用及建筑陶瓷工程技术研究中心

引言固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将燃料的化学能直接转化为电能的电化学发电装置,具有高效率、燃料适用性强、低排放和热电联供等优点[1]。SOFC阳极材料使用最广泛的是ni/ysz。但ni颗粒容易发生烧结,影响电池性能[2]。本文采用两种... 详细信息

引言固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种将燃料的化学能直接转化为电能的电化学发电装置,具有高效率、燃料适用性强、低排放和热电联供等优点[1]。SOFC阳极材料使用最广泛的是ni/ysz。但ni颗粒容易发生烧结,影响电池性能[2]。本文采用两种方式对阳极ni/ysz进行CeO掺杂,一是直接加入CeO粉体,二是采用Ce(NO)包裹niO粉,以阻止ni颗粒烧结。

关键词： SOFC ni/ysz阳极 CeO2 包裹

来源： cnki会议评论

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碳基燃料镍基阳极SOFC抑制积碳研究

碳基燃料镍基阳极SOFC抑制积碳研究

作者：王丽阳山西大学

学位级别：硕士

电能,因其易于长距离输送和便于转化为其他能量形式而广为应用。随着现代社会的高速发展,人们对电能的需求量越来越大。目前,在世界范围内,发电依然主要依赖于化石燃料(煤、天然气等),然而传统的基于燃烧的发电技术缺陷突出:能量转换效... 详细信息

电能,因其易于长距离输送和便于转化为其他能量形式而广为应用。随着现代社会的高速发展,人们对电能的需求量越来越大。目前,在世界范围内,发电依然主要依赖于化石燃料(煤、天然气等),然而传统的基于燃烧的发电技术缺陷突出:能量转换效率低,同时排放大量的温室气体和其他污染物。固体氧化物燃料电池(Solid oxide fuel cells,SOFCs)是一种效率高、排放低的新一代发电技术,同时具有燃料适应性广的特点。SOFCs具有直接以碳氢化合物为燃料发电的潜力,但是,一个瓶颈问题是在镍基陶瓷阳极上易于发生积碳,导致性能严重衰减。本文旨在研究抑制镍基阳极积碳的有效策略。向碳氢燃料中添加氧化性气体可以提高燃料气的氧碳比,从而减轻ni基阳极的积碳。我国煤层气(Coal-bed Methane,CBM)资源丰富,其主要成分为CH。由于技术及安全因素,通常开采出的CH浓度较低的煤层气被直接排空,造成了资源浪费和环境污染。另外,抽采的煤层气通常存在浓度波动,影响利用。针对这些问题,本论文采用低浓度煤层气(30 vol%CH,Low Concentration CBM,LC-CBM)、高浓度煤层气(91.4 vol%CH,High Concentration CBM,HC-CBM)和两种不同浓度的模拟煤层气(CH含量分别是40 vol%和70 vol%)作为SOFCs燃料,研究了燃料电池的发电性能和运行稳定性。从阻抗差谱、阳极反应机理等方面探讨了低浓度煤层气作为SOFCs燃料的适用性。结果表明,低浓度煤层气的发电性能优于高浓度煤层气;添加LiLani/AlO-Cu催化层后,电池的发电性能和稳定性都有较大幅度提高;以含氧CBM为燃料时,阳极上发生的化学反应和电化学氧化反应之间的耦合效应是影响电池输出性能的一个重要因素。阳极添加LiLani/AlO-Cu催化层后,以浓度波动的模拟煤层气为燃料的SOFCs,可以实现相对稳定的运行。液态含氧碳氢化合物具有体积能量密度高、易于储存和运输的优点,其中甲酸(Formic Acid)是最简单的羧酸,氧碳比高(O/C=2),无碳碳键,具有抗积碳的分子结构基础。本论文以甲酸为SOFCs的燃料添加剂,对以干甲烷为燃料的SOFCs的稳定性和发电性能进行了研究。结果表明,以Ar载输的甲酸为燃料时,电池的浓差极化强烈,但稳定性较好;以CH载输的甲酸为燃料时,电池的电化学性能较高,但因阳极积碳而导致运行稳定性差;以Ar+CH为混合载气,甲酸为燃料时,电池的电化学性能较以CH+Formic acid为燃料时稍低,但电池稳定性显著提高,运行50h不衰减;有LiLani/AlO阳极催化层后,以CH+Formic acid为燃料的电池,因混合燃料的协同效应,活化极化明显减小,电池的电化学性能显著提高,但需制备抗热冲击能力更强的电池。金属ni对CH的裂解反应具有高催化活性。因此,抑制阳极积碳的一条可能途径是在阳极之前放置裂解催化层,“拦截”一部分碳,降低燃料的碳氢比,从而缓解阳极积碳。碳基催化剂具有耐高温、耐硫、耐久性好的优点,所以本论文将其应用于直接干甲烷SOFCs中。研究发现,介孔焦炭催化裂解CH性能优于原焦炭;以CH为燃料、焦炭为催化剂时,引起电池极化的一个重要因素是气体扩散阻抗,而介孔焦炭可明显减小这种阻抗;原焦炭催化层可使电池的稳定性增加,但由于硫对镍的毒化作用,得到的电池功率密度不高;介孔焦炭催化层可使电池稳定性增加,同时电池功率密度提高。

关键词：固体氧化物燃料电池 ni/ysz阳极浓度波动煤层气液态含氧碳氢化合物燃料碳基CH4裂解反应催化剂

等离子喷涂ni/ysz的结构调控及其电化学性能

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电源技术 2021年第12期45卷 1594-1598页

作者：方帅帅李长久张山林雒晓涛李成新西安交通大学金属材料强度国家重点实验室陕西西安710049

采用不同粒径的niO/ysz团聚粉末分别用Ar/H_(2)与Ar/N_(2)等离子喷涂制备了固体氧化物燃料电池ni/ysz阳极,系统研究了粉末粒子的熔化状态对阳极微观结构与电化学性能的影响。结果表明粒子尺寸与等离子气体显著影响其熔化状态,XRD结果表... 详细信息

采用不同粒径的niO/ysz团聚粉末分别用Ar/H_(2)与Ar/N_(2)等离子喷涂制备了固体氧化物燃料电池ni/ysz阳极,系统研究了粉末粒子的熔化状态对阳极微观结构与电化学性能的影响。结果表明粒子尺寸与等离子气体显著影响其熔化状态,XRD结果表明使用Ar/H_(2)等离子体可促进niO在喷涂过程中还原形成ni/niO/ysz三元粒子阳极。SEM结果表明喷涂态阳极主要由均匀分布的niO和ysz构成。电化学性能测试结果表明,阳极的催化活性受粒子熔化程度影响显著,采用Ar/H_(2)等离子喷涂30~50 μm粉末获得熔化程度适中的粒子制备的阳极极化阻抗在800与600℃时分别为0.22及0.59Ω·cm^(2),由该阳极组装的电解质支撑的单电池获得了最高的输出功率密度,在800℃时达到334 mW/cm^(2)。

关键词：等离子喷涂固体氧化物燃料电池 ni/ysz阳极微观结构电化学性能

低温超晶格ysz/STO/ysz-Al2O3薄膜的制备及表征

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低温超晶格YSZ/STO/YSZ-Al2O3薄膜的制备及表征

作者：李强内蒙古大学

学位级别：硕士

固体氧化物燃料电池(SOFC)具有燃料适应性广、能量转换效率高、全固态、无污染等优点。由于ni/ysz金属复合材料具备良好的导电性,并且具有低廉的价格和较高的催化性能,因此目前SOFC阳极材料一般采用ni/ysz金属陶瓷复合材料。研究合理的... 详细信息

固体氧化物燃料电池(SOFC)具有燃料适应性广、能量转换效率高、全固态、无污染等优点。由于ni/ysz金属复合材料具备良好的导电性,并且具有低廉的价格和较高的催化性能,因此目前SOFC阳极材料一般采用ni/ysz金属陶瓷复合材料。研究合理的工艺,制备性能优良的ni/ysz复合材料是阳极研究的主要任务。本文系统的研究了造孔剂含量与阳极气孔率、电导率及微观形貌的关系,结果表明造孔剂含量10wt%时阳极各项性能最好。采用脉冲激光法(PLD)选用性能优良的ni/ysz作为阳极材料溅射ysz薄膜,采用XRD、SEM、交流阻抗对薄膜进行了测试,结果表明：随着衬底温度提高,薄膜的致密性均匀性增加,与基地的结合程度变好,500℃薄膜结晶程度、致密均匀性最好。350-550℃衬底温度沉积的ysz薄膜均沿(111)方向择优生长,500℃时薄膜(111)择优生长更明显。薄膜ysz要比粉末ysz电导率高很多,薄膜厚度达到纳米尺寸时电导率比微米尺寸高,尤其在低温时这种提高更明显。在不同衬底温度A1203单晶基底上依次溅射ysz/STO/ysz三层薄膜,利用ysz(萤石结构)和STO(钙钛矿结构)交迭两个周期形成超晶格电解质,利用超晶格使低温时电解质薄膜的活化能得到降低,从而使电解质在低温时具有较高的电导率,来满足低温燃料电池电解质的要求。测试结果表明：衬底700℃形成薄膜均匀紧密排列,呈规律的圆柱状,断面能够明显区分;择优生长(111)方向明显,低温时活化能最小为0.65ev,低温时比单层电导率高出4个数量级。

关键词： SOFC ni/ysz阳极 ysz薄膜低温超晶格 ysz/STO/ysz