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Accelerated intermediate conversion through nickel doping into mesoporous co-N/C nanopolyhedron for efficient ORR

Journal of Energy Chemistry 2022年第10期31卷 240-247,I0005页

作者： Jianxin Mao Peng Liu Jiawen Li Jianyue Yan Shen Ye Wenbo Song college of Chemistry Jilin UniversityChangchun 130012JilinChina Department of Chemistry Graduate School of ScienceTohoku UniversitySendai 980-8577Japan

Engineering non-precious metals into nitrogen-doped carbon is employed to improve electrocatalyst activity towards oxygen reduction reaction(ORR). A nickel-doped co-N/C mesoporous nanopolyhedron is successfully evoluted from a ni-doped ZIF-67 precursor. The ni & co synergistic N/C catalyst exhibits a half-wave potential of 0.895 V(vs. reversible hydrogen electrode(RHE)) with a diffusion-limiting current density of 6.1 m A cm^(-2)for alkaline ORR at 1600 r min^(-1), which is competitive to commercial Pt/C in terms of cost, methanol tolerance, and long-term stability. In situ surface-enhanced Raman scattering(SERS) study reveals the formation and fast conversion of superoxide ion(O_(2)^(-)) intermediate on the catalyst surface. Density functional theory(DFT) calculations demonstrate the decrease of energy barrier for potential-determining step(O* protonation) by co-ni synergy as well as the reduction of adsorption energy on catalyst surface upon nickel doping. The joint results of in situ SERS study and DFT calculations suggest a favourable ORR process on nickel-doped co-N/C.

关键词： Oxygen reduction reaction nickel-doped co-N/C mesoporous nanopolyhedron ni&co synergy Intermediate conversion In situ SERS study

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