检索结果-南通市图书馆

检索条件"主题词=NaA/MCM-41复合分子筛"

共 1 条记录，以下是1-10 订阅

全选清除本页清除全部题录导出标记到"检索档案"

详细简洁

排序：

负载贵金属微介孔分子筛的合成与表征

负载贵金属微介孔分子筛的合成与表征

引用

作者：焦卫勇太原理工大学

学位级别：硕士

负载贵金属(如Pt,Pd及Rh等)沸石具有很高的加氢脱芳烃活性,在石油工业中广泛用作催化剂。在制备催化剂时,将贵金属封装在沸石均匀的纳米孔道中,有效的防止金属粒子的长大和团聚,增加活性中心的比表面积。同时沸石较小的孔径只允许小分... 详细信息

负载贵金属(如Pt,Pd及Rh等)沸石具有很高的加氢脱芳烃活性,在石油工业中广泛用作催化剂。在制备催化剂时,将贵金属封装在沸石均匀的纳米孔道中,有效的防止金属粒子的长大和团聚,增加活性中心的比表面积。同时沸石较小的孔径只允许小分子进入与活性中心接触,而大分子被排斥在孔口外。但这类催化剂对原料中的硫化物非常敏感,即使很低的含量(如大于5ppm)也容易使其中毒而失活。naa沸石孔径为4?,将贵金属封装在naa沸石的孔道中,通过孔口调变,将含硫化合物排斥于孔口之外,完全不与贵金属接触,实现了贵金属催化剂的耐硫设计。但是naa沸石较小的孔道和外比表面积限制了它的应用,而介孔分子筛具有通畅的传质孔道和大的外比表面,因此我们将制备负载Pt的naa/mcm-41双孔分子筛和介孔naa沸石催化剂,氢分子可以自由进出naa沸石孔道,在贵金属粒子上分解活化,并通过氢溢流进入介孔内,介孔为大分子反应提供了充分的表面和空间。本论文在溶胶-凝胶和自组装理论基础上,采用两种不同的方法合成微介孔复合分子筛。(1)首先合成负载Pt的纳米A型沸石,以纳米A型沸石为前驱体采用纳米自组装或者附晶生长合成naa/mcm-41复合分子筛。(2)通过在A型沸石的合成凝胶中加入有机硅结构导向剂合成介孔naa沸石。采用XRD、N2吸附-脱附、SEM、TEM和激光粒度分析等手段进行了表征,得到以下结论:1在合成A型沸石的体系中,加入不同量的Pt(NH3)4Cl2前驱液,通过XRD、粒度分析和SEM等手段,研究发现Pt(NH3)4Cl2能够影响A型沸石的形态和粒径,随着Pt(NH3)4Cl2加入量的增加,A型沸石的XRD衍射峰降低,粒径变小。当n (Pt(NH3)4Cl2) /n(Al2O3)为0.076时,A型沸石的粒径变为100-300nm;当n (Pt(NH3)4Cl2)/n(Al2O3)为0.15时,得到均匀的纳米颗粒,粒径为100nm以下。2在A型沸石合成体系中,加入四甲基氢氧化铵(TMAOH)结构导向剂,当n(H2O)/n(SiO2)在34～54之间,搅拌时间为24h,晶化时间为16～24h时,能够合成200nm左右的圆球状的A型沸石,但是产率较低。3采用两步晶化法,以合成的负载Pt的A型沸石为前驱物,加入十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)模板剂和硅源,调节体系的pH,通过纳米组装或者附晶生长合成负载Pt的naa/mcm-41复合分子筛。实验证明复合体系中,naa沸石的晶化和mcm-41的生长没有产生协同作用,而是一个此消彼长的竞争反应。通过对孔结构分析,此法合成的naa/mcm-41的等温线出现两个迟滞环,对应于介孔结构和二次堆砌双孔孔道,随着n(SiO2)/n(Al2O3)的增大,BET比表面积增大,当补硅量n(SiO2)/n(Al2O3)为5.15,BET比表面积为326m2/g。SEM表明复合分子筛呈包裹状,具有介孔孔道,不同于二者机械混合。4在合成A型沸石体系中,采用不同的硅源,分别加入乙烯基三乙氧基硅烷(A-151)、N,N-二甲基-N-[3-(三甲氧硅)丙基]氯化十八烷基铵(TPOAC);N,N-二甲基-N-[3-(三甲氧硅)丙基]氯化十四烷基铵(TPTAC)两性分子介孔导向剂,采用原位造孔法直接合成介孔naa型沸石。XRD和N2吸附表明:在合成体系中,加入一定量的上述任一有机硅模板剂都能合成介孔A型沸石。N2吸附脱附分析A-151作为合成介孔A型沸石的偶联剂,A型沸石的BET比表面积为77.5m2/g,孔径为20nm以上。TPOAC作为介孔A型沸石的模板剂,A型沸石孔径分布窄,孔径集中在4nm,BET比表面为256m2/g,并且主要是介孔比表面积。TPTAC作为合成介孔A型沸石的模板剂,A型沸石孔径分布窄,孔径集中在4nm,样品的BET比表面积为244m2/g。SEM和TEM分析A-151作为合成介孔A型沸石的偶联剂,合成的A型沸石是纳米粒子的晶间空隙孔;TPOAC和TPTAC作为介孔A型沸石的模板剂,A型沸石表面呈现无序的蠕虫状介孔,这些短程相连的穿晶介孔直伸到微孔沸石表面。

关键词： naa沸石 naa/mcm-41复合分子筛贵金属介孔naa沸石有机硅烷结构导向剂

来源：

同方学位论文库评论

在线全文

同方学位论文库

学校读者我要写书评

暂无评论

全选清除本页清除全部题录导出标记到“检索档案”

共1页 << < 1 > >>

回到顶部

执行限定条件

欢迎您,

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：

通借通还

欢迎您,

建议与咨询 留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

时间限定

文献类型

馆藏选择

核心期刊

语言

文献类型

帮助

文字说明：

检索规则说明：

检索范例：

分类表

所选分类

限定检索结果

文献类型

馆藏范围

日期分布

学科分类号

主题

机构

作者

语言

在线全文

请选择保存的检索档案： 新增检索档案 确定 取消

请选择收藏分类： 新增自定义分类 确定 取消

通借通还

建议与咨询留下您的常用邮箱和电话号码，以便我们向您反馈解决方案和替代方法

请选择保存的检索档案：

请选择收藏分类：