检索结果-南通市图书馆

作者：陈锟彧广西大学

学位级别：硕士

基于太阳能资源的丰富性、清洁性与可再生性,室温条件下利用光催化氧化技术将持久性有害污染物矿化为CO和HO,可以有效解决日益严重的环境污染问题同时不附加化石能耗。近年来,一种卤氧化铋(BiOX,X=Cl、Br或I)半导体材料由于独特的自建... 详细信息

基于太阳能资源的丰富性、清洁性与可再生性,室温条件下利用光催化氧化技术将持久性有害污染物矿化为CO和HO,可以有效解决日益严重的环境污染问题同时不附加化石能耗。近年来,一种卤氧化铋(BiOX,X=Cl、Br或I)半导体材料由于独特的自建内电场层状结构、可调节的带隙结构和优异的光电学性能,在光催化领域受到广泛关注。与大多数光催化材料一样,单一卤氧化铋材料也面临高比例太阳能(如可见光)吸收要求的窄带隙和强氧化还原电位难以兼容的困境。本文以卤氧化铋中具有较强氧化性但宽带隙的Bi OCl为研究对象,针对其可见光催化氧化活性低的难题展开研究,旨在研制出对水体或大气中典型持久性有害污染物(四环素(TC)、罗丹明B(Rh B)和甲苯气体)具有高降解性能的铋基可见光催化材料。因此,本文主要探索了na离子掺杂两种特定晶面({010}和{001})暴露的Bi OCl的改性方法,研究不同na掺杂浓度对不同暴露晶面的Bi OCl的物化性质和光电学性质以及光催化氧化TC和甲苯性能的影响,并分别采用LC-MS和in situ FT-IR揭示了其对TC和甲苯的氧化机理和降解路径;此外,还探究了na离子掺杂和原位复合过渡金属碳化物(MXene)协同调控{001}晶面暴露的Bi OCl(BOC-001)的光催化氧化活性的方法,研究na离子掺杂和MXene复合对MX/na BOC的可见光催化氧化性能的协同作用和反应机理。研究结果表明:(1)na掺杂对BOC-001晶体结构的影响较为显著。AFM和SEM/EDS结果综合表明x-na-BOC-001(x=0.15、0.35、0.50和0.60)的片层厚度随着na/Bi的实际掺杂比的增加而减小,这是因为na掺杂过程中BiOCl晶格发生了不同程度的收缩,促进了光控氧空位(OVs)的形成,明显增强了其对O的吸附能力。其中,na掺杂浓度为0.50 m M时制得的0.50-na-BOC-001(后记作na-BOC-001)具有最高的na/Bi实际比值(5.83%),最小的片层厚度(～3.65 nm),以及最高的OVs生成浓度。(2)相比其他材料(BOC-001、na-BOC-010和BOC-010),na-BOC-001对水中TC和大气中甲苯有较好的可见光催化降解性能。na-BOC-001在紫外-可见光、紫外光和可见光下均表现出了最好的光催化降解效率以及最大的降解动力学速率,并且在紫外-可见光和紫外光的照射下,对TC的去除效率均能够达到100%。即使在λ>420 nm的可见光照射下50 mg的na-BOC-001也能在60 min内催化降解86.4%的TC(20 mg/L,间歇反应)。另外,160 mg的na-BOC-001对连续流动的干燥甲苯气体的最大降解效率为70.11%(8.2%RH)。这主要归因于{001}晶面工程和na掺杂的协同效应,不仅增强了na-BOC-001的可见光吸收,还促进了其光生载流子的有效分离和迁移。由于OVs缺陷以及在导带与价带之间形成的电子态作用,na-BOC-001宏观表现出了更有利于O/·O转化的导带位置,在ESR测试中在可见光下生成最多的·O。(3)自由基猝灭实验证明,·O是{001}晶面暴露的Bi OCls催化降解TC分子的主要活性氧物种。LC-MS结果表明TC分子在·O的攻击下主要存在两条催化降解路径转化成小分子物质,并且部分小分子物质能够进一步被氧化还原生成CO和HO。原位红外光谱检测结果表明,na离子掺杂能增强{001}晶面暴露的Bi OCl样品对大气环境中的游离态水分子的吸附性能,提高了氯氧化铋的选择性还原能力,促进甲苯选择性还原成苯甲醛。(4)na离子掺杂和MXene界面复合的协同作用有效提升了BOC-001的可见光催化氧化活性。MXene和na BOC之间存在良好的界面化学键合作用。与MXene复合后MX/na BOC的可见光吸收和光生载流子分离与迁移效率均优于BOC和MX/BOC。同时其对Rh B的可见光降解性能也相比MXene有了大幅提升。15 mg的MX/na BOC在可见光照射4 min后对Rh B分子的降解效率高达98%,其反应速率常数k(0.4867 min)分别是na BOC(0.2280 min)和MXene(0.0034 min)的2.13倍和143.15倍。此外,自由基猝灭实验表明MX/BOC和MX/na BOC主要通过na和MXene协同促进·O主导的氧化过程。本文采用晶面调控、na离子掺杂与MXene复合多种改性方法,研制出了对水体或大气环境中的持久性有害污染物(TC、Rh B和甲苯气体)均具有较高可见光催化活性的Bi OCl基复合催化剂为与新型高效可见光催化氧化材料的设计、制备和优化提供了新的策略。

关键词： BiOCl 可见光催化 MXene na离子掺杂晶面调控甲苯

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钠离子掺杂MoO3靶材的制备及其成膜性能研究

钠离子掺杂MoO3靶材的制备及其成膜性能研究

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作者：雷金坤河南科技大学

学位级别：硕士

铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池具有稳定性高、光吸收系数高、抗辐射能力强和使用寿命长等特性被广泛研究。已有研究表明,掺杂na元素可以大幅度提升CIGS太阳能薄膜电池的转化效率。在背电极Mo层中采用添加Mo-na层的方法可以有效提供na源... 详细信息

铜铟镓硒(CIGS)薄膜太阳能电池具有稳定性高、光吸收系数高、抗辐射能力强和使用寿命长等特性被广泛研究。已有研究表明,掺杂na元素可以大幅度提升CIGS太阳能薄膜电池的转化效率。在背电极Mo层中采用添加Mo-na层的方法可以有效提供na源,但由于na元素和Mo元素性质差异巨大,采用往Mo靶材中添加na元素的方法,烧结后使得na的掺杂直收率很低,制备含na量高的Mo-na靶材成为难点。本文以MoO为载体,以naMoO为na源,采用低温放电等离子烧结(SPS)技术,制备了高钠含量的na离子掺杂钼靶材;采用磁控溅射法制备了na-MoO薄膜替代传统的na源层,为Mo背电极na元素的引入提供一种新的方法。本文以MoO为载体,naMoO为na源,Al为烧结助剂,采用放电等离子烧结法制备不同na含量的na-MoO陶瓷靶材;选择综合性能最好的靶材,以磁控溅射法,在不同的溅射功率下将na-MoO陶瓷靶材制作成膜;以薄膜综合性能最好的功率作为中间层溅射功率,制备了Mo+MoO+Mo多层结构薄膜。通过SEM、XRD、XPS、阿基米德法、四探针电阻测试仪、紫外-可见分光度计检测等方法对靶材和薄膜的形貌、物相、光电性能进行分析,研究了掺杂含量和烧结温度对靶材性能的影响,溅射功率对靶材成膜质量的影响,中间层溅射时长对多层结构薄膜的性能影响以及热处理工艺对na扩散的影响。研究结果表明:烧结温度及元素掺杂含量对靶材的性能有显著影响,当na掺杂含量为3at.%、Al加入量为1 at.%时,采用烧结温度为450℃、保温时间5 min、压力为35 MPa的SPS烧结工艺,可以制备出高相对致密度(98.2%)和高钠回收率(94.3%)的高品质na-MoO陶瓷靶材。随着掺杂na含量增加,na-MoO靶材的结晶性能减弱,靶材孔隙率增大。适量Al可以增强na-MoO靶材烧结成形过程中的晶界运动,促进晶粒生长,有效降低材料内部孔隙;但过量加入会反应生成AlO,影响na-MoO粉体的活化烧结。而随着Al和na掺杂含量的进一步增大,na-MoO陶瓷靶材的致密度和na原子回收率均降低。以3 at.%na-1 at.%Al-MoO陶瓷为靶材,采用磁控溅射法制备含na离子的钼薄膜,溅射镀膜过程中会产生na离子损失,且随着溅射功率增加,损失率增加。不同功率下的na-MoO薄膜均为非晶结构。随着溅射功率的增加,na-MoO薄膜的成膜质量提升明显;当溅射功率为250 W时,薄膜反光率为19.51%,硬度为3.279 GPa,弹性模量为21.399 GPa,蠕变位移为300 nm,表面出优良综合性能。而当溅射功率超过250 W后,溅射功率对薄膜的性能提升作用减小。Mo+na-MoO+Mo多层结构薄膜性能研究表明:随着中间层厚度的增加,多层结构薄膜表面Mo层的结晶性增强,表面粗糙度增加;多层结构薄膜表现出更好的光电性能,平均反光率比单层na-MoO薄膜高出一倍,最大值达47.13%;电阻率比单层低两个数量级,最低值达0.00013Ω·m,未经过热处理的多层膜表面检测不到na元素。热处理工艺对na扩散的影响研究表明:热处理工艺可以使中间层na-MoO薄膜的na元素扩散到多层结构薄膜的表面;在同样的热处理工艺下,随着随着中间层厚度的增加,多层膜表面的na含量先增加后降低;对同样中间层厚度的薄膜进行不同时长的热处理,随着热处理时间的增加,薄膜表面的na含量逐渐减少;中间层溅射时长60 min的薄膜,在200℃下热处理24 h后的多层薄膜表面na含量最高,达1.9 at.%,成为理想的na源。

关键词： MoO3 na离子掺杂陶瓷靶材溅射功率多层膜光电性能

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na^+替位掺杂对Li_2MnSiO_4的电子结构以及Li^+迁移过程的影响

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物理学报 2016年第5期65卷 252-259页

作者：嘉明珍王红艳陈元正马存良西南交通大学物理科学与技术学院成都610031 西南交通大学材料先进技术教育部重点实验室成都610031

在锂二次电池中,硅酸锰锂作为正极材料得到广泛研究,但其固有的电子和离子电导率较低,直接影响着电池的功率密度和充放电速率.本文建立了不同浓度的na^+离子替位掺杂Li^+离子形成的Li_(1-x)na_xMnSiO_4(X=0,0.125,0.25,0.5)结构,采用第... 详细信息

在锂二次电池中,硅酸锰锂作为正极材料得到广泛研究,但其固有的电子和离子电导率较低,直接影响着电池的功率密度和充放电速率.本文建立了不同浓度的na^+离子替位掺杂Li^+离子形成的Li_(1-x)na_xMnSiO_4(X=0,0.125,0.25,0.5)结构,采用第一性原理的方法,研究了掺杂前后硅酸锰锂的电子结构以及Li^+离子的跃迁势垒.发现在Li^+位替代掺杂na^+,导带底的能级向低能方向发生移动,降低了Li_2MnSiO_4材料的禁带宽度,有利于提升材料的电子导电性能.随着掺杂浓度的升高,禁带宽度逐渐变窄.CI-NEB结果表明,在Li_2MnSiO_4体系中具有两条有效的Li^+离子迁移通道,掺杂na^+以后扩大了Li^+离子在[100]晶向上的迁移通道,Li^+离子的跃迁势垒由0.64 eV降低为0.48,0.52和0.55 eV.掺杂浓度为x=0.125时,离子迁移效果最佳.研究表明na^+掺杂有利于提高Li_2MnSiO_4材料的离子和电子电导率.

关键词：锂离子电池 na离子掺杂电子结构 Li离子扩散跃迁势垒

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na-CNB光催化材料合成及应用

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环境科学与技术 2018年第9期41卷 17-21页

作者：崔玉民开春梅林美玉苗慧陶栋梁李慧泉阜阳师范学院环境污染物降解与监测安徽省重点实验室安徽阜阳236037

以尿素、四苯硼化钠、氢氧化钠溶液为前驱体,利用浸渍-焙烧法制备了na OH与CNB不同质量比率的na-CNB复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PL)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、红外光谱(IR)等对该催化材料进行了表征,并考察... 详细信息

以尿素、四苯硼化钠、氢氧化钠溶液为前驱体,利用浸渍-焙烧法制备了na OH与CNB不同质量比率的na-CNB复合光催化剂。采用X射线衍射(XRD)、光致发光光谱(PL)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)、红外光谱(IR)等对该催化材料进行了表征,并考察了na-CNB的紫外光催化活性。结果表明:na+的掺杂有效地提高了CNB的光催化性能,在所有的na-CNB光催化剂样品中,na(0.1)-CNB催化剂具有最高的光催化活性,在优化条件下,紫外光照射2 h,光催化降解甲基橙降解率为69.85%。

关键词：浸渍-焙烧法 CNB 四苯硼化钠光催化甲基橙 na离子掺杂

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