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Pd-Cu/碳基电极电化学还原去除地下水中no3-的研究

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Pd-Cu/碳基电极电化学还原去除地下水中NO3-的研究

作者：刘璐南京大学

学位级别：硕士

地下水的硝酸盐(no3-)污染是个日趋严重的环境问题,电化学还原法将电化学技术与催化技术相结合,具有操作简单、处理效果好、适用性强等优势,适合地下水中no3-的处理,其中,电极材料的性能是制约该工艺发展的关键因素。据此,本研究结合碳... 详细信息

地下水的硝酸盐(no3-)污染是个日趋严重的环境问题,电化学还原法将电化学技术与催化技术相结合,具有操作简单、处理效果好、适用性强等优势,适合地下水中no3-的处理,其中,电极材料的性能是制约该工艺发展的关键因素。据此,本研究结合碳材料的稳定性、Cu的高催化活性以及Pd的高N2选择性,制备了 Pd-Cu/碳基电极材料,研究了相关的电化学去除no3-的方法。本论文制备了 Pd-Cu/碳基电极并对其进行表征,通过电化学分析实验,研究电极对no3-的催化活性及电极反应动力学;通过电解实验,研究不同影响因素对no3-去除及产物选择性的影响,同时分析电极的稳定性,提出no3-在Pd-Cu/碳基电极上的还原机理。首先,采用恒电位沉积法,在-0.4 V(***)的电位下在玻碳和碳毡上分别制备不同金属比例的Pd-Cu电极,并对电极的表面形貌、金属组成和电化学性质进行表征,研究发现,Pd和Cu在电极表面分布均匀,通过调节沉积液中双金属的比例可以有效控制电极中的金属比例,不同比例Pd-Cu电极有着不同的电化学性能和氢吸附能力。其次,采用线性扫描伏安法、电化学交流阻抗谱法和计时电流法,研究了 Pd-Cu电极对no3-的电催化还原性能。Cu电极上,no3-的还原反应为可逆的扩散控制过程,Pd-Cu电极上,由于吸附氢的影响,电极反应为不可逆扩散控制过程;不同比例Pd-Cu电极对于no3-都有较高的催化活性,其中Pd3Cu7电极的灵敏度最高,约为653μA(μM cm2)-1,no3-的反应速率常数也最高,约为0.035 s-1;电极对no3-的吸附符合Langmuir吸附模型,Pd-Cu比越高,吸附的吉布斯自由能越负,在Pd7Cu3上达到-17.08 kJM-1;阻抗分析表明,Pd3Cu7上的电荷转移电阻最小,约为40.1 Ω cm2。最后,通过恒电位电解实验研究了电极对no3-的去除效果,发现Pd-Cu电极对于no3-有较强的去除效果。CO2缓冲能够提高no3-去除率和N2选择性;电极制备时间和no3-的初始浓度对no3-的去除有一定的影响;在应用电位为-0.8 V～-1.3V(***)范围内,在同一电极上,随着电位负移,no3-的去除率提高,NO2-选择性降低,NH4+和N2选择性提高;在同一电位下,随着Pd-Cu比例的升高,NO2-的选择性降低,NH4+和N2的选择性升高;10mMno3-电解90min后最高去除率达到84%,出现在-1.3 V时的Pd3Cu7电极上,最高N2选择性达到40%,出现在-1.3 V时的Pd7Cu3电极上。Pd-Cu电极具有较好的稳定性,能够多次重复使用。no3-在Pd-Cu电极上的还原机理包括直接还原和间接还原,直接还原是Cu对no3-的催化作用,中间产物是NO2-,最终产物是NH4+,而间接还原由Pd表面的吸附氢引起,能将NO2-还原为NH4+和N2,间接还原决定了 N2的生成及其选择性。综上所述,Cu对no3-有较高的催化活性,Pd使no3-的还原具有N2选择性,碳毡提供了高稳定性的基底,因此Pd-Cu/碳基电极在地下水中no3-的去除中有着较好的应用前景。

关键词：电化学还原 no3- Pd-Cu电极地下水

离子色谱法对测定F-、Cl-、NO2-、no3-、SO42-的方法验证结果分析

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科学技术创新 2019年第33期 29-30页

作者：权海霞宁夏中科安创科技有限公司

在本次检测实验中将根据HJ84-2016的相关标准进行分析,通过数理统计进行实验分析,使用离子色谱法针对F-;Cl-;NO2-;no3-;SO4^2-等实验对象的最低检出限、标准曲线以及检测精密度、准确度等项目进行分析。

关键词：离子色谱法 F- Cl- NO2- no3- SO4^2- 验证结果

基于过氧化氢氧化电流输出信号的固态no3-离子选择性电极

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基于过氧化氢氧化电流输出信号的固态NO3-离子选择性电极

离子色谱法测定冷却液中的Cl-、NO2-、SO42-、no3-、PO43-

中国化学会第十四届全国电分析化学学术会议

作者：王贺敏尹坦姬秦伟中国科学院海岸带环境过程与生态修复重点实验室山东省海岸带环境过程重点实验室中国科学院烟台海岸带研究所

硝酸根含量的检测在评价水环境硝酸根污染方面起着非常重要的作用。离子选择性电极(ion-selectiveelectrode,ISE)是电化学传感器的一个重要分支,具有操作简单、选择性好等特点[1-2]。然而,由于ISEs的电位遵循能斯特方程(E=E±RT/nFloga)... 详细信息

硝酸根含量的检测在评价水环境硝酸根污染方面起着非常重要的作用。离子选择性电极(ion-selectiveelectrode,ISE)是电化学传感器的一个重要分支,具有操作简单、选择性好等特点[1-2]。然而,由于ISEs的电位遵循能斯特方程(E=E±RT/nFloga),使得电位传感器的斜率灵敏度限制在59.1/nm V/dec(n为电荷数,25)[3]。本文将NO-ISE的电位信号转换为过氧化氢的氧化电流信号,通过改变信号输出方式,提高斜率灵敏度。具体为,将固态聚合物膜硝酸根离子选择性电极作为参比电极,在工作电极和硝酸根离子选择性电极之间施加恒定电压,待测硝酸根离子浓度的变化会改变离子选择性电极的电位,进而调节工作电极电位,使得恒定电压下过氧化氢在工作电极上的氧化电流发生变化;利用过氧化氢氧化电流信号的变化值和硝酸根离子浓度之间的关系来实现NO含量的检测。该方法同时具有高灵敏和高选择性的特点。

关键词：固态聚合物膜离子选择性电极电流型传感器 no3- 过氧化氢

来源： cnki会议评论

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汽车工艺与材料 2016年第7期 60-62+65页

作者：孙硕王慧娟刘兴宝孙博中国第一汽车股份有限公司技术中心辽宁省沈阳市东北育才学校

采用Dionex ICS 2100离子色谱仪,建立了分析冷却液中Cl-、NO2-、SO42-、no3-、PO43-的测定方法。在3种样品中加标含量为0.5μg/m L、1.0μg/m L和10.0μg/m L时,5种阴离子的回收率为80.32%106.72%（RSD:0.53%5.64%）。对3种市售复合无... 详细信息

采用Dionex ICS 2100离子色谱仪,建立了分析冷却液中Cl-、NO2-、SO42-、no3-、PO43-的测定方法。在3种样品中加标含量为0.5μg/m L、1.0μg/m L和10.0μg/m L时,5种阴离子的回收率为80.32%106.72%（RSD:0.53%5.64%）。对3种市售复合无机盐的有机酸冷却液样品进行了检测,证明该方法具有高效、快速分离的优点,能对冷却液中5种阴离子进行有效的定量分析。

关键词：离子色谱法冷却液 Cl- NO2- SO42- no3- PO43-

A222离子交换树脂脱除HPP/H2SO4体系中Cl-、no3-的研究

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A222离子交换树脂脱除HPP/H2SO4体系中Cl-、NO3-的研究

NO_3^-/NH_4^+ ratios affect plant growth, chlorophyll content,respiration rate, and morphological structure in Malus hupehensis seedlings

2015年中国化工学会年会

作者：程浩崔鹏陈亚中合肥工业大学

有机胺湿法可再生脱硫技术已成功运用于烟气脱硫行业中,其可以有效地从废气中回收SO2,用于制备高纯SO2或者硫酸,因此受到越来越多的关注和认可[1-3]。本课题组开发研究出的N,N’-二(2-羟丙基)哌嗪(HPP)是一种具有高效脱硫效率的可再生... 详细信息

有机胺湿法可再生脱硫技术已成功运用于烟气脱硫行业中,其可以有效地从废气中回收SO2,用于制备高纯SO2或者硫酸,因此受到越来越多的关注和认可[1-3]。本课题组开发研究出的N,N’-二(2-羟丙基)哌嗪(HPP)是一种具有高效脱硫效率的可再生有机胺[4-5],其硫酸盐水溶液对烟气中SO2具有良好的吸收解吸性能[5-7],但在实际运行中,吸收液经不断循环再生,溶液中会逐渐累积杂质如Cl-和no3-,

关键词： A222阴离子交换树脂 HPP/H2SO4 选择性系数 Cl- no3-

来源： cnki会议评论

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Journal of Forestry Research 2015年第4期26卷 983-991页

作者： Yu Dong Huan-huan Zhi Qian Zhao Jun-feng Guan Plant Genetic Engineering Center of Hebei Province Institute of Genetics and PhysiologyHebei Academy of Agricultural and Forestry Sciences School of Food and Bioengineering Zhengzhou University of Light Industry

Malus hupehensis （Pamp.） Rehd. is a widely cultivated rootstock in China. We studied the effect of three no3-/NH4＋ ratios （100/0, 50/50, and 0/100, molar basis） at total nitrogen （N） concentration of 8 mmoL L-1 in a nutrient solution on M. hupehensis seedlings. Plant biomass, no3- and NH4＋concentrafion, chlorophyll con- tent, respiratory rate, and cellular structure were investi- gated. M. hupehensis seedlings at the no3-/NH4＋ ratio of 50/50 had the highest level of fresh weight, dry weight, shoot length, and chlorophyll （a, b, and a ＋ b） content, but the lowest respiration rate in the leavesand roots. In addition, thickness and numbers of palisade and spongy tissue cells of the leaves were greater with this treatment than with other treatments. At the no3-/NH4＋ ratio of 100/0, the leaves and roots had higher no3- concentration and lower NH4＋ concentration. However, the opposite trend occurred at the no3-/NH4＋ ratio of 0/100. Chloro- phyll （a, b, and a ＋ b） content was lowest at the no3-/NH4＋ ratio of 100/0 than at the other ratios. At the no3-/ NH4＋ ratio of 0/100, oxygen （02） consumption increased in the leaves and roots, and irregular epidermis and cortex cells were observed in the root apical meristematic and mature region. Our results indicated that the no3-INH4＋ ratio at 50/50 was suitable for growth of M. hupehensis seedling to achieve the highest biomass production and efficiency.

关键词： Cellular structure Chlorophyll content Malus hupehensis (Pamp.) Rehd. no3- NH4+ Respiratory rate

A monitoring-modeling approach to SO_4^(2-) and NO_3^- secondary conversion ratio estimation during haze periods in Beijing, China

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Journal of Environmental Sciences 2019年第4期31卷 293-302页

作者： Xiaoqi Wang Wei Wei Shuiyuan Cheng Chong Zhang Wenjiao Duan Key Laboratory of Beijing on Regional Air Pollution Control Beijing University of Technology Collaborative Innovation Center of Beijing City Traffic Beijing University of Technology

SO_4^(2-) and NO_3^- are important chemical components of fine particulate matter(PM_(2.5)),especially during haze *** study selected two haze episodes in Beijing,China with similar meteorological conditions.A monitoring-modeling approach was developed to estimate the secondary conversion ratios of sulfur and nitrogen based on monitored and simulated *** showed that in Episode 1(24th–25th October,2014),the concentrations(proportions)of SO_4^(2-) and NO_3^- reached 35.1μg/m^3(14.9%) and 55.0μg/m^3(22.9%),while they reached 14.4μg/m^3(9.3%) and 59.1μg/m^3(38.1%)in Episode 2(26th–27th October,2017).A modeling system was applied to apportion Beijing's SO_4^(2-) and NO_3^- in primary and secondary SO_4^(2-)/NO_3^- emitted from local and regional ***,secondary conversion contributions considering the local and regional level were *** former primarily focused on Beijing atmospheric oxidation ability and the latter mainly considered the existence form of Beijing SO_4^(2-)/NO_3^- under the regional transport ***,secondary oxidation ratios were estimated through combining secondary conversion contribution coefficients for simulated and monitored *** regional level,sulfur oxidation ratios in polluted(clean)days during two sampling periods were0.57–0.72(0.07–0.52)and 0.74–0.80(0.08–0.61),nitrogen oxidation ratios were 0.20–0.29(0.05–0.15)and 0.34–0.38(0.02–0.29),indicating that atmospheric oxidation was enhanced when considering regional transport through 2014–*** the local level,sulfur oxidation ratios were 0.66–0.71(0.04–0.48)in haze(clean)days,while nitrogen oxidation ratios were0.16–0.29(0.02–0.16).The atmospheric oxidation ability markedly increased in PM_(2.5)pollution days,but changed only slightly between the two periods.

关键词： Haze periods SO42- and no3- Secondary conversion Secondary oxidation ratio

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大气气溶胶中NO_3ˉ的光学特性研究

光谱学与光谱分析 2013年第7期33卷 1771-1774页

作者：刘娜魏秀丽高闽光徐亮童晶晶李相贤金岭中国科学院安徽光学精密机械研究所环境光学中心环境光学与技术重点实验室安徽合肥230031

利用傅里叶变换红外光谱技术分析比较了大气气溶胶和NH4no3的红外光谱,结果显示大气气溶胶和NH4no3中的no3-的红外光谱特征基本保持一致。通过NH4no3中no3-的透过率的大小计算出了no3-的吸收系数α和质量吸收截面κ,利用所得吸收系数进... 详细信息

利用傅里叶变换红外光谱技术分析比较了大气气溶胶和NH4no3的红外光谱,结果显示大气气溶胶和NH4no3中的no3-的红外光谱特征基本保持一致。通过NH4no3中no3-的透过率的大小计算出了no3-的吸收系数α和质量吸收截面κ,利用所得吸收系数进一步求出了其复折射率的虚部,经过K-K(Kramers-Kroning)关系的转换,求得其复折射率的实部,实验结果对分析大气气溶胶中各化学组分的散射和吸收效应有着极其重要的意义。

关键词：傅里叶变换红外光谱技术 no3- 光学特性

A222型阴离子交换树脂脱除HPPH^+体系中的SO_4^(2-)、NO_3^-

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化工进展 2016年第S1期35卷 316-320页

作者：程浩陈亚中崔鹏合肥工业大学化学与化工学院安徽合肥230009

优化选取凝胶型强碱性苯乙烯系A222型阴离子交换树脂,对HPPH^+溶液中SO_4^(2-)、NO_3^-的交换性能进行了研究。通过静态法分别考察了A222型阴离子交换树脂在水溶液及0.05mol/L HPPH+溶液中对SO_4^(2-)和NO_3^-脱除过程。结果表明,A222... 详细信息

优化选取凝胶型强碱性苯乙烯系A222型阴离子交换树脂,对HPPH^+溶液中SO_4^(2-)、NO_3^-的交换性能进行了研究。通过静态法分别考察了A222型阴离子交换树脂在水溶液及0.05mol/L HPPH+溶液中对SO_4^(2-)和NO_3^-脱除过程。结果表明,A222型阴离子交换树脂对HPPH+无化学吸附作用,在水体系中对SO_4^(2-)和NO_3^-的平衡交换量分别为0.8382mmol/g和1.2980mmol/g,符合Langmuir和Freundlich吸附经验方程。树脂用量和温度是离子交换过程的主要影响因素,温度升高有利于离子交换的进行,树脂的优化用量为4g/L。A222型阴离子交换树脂可高效联合脱除HPPH+体系中的SO_4^(2-)和NO_3^-。FTIR谱图表征显示,SO_4^(2-)和NO_3^-可与树脂交换基团进行交换。

关键词： A222型树脂离子交换吸附吸收剂 SO42- no3-