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刮涂法制备具有高效三相界面的YSZ基混成电位型no2传感器的研究

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刮涂法制备具有高效三相界面的YSZ基混成电位型NO2传感器的研究

作者：程晓杨吉林大学

学位级别：硕士

为了有效地检测和控制汽车尾气所排放的氮氧化物,高性能的车载氮氧化物传感器研发迫在眉睫。其中,由钇稳定氧化锆(YSZ)和金属氧化物组成的混成电位型NO传感器在高温、高湿、多种气体共存的汽车尾气环境下表现出了良好的化学稳定性和热... 详细信息

为了有效地检测和控制汽车尾气所排放的氮氧化物,高性能的车载氮氧化物传感器研发迫在眉睫。其中,由钇稳定氧化锆(YSZ)和金属氧化物组成的混成电位型NO传感器在高温、高湿、多种气体共存的汽车尾气环境下表现出了良好的化学稳定性和热稳定性,且具有较低的制造成本,因此被广泛研究。为了提升YSZ基混成电位型NO传感器的气敏特性,一方面可致力于寻找高效敏感电极材料,另一方面可从提升三相反应界面入手。本文主要从构筑高效多孔三相反应界面入手,增大气体与YSZ基板和Ni O敏感电极的有效接触面积,为目标气体提供了更多的电化学反应活性位点以增强传感器灵敏度。首先,主要研究由光滑的YSZ基板和Ni O敏感电极材料构筑的混成电位型NO传感器的气敏特性。结果表明,纳米尺寸的Ni O敏感电极对氮氧化物具有较高的电化学催化活性。传感器在800°C下对100 ppm NO气体的响应值为59.2m V,灵敏度为38 m V/decade。此外,传感器还表现出良好的气体选择性和响应/恢复特性。其次,以光滑的YSZ基板为基础,选用掺杂三种不同造孔剂(石墨、PMMA和淀粉)制备的刮涂浆料,通过刮涂法制作多孔YSZ基板。对基于多孔YSZ基板和Ni O敏感电极构筑的混成电位型NO传感器的气敏特性进行研究,重点讨论分析了造孔剂种类和浓度对YSZ表面形貌和传感器气敏特性的影响。结果表明,掺杂三种不同造孔剂均可有效构筑多孔YSZ基板表面,进而形成高效的三相反应界面,从而显著提升传感器对NO气体的气敏特性。其中,淀粉掺杂量为10 wt%时造孔效果最佳,且对100 ppm NO气体的最佳响应值为114 m V,传感器的灵敏度也提升为60 m V/decade。另外,通过掺杂造孔剂造孔的传感器也表现出了良好的选择性和重复性。综上所述,将刮涂法和掺杂造孔法相结合,成功构筑了高效的三相反应界面,显著提升了三相反应界面的面积,最终有效改善了YSZ基混成电位型NO气体传感器的气敏特性。

关键词： YSZ 混成电位 no2传感器三相反应界面刮涂法

基于纳米敏感电极的阻抗型no2传感器的研究

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基于纳米敏感电极的阻抗型NO2传感器的研究

作者：马建欣华北理工大学

学位级别：硕士

为了对NOx气体进行准确的监测和精确的控制,开发高性能、小型化、低成本的传感器显得尤为重要。固体电解质型no2传感器由于其高灵敏度、快速响应速度和良好的选择性成为研究热点。传感器的敏感性能主要受敏感电极(SE)的组成和三相边界(T... 详细信息

为了对NOx气体进行准确的监测和精确的控制,开发高性能、小型化、低成本的传感器显得尤为重要。固体电解质型no2传感器由于其高灵敏度、快速响应速度和良好的选择性成为研究热点。传感器的敏感性能主要受敏感电极(SE)的组成和三相边界(TPB)构建的影响。采用浸渍法制备了阴离子掺杂的La0.75Sr0.25CrO3-x-δAx(LSCAx,A=F-、Cl-、Br-)敏感材料,并将其应用于阻抗型no2传感器。与Cl-和Br-相比,F-掺杂改善了 no2在SE上的吸附,促进了 TPBs处的电化学反应,显著提高了传感器的敏感性能。基于LSCF0.05-SE的传感器具有最大的Θ响应和最高的灵敏度。此外,该传感器对CH4、CO2、NH3、H2和NO具有良好抗干扰能力。将NiO作为电子导电相掺入氧离子导体氧化钇稳定氧化锆(YSZ)中,混合均匀后制备了混合导体多孔层。在YSZ中掺入适量的NiO并不会改变多孔层的结构。在保证TPB处氧离子导通性能的同时又增加了电子转移通道,进而提高了传感器的响应性能。与纯氧离子导体YSZ多孔层的传感器相比,掺入50 wt%NiO可以使传感器的响应更稳定,并能显著提高传感器的Θ响应值和灵敏度。在混合导体多孔层中通过浸渍法制备了 NiO/Ce0.8Gd0.2O1.9(CGO)双相混合导体敏感电极,将其应用于阻抗型no2传感器。以Θ和Z"作为响应信号,传感器具有更快的响应恢复速率和更稳定的响应。与NiO-SE相比,基于NiO+10%CGO-SE的传感器的灵敏度提高近两倍。该传感器在450～550℃温度范围内都表现出良好的响应恢复性能,并且该传感器对CH4、CO2、NH3、H2和NO具有良好的抗干扰能力。图39幅;表4个;参72篇。

关键词：阴离子掺杂阻抗型 no2传感器混合导体

基于氧化物型敏感电极no2传感器的制备及性能

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基于氧化物型敏感电极NO2传感器的制备及性能

作者：陈学聪华北理工大学

学位级别：硕士

固体电解质型NO传感器由于在高温下有良好的稳定性和较高的灵敏度等优点,可以实时监测高温环境中NO的动态变化,因此在实际应用中具有广泛的应用前景。为了提高NO传感器的选择性能、响应性能以及抗干扰性能,研究者致力于敏感材料的设计... 详细信息

固体电解质型NO传感器由于在高温下有良好的稳定性和较高的灵敏度等优点,可以实时监测高温环境中NO的动态变化,因此在实际应用中具有广泛的应用前景。为了提高NO传感器的选择性能、响应性能以及抗干扰性能,研究者致力于敏感材料的设计和改性。其中研究比较广泛的敏感材料为单一金属氧化物、钙钛矿型和尖晶石型氧化物。采用LaSiAlO(LSAO)作为固体电解质,利用湿法浸渍技术制备的纳米结构CuO作为敏感电极组成了阻抗型NO传感器,在650～800℃下以从阻抗谱中提取出的不同参数实部、虚部、模值和相角作为响应信号对传感器的敏感性能进行了研究。结果表明,不同参数作为传感器的响应信号比较,发现在高频下,虚部和相角作为响应信号有更高的灵敏度,更短的响应-恢复时间和更好的稳定性。此外,该传感器对CO,CH4以及NO气体有良好的抗干扰能力。研究了不同温度下氧气浓度对以8 mol%YO稳定ZrO(YSZ)作为固体电解质,以利用湿法浸渍技术制备的单一金属氧化物CuO、尖晶石型氧化物CuCrO和钙钛矿型氧化物LaSrCoO-δ(LSCo O)三种不同类型的氧化物作敏感电极的传感器敏感性能的影响。结果表明,以CuO和LSCo O为敏感电极的传感器在450℃、500℃和550℃下测试,氧气浓度的变化对传感器敏感性能的影响较小。在600℃下测试时,氧气浓度的变化对传感器敏感性能影响较大。以CuCrO为敏感电极的传感器在450℃和500℃下测试,氧气浓度变化对传感器敏感性能影响较小。在550℃和600℃下测试,氧气浓度的变化对传感器敏感性能影响较大。研究了采用8 mol%YO稳定ZrO(YSZ)作为固体电解质,以LaSrBO(B=Cr,Co,Mn)为敏感电极的传感器的敏感性能。同时研究了在钙钛矿型敏感电极材料中掺杂贵金属Pd对传感器敏感性能的影响。结果表明,发现测试温度为500℃,B位元素为Mn时,传感器拥有最好的敏感性能。当Pd的掺杂量为0.1 mol时,传感器表现出了最佳的敏感性能。图45幅;表4个;参65篇。

关键词：钙钛矿尖晶石单一氧化物阻抗型 no2传感器

基于LSO电解质和纳米敏感材料no2传感器的研究

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基于LSO电解质和纳米敏感材料NO2传感器的研究

作者：冯亚迪华北理工大学

学位级别：硕士

不断加快的工业进程,导致向大气排放各种有害气体,严重影响大气环境。氮氧化物作为一种典型的空气污染物,主要来自燃烧过程,比如车辆尾气及火力发电站废气的排放等。因此,NO气体的实时监控、测量变得十分重要。以磷灰石型硅酸镧为固体... 详细信息

不断加快的工业进程,导致向大气排放各种有害气体,严重影响大气环境。氮氧化物作为一种典型的空气污染物,主要来自燃烧过程,比如车辆尾气及火力发电站废气的排放等。因此,NO气体的实时监控、测量变得十分重要。以磷灰石型硅酸镧为固体电解质,制备了阻抗型NO传感器,并对其敏感性能进行测试。通过SEM和XRD等技术对样品的微观形貌和相构成进行表征。实验结果表明:经高温固相反应在La位掺杂一价碱金属制备硅酸镧基固体电解质La.95A.05SiO(A=Li、Na、K)。SEM结果表明提高烧结温度有助于电解质的致密化程度;XRD结果表明电解质为纯硅酸镧相。通过电导性分析可知,Li在较低烧结温度能更好的起到助烧的作用,K在较高烧结温度能更好的起到助烧的作用。经过碱金属掺杂的硅酸镧的总电导率整体符合阿伦尼乌斯关系。其中,K掺杂的硅酸镧电解质经1550℃烧结后在800℃电导率最高为1.12×10-2S·cm且在400℃00℃温度范围内活化能最低为0.886 eV。在La.95K.05SiO(LKSO)电解质多孔层采用原位-湿法浸渍技术合成纳米CoVO(作为敏感电极),进一步制成阻抗型NO传感器。SEM结果表明CoVO纳米粒子均匀地分布于LKSO的多孔骨架中。并在600℃50℃测试范围内以阻抗作为响应信号分析传感器的敏感性能。最优测试温度为650℃,此时10μL浸渍量下,传感器的响应及恢复时间最短,灵敏度最高,并且传感器对CH,H,CO和NH气体有很好的抗干扰能力。此传感器还可以测定NO总量。采用原位-湿法浸渍技术合成La.75Sr.25Mn.5Cr.5O纳米敏感电极,进一步制成双面对称阻抗型NO传感器。SEM结果表明LSCM纳米粒子均匀地分布于传感器敏感电极侧的多孔结构中。并在600℃50℃测试范围内以相位角作为响应信号分析传感器的敏感性能。结果表明,在最优测试温度650℃,最优测量频率0.5 Hz时,传感器表现出最好的敏感性。并且传感器对H,CH,CO,和NH气体有很好的抗干扰能力。

关键词：硅酸镧阻抗型敏感电极 no2传感器

基于钙钛矿型敏感电极no2传感器的制备及性能

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基于钙钛矿型敏感电极NO2传感器的制备及性能

作者：马利超华北理工大学

学位级别：硕士

为了提高NO传感器的敏感性能,众多学者将注意力放在对敏感电极的探索与改性上,钙钛矿型氧化物材料以其优异的催化性能、稳定的晶体结构以及低廉的价格被认为是良好的敏感电极材料。采用原位-湿法浸渍技术合成了LaSrCrO(LSC),并以其为敏... 详细信息

为了提高NO传感器的敏感性能,众多学者将注意力放在对敏感电极的探索与改性上,钙钛矿型氧化物材料以其优异的催化性能、稳定的晶体结构以及低廉的价格被认为是良好的敏感电极材料。采用原位-湿法浸渍技术合成了LaSrCrO(LSC),并以其为敏感电极,YSZ为固体电解质制备了阻抗型NO传感器,在60050℃下进行敏感性能测试。结果表明,LSC纳米粒子均匀分布到YSZ多孔骨架中。最佳测试温度为650℃,最优浸渍量为60μL,在此条件下测试,频率为0.1 Hz下传感器的灵敏度大于10Hz的,但稳定性不及10 Hz。研究了基于非化学计量LSC((LaSr) CrO、x=0.95,1.05)敏感电极NO传感器的敏感性能。研究表明,非化学计量比对LSC的气敏性能均有所提高,因为非化学计量LSC对NO吸附性能更强,界面反应电阻更低。通过探究不同参数(Z′,Z″,|Z|和Θ)作响应信号的传感器的瞬态响应曲线的变化规律发现,在更高的频率下,不管|Z|还是Θ响应变化主要取决于Z″(界面电容)的变化。研究了Ag修饰LSC敏感电极对传感器敏感性能的影响。结果表明,掺银之后传感器的界面反应电阻降低,掺银之后大大提高了传感器的稳定性,基于(LaSr)AgCrO(LSC-0.10Ag)的传感器响应值和灵敏度最佳。该传感器工作温度为40050℃,温度为600℃时传感器对NO无响应。传感器对CO,CH,以及NH气体有良好的抗干扰能力和良好的稳定性。图40幅;表5个;参93篇。

关键词：敏感电极钙钛矿阻抗型 no2传感器

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ZnSe复合异质结半导体no2传感器研发

ZnSe复合异质结半导体NO2传感器研发

作者：迟迪大连理工大学

学位级别：硕士

NO近些年来成为困扰人类的一种有害气体,过量的NO是导致酸雨、地表水酸化和富营养化的重要原因。半导体气敏传感器则是检测大气中NO浓度的重要手段之一,备受研究人员青睐,而半导体气敏传感器的核心就是制作传感器的半导体材料。ZnSe是... 详细信息

NO近些年来成为困扰人类的一种有害气体,过量的NO是导致酸雨、地表水酸化和富营养化的重要原因。半导体气敏传感器则是检测大气中NO浓度的重要手段之一,备受研究人员青睐,而半导体气敏传感器的核心就是制作传感器的半导体材料。ZnSe是一种非常重要的宽禁带Ⅱ-Ⅵ族半导体材料,在可见光(40000 nm)范围内的光电催化及光电转化特性性能十分优异,在激光、全天候光学装置、红外热成像、高分辨率的图像显示、生物医学以及传感器等诸多领域的应用前景十分广阔。现阶段大量的研究致力于研究ZnSe的光催化性能,但是由于ZnSe和ZnO一样具有闪锌矿晶体结构,而且同样属于Ⅱ-Ⅵ族且为宽禁带的半导体材料,而ZnO经过大量研究在多种气体的检测领域都满足检测指标,而ZnSe在这方面的研究还并不十分完善,因此对于ZnSe的气敏性能研究是十分必要的。本文研究的主题就是利用ZnSe与其他半导体材料(主要是NiO)复合成异质结构作为敏感电极材料进行NO传感器的研究。主要研究内容如下:(1)用制备工艺简单、成本低、污染小等优点的水热法制备ZnSe的纳米片状结构。采用SEM、TEM及XRD等多种手段对制备的纳米材料的晶体结构和形貌进行了一系列的表征。(2)设计制备了由ZnSe和NiO复合而成的异质结半导体纳米材料,在现有ZnSe片状纳米结构的基础上,通过与不同摩尔比例的NiO进行水热复合处理的方式,制备出了ZnSe/NiO复合结构,对应摩尔比分别为1:1、1:2、2:1,每样2份,共计6份样品。仍采用SEM、TEM、XPS及XRD等多种手段对异质结的样品进行微观形貌和晶体结构的表征。(3)利用实验室的动态气体传感测试系统进行测试,测试的结果表明基于ZnSe/NiO异质结构的传感器在140℃下对8ppm浓度的NO气体具有良好的灵敏度、优异的选择性以及较快的响应恢复时间的特性。(4)基于前面的工作,研究分析基于ZnSe的片状纳米结构的p-型半导体的气敏特性原理以及在复合不同类型的金属氧化物半导体材料—NiO为典型的p-型半导体的情况下形成的p-p异质结具有良好的气敏特性,重点研究了该异质结传感器气敏性能的影响因素和此种传感器对氧化性气体特异选择性的原因。本研究为开发能够实现对NO气体具有高灵敏度、优异的选择性的气敏材料提供了一种新的研究思路,并为后续研发高性能的NO传感器提供理论和实验依据。

关键词： ZnSe NiO 半导体传感器 no2传感器异质结

基于La_(0.75)Sr_(0.25)Mn_(0.5)Co_(0.5)O_(3-δ)敏感电极的阻抗谱型NO_2传感器的研究

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无机材料学报 2011年第5期26卷 523-528页

作者：郝增川王岭戴磊崔广华李跃华河北理工大学化工与生物技术学院唐山063009

利用浸渍技术在多孔YSZ中制备了钙钛矿型纳米颗粒材料La0.75Sr0.25Mn0.5Co0.5O3-δ(LSCM),并以其为敏感电极,YSZ为固体电解质组成了阻抗谱型no2传感器.使用XRD和SEM研究了传感器敏感电极的相组成和微观结构.XRD分析结果表明,经前驱体溶... 详细信息

利用浸渍技术在多孔YSZ中制备了钙钛矿型纳米颗粒材料La0.75Sr0.25Mn0.5Co0.5O3-δ(LSCM),并以其为敏感电极,YSZ为固体电解质组成了阻抗谱型no2传感器.使用XRD和SEM研究了传感器敏感电极的相组成和微观结构.XRD分析结果表明,经前驱体溶液浸渍和热处理后,在YSZ多孔层中生成了钙钛矿结构的LSCM.扫描电镜分析表明敏感电极颗粒粒径为50～100nm,且与YSZ多孔层结合紧密.传感器敏感性能实验结果表明,在温度范围为450～600℃,no2浓度范围为0～1000μL/L时,传感器对no2有良好的敏感性,频率为0.1Hz时的总阻值与no2的浓度之间呈良好的线性关系.在气体流速为400mL/min时,获得的传感器对no2的真实响应时间约为40s,且响应信号稳定.传感器对O2和CO2具有良好的抗干扰性能.

关键词：钙钛矿 no2传感器 YSZ 阻抗

基于纳米CuO敏感电极混合位型NO_2传感器的研究

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功能材料 2013年第15期44卷 2138-2142页

作者：王运飞王岭朱靖戴磊李跃华周会珠吴印林河北联合大学化学工程学院河北唐山063009

采用溅射法制备的纳米结构CuO为敏感电极,钇稳定氧化锆(YSZ)为固体电解质制成了一种混合位型no2传感器。采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)分别表征了CuO敏感电极的相组成和微观形貌。研究了Cu的不同溅射时间对CuO敏感电极微... 详细信息

采用溅射法制备的纳米结构CuO为敏感电极,钇稳定氧化锆(YSZ)为固体电解质制成了一种混合位型no2传感器。采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)分别表征了CuO敏感电极的相组成和微观形貌。研究了Cu的不同溅射时间对CuO敏感电极微观结构及传感器敏感性能的影响。结果表明,CuO颗粒随着Cu溅射时间的增长而增大,制成的传感器在600～700℃范围内对25～400mL/m3的no2具有较好的敏感性能,传感器响应信号与no2浓度的对数呈现良好的线性关系,其中60min,Cu传感器在650℃时灵敏度达41.47mV/decade,对于400mL/m3的no2,90%的响应时间和恢复时间分别约为160、260s,体积分数0～10%的CO2对传感器的响应几乎没有影响,传感器具有较好的敏感度、重现性和稳定性。

关键词：溅射法混合位型 no2传感器 CuO纳米颗粒 YSZ

基于La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2_O_(3-δ)固体电解质的电流型NO_2传感器敏感特性的研究

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传感技术学报 2012年第12期25卷 1631-1635页

作者：顾媛媛陈康江浩简家文王金霞宁波大学信息科学与工程学院浙江宁波315211 宁波工程学院电子与信息工程学院浙江宁波315211

采用丝网印刷技术制备了以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM,Sr、Mg双掺杂的LaGaO3)为固体电解质、NiO为敏感电极(SE)材料的电流型no2传感器。用X射线衍射仪和扫描电镜对该传感器进行了理化分析;通过测量其在不同温度和不同no2浓度气氛中... 详细信息

采用丝网印刷技术制备了以La0.9Sr0.1Ga0.8Mg0.2O3-δ(LSGM,Sr、Mg双掺杂的LaGaO3)为固体电解质、NiO为敏感电极(SE)材料的电流型no2传感器。用X射线衍射仪和扫描电镜对该传感器进行了理化分析;通过测量其在不同温度和不同no2浓度气氛中的I-V曲线和时间响应曲线,研究了传感器的电流输出信号和no2浓度的关系、时间响应特性以及稳定性。结果显示:在400℃～650℃测试温度范围内,传感器响应电流的变化幅值ΔI和no2浓度之间存在较好的线性关系。传感器的稳定性测试结果表明:传感器样品的响应电流幅值出现了一定程度的下降,稳定性有待进一步提高。

关键词： no2传感器 LSGM Ⅰ-Ⅴ特性响应时间稳定性