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活性炭辅助低温等离子体脱除燃煤烟气中NO

洁净煤技术 2022年第12期28卷 94-101页

作者：范金航李业汪世清王焕君刘练波牛红伟郭东方中国华能集团清洁能源技术研究院有限公司煤基清洁能源国家重点试验室北京102209

燃煤烟气中氮氧化物以NO为主,其大量排放对自然环境和人类健康危害极大。针对低温等离子体(Nonthermal plasmas,NTPs)技术脱除NO效率低、能耗高的问题,系统研究不同气体流量、O_(2)含量和NO初始浓度等因素对低温等离子体过程中NO去除效... 详细信息

燃煤烟气中氮氧化物以NO为主,其大量排放对自然环境和人类健康危害极大。针对低温等离子体(Nonthermal plasmas,NTPs)技术脱除NO效率低、能耗高的问题,系统研究不同气体流量、O_(2)含量和NO初始浓度等因素对低温等离子体过程中NO去除效果的影响。结果表明,在N_(2)/NO混合气体条件下,no脱除率为90%、气体流量为5 L/min对应的单位能耗NO处理量最高,为4.17 g/kWh。O_(2)的存在对于NO转化具有一定抑制作用,且在高O_(2)含量下,升高电源的输出功率反而不利于no脱除。研究发现,O_(2)体积分数6%条件下,no脱除率低于46%,对应单位能耗NO处理量仅为2.29 g/kWh。为实现有氧条件下NO的低能耗高效脱除,在低温等离子体反应段前添加活性炭吸附氧化工艺。首先利用活性炭对高浓度NO进行吸附氧化预处理,降低进入低温等离子体反应器中的NO浓度;随后,采用低温等离子体技术对剩余NO进行深度氧化处理,实现NO的低能耗高效脱除。结果表明,采用该耦合工艺,活性炭吸附氧化NO去除率达55%以上,控制低温等离子过程输出功率为9.66 W,NO整体脱除率达90.5%,单位能耗NO处理量达13.58 g/kWh。与仅采用低温等离子体过程相比,该耦合工艺对应的单位能耗NO处理量提升了近5倍,具有良好的应用前景和社会经济价值。

关键词：低温等离子体活性炭吸附氧化耦合工艺 no脱除

简易构筑Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3异质结增强光催化脱除NO性能及其转化过程（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2020年第2期41卷 268-275页

作者：霍旺晨曹通许伟娜郭梓阳刘晓英要红昌张育新董帆重庆大学材料科学与工程学院机械传动国家重点实验室重庆400044 电子科技大学基础与前沿科学研究所环境科学与技术研究中心四川成都611731 重庆大学物理学院重庆400044 重庆工商大学环境与资源学院教育部废油回收技术与设备工程研究中心重庆400067 郑州大学化学与分子工程学院河南郑州450001

电荷分离及转移是影响光催化效率的重要因素之一.本文采用简易的水热焙烧法,设计并构筑了Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3(BMO@BOC)异质结,促进了光生载流子的分离与迁移,并优化了异质结构中的BMO与BOC的组分比例,其中BMO@BOC-1样品展现了最高的光... 详细信息

电荷分离及转移是影响光催化效率的重要因素之一.本文采用简易的水热焙烧法,设计并构筑了Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3(BMO@BOC)异质结,促进了光生载流子的分离与迁移,并优化了异质结构中的BMO与BOC的组分比例,其中BMO@BOC-1样品展现了最高的光催化脱除NO效率(~35%),且具有优异的循环稳定性.SEM与TEM结果表明,BMO@BOC-1样品是由超薄纳米片构成,可以提供丰富的反应活性位点,从而促进光催化反应的发生.HRTEM,XRD及Raman充分证明已成功合成不同组分比例的BMO@BOC异质结.同时, Raman与XPS结果表明, BMO@BOC异质结由Bi, O,C及Mo组成, XPS图谱中拟合峰位置的偏移是由异质结组分不同所致.值得注意的是, UV-visDRS结果表明,BMO@BOC-4具有最好的光谱吸收性能,但它与BMO@BOC-2和BMO@BOC-1样品的吸收带边相近,而PL结果则表明BMO@BOC-1具有更好的电荷分离性能,以及合适的组分比例,在一定程度上可以促进光吸收,并能最大限度的促进光生载流子的分离.BMO@BOC-1样品的ESR测试结果说明,·OH与·O2-的含量随着光照时间的延长而增加,证实了它们是光催化NO氧化的活性中间物种.另外,光催反应机制的研究在高效光催化剂的研发及其商业化应用中具有深远意义.本文还利用原位红外实时动态监测手段,采用"连续流测试法"与"间歇流测试法"直观动态地研究了BMO@BOC异质结催化剂表面光催化no脱除反应过程.结果表明,在开灯前的吸附阶段于催化剂表面形成了NO-, NO2-以及NO2等中间产物,开灯后的氧化阶段出现终产物(NO3-).进一步深入分析,中间产物NO-和NO2-在氧化阶段会被氧化活性物种进一步氧化成NO3-,而中间产物NO2可能作为一种毒副产物影响NO的完全氧化.综上所述,本文将为理解NO氧化过程提供直观且动态的研究方法,对光催化技术的发展具有重要的指导意义.

关键词：异质结 no脱除光催化原位红外反应过程

织构可控多孔炭纳米纤维的制备及其室温脱除低浓度氮氧化物（英文）

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新型炭材料 2016年第3期31卷 277-286页

作者：王明玺郭泽宇黄正宏康飞宇武汉工程大学化学与环境工程学院绿色化工过程教育部重点实验室湖北武汉430074 清华大学材料学院北京100084 内蒙古农业大学材料科学与艺术设计学院内蒙古呼和浩特010010

采用静电纺丝法制备聚丙烯腈纤维,经预氧化、炭化和活化,得到具有孔径发达和比表面积大的多孔炭纳米纤维。控制纺丝液的浓度和活化条件,可制得织构可控的多孔炭纳米纤维。将所制备的纤维用于室温低浓度NO(20 ppm)的脱除,脱除效果主要基... 详细信息

采用静电纺丝法制备聚丙烯腈纤维,经预氧化、炭化和活化,得到具有孔径发达和比表面积大的多孔炭纳米纤维。控制纺丝液的浓度和活化条件,可制得织构可控的多孔炭纳米纤维。将所制备的纤维用于室温低浓度NO(20 ppm)的脱除,脱除效果主要基于吸附和催化氧化作用。纤维的织构影响其脱除NO的性能,直径越小、微孔越丰富、比表面积越大,对NO的吸附与催化氧化效果越好。当NO进口浓度为20 ppm时,在900℃下活化的平均直径为175 nm的多孔炭纳米纤维脱除NO率可高达29.7%。

关键词：多孔炭纳米纤维 no脱除织构可控催化氧化

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超声环境下进行了no脱除实验的研究分析

化工管理 2013年第10期 196-197页

作者：纪舜君浙江省环境保护科学设计研究院

采用湿法脱硝进行NO的脱除,用尿素作为还原剂,对NO进行吸收。在非超声环境以及超声环境下分别进行实验,得到超声波能够对液膜控制进行改善,促进吸收液对NO的吸收,进而达到更好的脱除率。

关键词：超声 no脱除吸收液进气量

微波放电NO-O_2-H_2O-He体系脱除NO的数值模拟

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中国电机工程学报 2011年第29期31卷 55-60页

作者：赵毅曹春梅韩颖慧华北电力大学环境科学与工程学院河北省保定市071003

采用微波放电NO-O2-H2O-He体系脱除NO的反应模型,对no脱除及其转化进行分析计算。通过建立并数值求解化学反应动力学方程组,对NO-O2-H2O-He体系微波直接分解脱除NO过程进行反应动力学研究,分析影响no脱除效率及其向N2和NO2转化的各种因... 详细信息

采用微波放电NO-O2-H2O-He体系脱除NO的反应模型,对no脱除及其转化进行分析计算。通过建立并数值求解化学反应动力学方程组,对NO-O2-H2O-He体系微波直接分解脱除NO过程进行反应动力学研究,分析影响no脱除效率及其向N2和NO2转化的各种因素及规律。计算结果表明,在NO-O2-H2O-He体系中,微波功率,NO、O2和H2O的初始浓度等对no脱除效率有较大影响,即微波功率的增大有利于NO的脱除及其向N2的转化;NO初始浓度的增加降低了体系的微波脱硝效率;脱硝效率随着模拟烟气相对湿度的增加而增加;微波放电条件下,O2的加入可增加产物中NO2的生成量;微波放电NO-O2-H2O-He体系脱除NO为还原和氧化反应共同作用的结果,NO转化为N2的效率总大于其转化为NO2的效率。

关键词：微波放电 no脱除化学反应动力学数值模拟

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采用底渣灰碱-磁改性催化H2O2脱除NO

煤炭学报 2019年第11期44卷 3571-3577页

作者：王杰崔荣基杨秉川孙淑君马素霞太原理工大学电气与动力工程学院

我国作为煤炭大国,燃煤电厂底渣灰的产量一直居高不下,虽然应用领域广泛但利用率却不高,为了提高其利用率,提出一种高效价廉的处理烟气中NO的新技术,达到"以废治污"的目的。采用碱磁改性的工艺制备底渣非均相类Fenton催化剂,在固定床实... 详细信息

我国作为煤炭大国,燃煤电厂底渣灰的产量一直居高不下,虽然应用领域广泛但利用率却不高,为了提高其利用率,提出一种高效价廉的处理烟气中NO的新技术,达到"以废治污"的目的。采用碱磁改性的工艺制备底渣非均相类Fenton催化剂,在固定床实验平台上进行快速氧化脱除NO实验研究。通过X射线荧光光谱分析仪(XRF),X射线衍射仪(XRD),扫描电子显微镜(SEM),傅氏转换红外线光谱分析仪(FTIR)等表征方法考察碱磁改性过程对于底渣灰的化学成分、晶体结构、微观形貌及表面官能团的影响。实验研究了反应温度、H2O2溶液质量分数、NO体积分数以及是否通入SO2等反应条件对于no脱除效率的影响,并通过电子顺磁共振技术(ESR)分析了非均相类Fenton体系脱除NO的机理。结果表明:在最佳反应条件(温度为80℃,H2O2为6%,NO为500×10^-6,未通入SO2)下NO的脱除效率达到了86%;碱磁改性后电厂锅炉底渣中铁含量明显提升有利于催化反应的进行;晶体的种类没有发生变化但FeOX的强度升高石英的强度降低利于催化反应;底渣的表面变得更加粗糙多孔,内部FeOX明显暴露出来,增加了与H2O2的接触面积;表面有利官能团含量增多,与实验结果相符合;反应温度、H2O2溶液质量分数、NO体积分数和SO2对NO的脱除有很大的影响;·OH自由基的强氧化作用是类Fenton体系脱除NO的主要原因。

关键词：类Fenton体系 no脱除实验底渣催化剂 ·OH自由基

活性焦低温催化氧化no脱除性能评价及热再生试验

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洁净煤技术 2020年第4期26卷 175-181页

作者：李婷潘冠福煤科院节能技术有限公司北京100013

活性焦是一种高性价比的炭基催化脱硝材料,为研究其在低温无氨条件下的脱硝性能及热再生情况,采用固定床试验装置,进行低温脱除NO性能评价及原位热再生试验;并对2种试验用活性焦的比表面积、孔径分布和表面官能团等进行表征分析,研究表... 详细信息

活性焦是一种高性价比的炭基催化脱硝材料,为研究其在低温无氨条件下的脱硝性能及热再生情况,采用固定床试验装置,进行低温脱除NO性能评价及原位热再生试验;并对2种试验用活性焦的比表面积、孔径分布和表面官能团等进行表征分析,研究表面特性对去除NO性能的影响;初步探讨活性焦对NO的低温脱除及热再生机理。结果表明:在进口NO体积浓度100×10^-6、O2体积浓度6%、反应温度70℃、空速1000 h^-1的no脱除试验条件下,出口NO浓度随时间增加逐渐上升,脱硝率则直线下降。结合红外表征,定性说明活性焦脱除NO过程中存在催化氧化及吸附,可能的机理是活性焦中活性官能团将NO氧化为NO 2,并以吸附态NO 2形式赋存于活性焦孔隙表面,部分化学吸附态NO2又在活性焦表面发生歧化反应,形成吸附态NO3。O2体积浓度6%、再生温度70~400℃、升温速率2℃/min的热再生试验条件下,NO浓度先快速上升,100~150℃达到平台,210℃左右达到脱附量峰值,此时NO脱附折算浓度约85 mg/m^3,之后NO浓度逐渐下降至0;模拟烟气在250℃以上时,CO开始析出,CO生成量与再生温度成正比。脱硝后的活性焦在原位热再生过程中,吸附态NO2又分解为NO释放出来。2种试验用活性焦样品的微观孔隙结构较为相似,活性焦样AC1和AC2的等温曲线都属于Ⅳ型等温曲线,迟滞回线属H4型,这说明2种样品的微观结构多为狭缝状孔道;AC2在吸附脱附曲线低P/P0区拐点处的吸附量、孔容、BET比表面积比AC1略大,说明前者样品中的微孔相对更多;活性焦样AC1和AC2的最可几孔径分别为1.76和1.57 nm。XPS和脱硝性能评价发现含有更多含氧/氮官能团的活性焦样品,脱硝活性更强。

关键词：活性焦低温催化氧化脱硝 no脱除热再生

自由基源物质变化对直流电晕自由基簇射脱除NO的影响

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化工学报 2005年第5期56卷 915-919页

作者：吴祖良高翔魏恩宗张继洲李明波吴祖成骆仲泱倪明江岑可法浙江大学能源洁净利用与环境工程教育部重点实验室浙江杭州310027 浙江大学环境科学与工程系浙江杭州310027

氨气、氧气、氮气和水蒸气是常见的产生含N、H、O自由基的自由基源物质. 选择氨氩混合气、氧气、干空气和湿空气作为自由基源物质进行了NO的脱除研究. 发现不同的自由基源物质都能形成稳定的电晕, 但对放电特性有一定的影响; 电极中通... 详细信息

氨气、氧气、氮气和水蒸气是常见的产生含N、H、O自由基的自由基源物质. 选择氨氩混合气、氧气、干空气和湿空气作为自由基源物质进行了NO的脱除研究. 发现不同的自由基源物质都能形成稳定的电晕, 但对放电特性有一定的影响; 电极中通入氧气和空气时NO转化成NO2 的效率明显高于氨氩混合气. 考虑到NO2容易被碱液吸收, 而通入氨氩混合气时生成的N2H和N2O是潜在的温室气体, 所以空气和氧气更适合作为自由基源物质; 电极中通入空气时NO的脱除效果略差于氧气, 但是与氨氩混合气相差不多. 但是从安全性和经济性的角度考虑, 空气具有更好的应用前景; 少量水蒸气的存在有助于NO的脱除. 所以在氨氩混合气、氧气、干空气和湿空气中, 湿空气无疑是最佳的选择.

关键词：自由基源物质电晕 no脱除影响

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介质材料对介质阻挡放电脱除NO的影响

动力工程学报 2012年第12期32卷 966-970,983页

作者：汪涛孙保民肖海平曾菊瑛杨斌饶甦华北电力大学电站设备状态监测与控制教育部重点实验室北京102206 中工国际工程股份有限公司北京100080

为了研究介质材料对介质阻挡放电脱除NO的影响,采用不同介电常数的材料作为介质层进行了模拟和试验研究,并用玻尔兹曼方程计算了折合场强与分子离解速率和电子平均动能的关系.结果表明:随着介质介电常数的增大,反应器内电场强度增大,导... 详细信息

为了研究介质材料对介质阻挡放电脱除NO的影响,采用不同介电常数的材料作为介质层进行了模拟和试验研究,并用玻尔兹曼方程计算了折合场强与分子离解速率和电子平均动能的关系.结果表明:随着介质介电常数的增大,反应器内电场强度增大,导致折合场强升高,增大了电子的平均动能,提高了气体分子的离解速率,可产生更多活性粒子;在刚玉、石英和陶瓷3种材料中,刚玉的介电常数最大,刚玉介质层的等效电容运输电荷的能力最强,放电电流增大,有利于NO的脱除.

关键词：介质阻挡放电法介质层材料 no脱除玻尔兹曼方程数值模拟