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改性生物炭对no直接还原的研究

改性生物炭对NO直接还原的研究

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作者：陈俊宇上海大学

学位级别：硕士

生物炭(Biochar)是在缺氧的氛围下对富含炭的生物质进行一定的热处理形成一种含炭高的、低密度的、难溶的、高度芳香化的黑色固体状产物。本文分别利用两种有害废弃物——重金属累积蓖麻生物质和城市生活污泥制备生物炭,利用生物炭直接... 详细信息

生物炭(Biochar)是在缺氧的氛围下对富含炭的生物质进行一定的热处理形成一种含炭高的、低密度的、难溶的、高度芳香化的黑色固体状产物。本文分别利用两种有害废弃物——重金属累积蓖麻生物质和城市生活污泥制备生物炭,利用生物炭直接还原去除废气中的NO,从而达到以废治废的目的。论文对不同的制备温度、不同的反应温度和不同的负载条件下生物炭去除NO的效果进行了研究,并用元素和比表面积分析、扫描微电子电镜(SEM)分析,TPD、XPS等多种手段对不同条件制备的生物炭样品进行表征,进而探讨了生物炭的制备原料和制备条件对其直接还原NO的影响。论文研究得到以下的结论:(1)土壤修复获得的含铜蓖麻生物质中重金属的含量较低,微量的铜不会影响生物炭对NO的直接还原效果。生物炭对NO的直接还原效果主要受到生物炭的制备温度和与NO反应温度的影响,700 oC获得的生物炭对NO的去除优于500 oC的生物炭,实验条件下对NO的去除量达到17.66μmol/g·min。论文对700 oC热解获得的生物炭在300-600 oC反应温度区间还原NO的过程进行了拟合,发现阿伦尼乌斯方程可以较好地描述NO还原反应速率常数与反应温度的关系,具体方程为:k=2.8×108×exp(-3240/T)。(2)论文利用吸附铜的蓖麻生物质制备了含铜量较高的重金属累积生物炭,发现随着重金属含量的升高,铜对生物炭还原NO的抑制作用逐渐增强,而较高的热解温度则可以使铜的抑制作用得到缓解。论文通过对样品的SEM和TPD分析表明,铜抑制NO还原的可能的原因是:一方面,覆盖在生物炭表面的铜减少了炭表面反应活性位点C*与NO接触;另一方面,铜的存在减少生物炭受热释放CO的量,削弱了其对NO的气相还原过程。(3)吸附铜的蓖麻生物炭对NO还原效果表明,随着铜吸附量的增加,生物炭对NO的还原效果持续降低。生物炭表面吸附的铜大部分以Cu(OH)2的形式存在,对NO的还原不具有活性;同时,生物炭吸附铜的过程中会使其内部的碱和碱土金属溶出,从而丧失了这些物种对NO还原的催化作用。通过与吸附了铜的粉末活性炭还原NO活性的比较发现比表面积是决定生物炭还原NO性能的主要因素。(4)通过在水热过程中添加无机氨水和有机尿素,均可以提高污泥水热炭的N含量。相同添加摩尔质量情况下,有机尿素改性水热炭的N含量要高于无机氨水。水热温度的提高有利于N的负载,XPS分析表明,提高水热温度可以促进水热炭表面的NH2和N5官能团向更为稳定的N6、N-Q等结构转变。(5)无机氨水和有机尿素改性均可以使污泥水热炭对NO的还原效果得到提升。无机氨水改性可以促进水热炭在15000 oC温度区间对NO的还原,NO的最大去除效率可以达到80%左右,有机尿素改性主要促进水热炭在36050oC温度区间对NO的还原,NO的最大去除率为73%左右。论文对280 oC水热条件下获得的氨水和尿素改性水热炭对不同反应温度下还原NO进行了阿伦尼乌斯方程拟合,得到NO转化速率与反应温度的公式分别为:k=9.5×106×exp(-1201/T)和k=1.1×107×exp(-1515/T)。通过水热炭NH3-TPD发现水热炭表面稳定性较低的NH2基受热分解是15000 oC区间NO去除效率升高的主要因素,而更加稳定的含氮官能团的分解是36050 oC NO去除效率上升的主要原因。

关键词：重金属累积植物热解生物炭污泥水热生物炭 no直接还原

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