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SO2对no催化氧化过程的影响Ⅲ.γ-Al2O3载体酸碱性的影响

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中国稀土学报 2002年第Z1期20卷 51-53页

作者：李平赵越卢冠忠肖文德华东理工大学工业催化研究所上海200237 华东理工大学联合反应工程研究所上海200237

研究反应温度为423 K时SO2对载体γ-Al2O3上NO氧化过程的影响.在基本弄清了载体对SO2的吸附有利于SO2促进NO氧化反应的基础上,考察了不同浓度的NaOH和H2SO4预处理的γ-Al2O3 对 SO2的吸附能力及对NO的氧化性能.结果显示,与未处理的γ-Al... 详细信息

研究反应温度为423 K时SO2对载体γ-Al2O3上NO氧化过程的影响.在基本弄清了载体对SO2的吸附有利于SO2促进NO氧化反应的基础上,考察了不同浓度的NaOH和H2SO4预处理的γ-Al2O3 对 SO2的吸附能力及对NO的氧化性能.结果显示,与未处理的γ-Al2O3相比,经高浓度(1 mol*L-1)的酸碱处理后γ-Al2O3对SO2的吸附能力发生了显著的变化,但在SO2气氛中对NO的氧化能力都明显减退,尤其是酸处理对γ-Al2O3的吸附和催化性能有破坏作用.低浓度(0.1 mol*L-1)酸碱处理对γ-Al2O3吸附SO2的能力影响不大,但SO2对NO氧化反应的增强效应有明显改善,特别是酸处理后γ-Al2O3上NO的氧化转化率能在较长时间内保持较高水平.说明对于SO2气氛中NO的氧化,载体需要适当的酸碱中心.

关键词： no催化氧化 SO2影响 γ-Al2O3 酸碱性

降低船舶NOX排放的no催化氧化联合SCR试验研究

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船舶工程 2016年第7期38卷 40-44,66页

作者：宋芊千李坚何洪张铁军北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室北京100124

用浸渍法制备钴基催化剂,考察了载体、活性组分负载量、焙烧温度、助剂等制备条件对钴基催化剂催化氧化NO性能的影响。结果表明,以Zr O_2为载体,活性组分负载量为10%,表面活性剂含量5%,在350℃焙烧的催化剂具有最佳的no催化氧化性能,在N... 详细信息

用浸渍法制备钴基催化剂,考察了载体、活性组分负载量、焙烧温度、助剂等制备条件对钴基催化剂催化氧化NO性能的影响。结果表明,以Zr O_2为载体,活性组分负载量为10%,表面活性剂含量5%,在350℃焙烧的催化剂具有最佳的no催化氧化性能,在NO进口的体积分数7×10^(–4)、O_2体积分数5%、空速27 000 h^(-1)的条件下,200℃时NO氧化率可达49%,满足快速SCR的条件。对NO催化剂进行孔隙结构及XRD表征,结果表明催化剂比表面积的大小不是决定催化剂活性的必要条件,而Co_3O_4晶体平均颗粒尺寸的大小对催化剂活性有一定影响。考察空速对催化剂效率的影响,发现no催化氧化剂在较高空速下仍具有一定活性,并对低温、高空速条件下SCR的反应效率有较大提升。在180℃时,SCR的NO去除效率由联合前的53%提高至65%。

关键词： no催化氧化高空速快速SCR

V2O5-WO3/TiO2催化氧化NO性能研究

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V2O5-WO3/TiO2催化氧化NO性能研究

作者：秦旭东湘潭大学

学位级别：硕士

本论文研究了VO-WO/TiO催化剂对NO的催化氧化性能的影响,主要开展了以下方面的工作: (1)主要考察了活性组分负载量、V/W摩尔比、焙烧温度等制备条件对VO-WO/TiO催化氧化NO性能的影响。用BET、XRD表征技术对不同温度焙烧的催化剂进行表征... 详细信息

本论文研究了VO-WO/TiO催化剂对NO的催化氧化性能的影响,主要开展了以下方面的工作: (1)主要考察了活性组分负载量、V/W摩尔比、焙烧温度等制备条件对VO-WO/TiO催化氧化NO性能的影响。用BET、XRD表征技术对不同温度焙烧的催化剂进行表征,了解催化剂的微观结构和物相。结果显示,负载量20%VO、V/W=1:1、450℃下焙烧5h制得的催化剂比表面积、孔容和孔径最大,催化活性最佳;最佳条件下制备的催化剂,在反应温度120℃、NO体积分数550×10-6、O体积分数10%、空速5000 h-1条件下,NO转化率可以达到31.2%。 (2)研究了操作条件对VO-WO/TiO催化剂催化氧化NO性能的影响,NO转化率随O含量的增加而增大;随着NO进口体积分数的升高和空速的增大而下降;本催化剂在低温的活性比较好,在120℃的反应温度下的活性均高于其它反应温度下的活性,并且VO-WO/TiO催化剂据有良好的稳定性。 (3)对no催化氧化反应的动力学进行了分析,得到速率方程: r= kYY= 0.4142 exp(1292 / RT) [NO] [O]外扩散和内扩散对催化氧化反应的影响都可以忽略,说明整个催化过程的总反应速度主要受化学动力学的影响。 (4)SO和NO的竞争吸附与铅室反应是SO对VO-WO/TiO催化活性影响的主要原因,HO和NO的竞争吸附是HO对VO-WO/TiO催化活性影响的主要原因;SO和HO同时存在时比SO和HO单独存在时的催化剂抗毒效果要好,在停止加入SO和HO后催化剂活性不能恢复,但在加热到250℃后活性基本恢复,说明VO-WO/TiO的毒化失活是可逆的。 (5)通过FT-IR表征发现在SO、HO存在的情况下,催化剂表面会形成Ti的硫酸盐和金属硝酸盐,会使催化剂活性有所下降,但不影响VO-WO/TiO在250℃下催化活性的恢复。催化剂在反应温度为120℃时缓慢中毒,但在加热到250℃后活性基本可以恢复。因此可以采用双床并联的操作模式,一个进行催化氧化反应另一个进行加热再生,可用于烟气NO的氧化吸收。

关键词： V2O5-WO3/TiO2 no催化氧化 H2O SO2

负载型Co改性VPO催化剂的制备及催化氧化NO的性能研究

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负载型Co改性VPO催化剂的制备及催化氧化NO的性能研究

作者：邵娜娜安徽工业大学

学位级别：硕士

燃煤排放的氮氧化物(NO)(NO>95%)是我国目前主要的大气污染物之一,国内外普遍采用选择性催化还原(SCR)技术控制NO。但是NO也是资源,若将不溶于水的NO氧化为溶解度较大的NO,再采用氨将其与SO一并脱除,可实现硫、氮资源的同步回收,将会是... 详细信息

燃煤排放的氮氧化物(NO)(NO>95%)是我国目前主要的大气污染物之一,国内外普遍采用选择性催化还原(SCR)技术控制NO。但是NO也是资源,若将不溶于水的NO氧化为溶解度较大的NO,再采用氨将其与SO一并脱除,可实现硫、氮资源的同步回收,将会是一种极具应用前景的脱硝技术。对于氧化NO为NO,应用较多的是无需添加氧化剂且无二次污染的催化氧化法(SCO),此法的关键是催化剂。然而烟气中存在的酸性气体SO易吸附在催化剂表面导致活性组分硫酸盐化,进而导致催化剂中毒。根据增强催化剂表面酸性能抑制SO的吸附,进而提高催化剂抗中毒性的理论,本文以钒为活性前驱物,添加磷酸制备钒磷氧化物(VPO)并负载在载体TiO上以增加活性位曝露量,掺杂过渡金属助剂Co进一步地调控钒磷氧化物表面Br?nsted、Lewis酸性位。本文主要对制备所得的VPO-Co/TiO催化剂的特性、催化氧化NO的机理与抗中毒性进行了研究。利用活性测试筛选出了催化剂VPO-Co/TiO的最佳制备条件,结果表明P/V摩尔比为0.33,Co/V为0.07,VPO-Co负载量为10%,催化剂焙烧温度为450℃,反应温度为350℃时,NO氧化率可达71%。另外,利用BET、H-TPR、SEM、XPS和FTIR等表征手段研究了催化剂10VP(0.33)O-Co(0.07)/TiO的特性。结果显示,掺杂钴催化剂具有结晶程度较好、比表面积大、中孔比例高、氧化还原性强等特点;SEM结果表明此催化剂的活性组分具有较完整的“玫瑰花瓣”结构,有利于提高催化剂活性;XPS测试结果表明该催化剂表面吸附氧较多,能够促进NO的氧化,另外,还显示钴以CoO的形式对催化剂起主要作用;此外,FTIR显示催化剂催化氧化NO的活性相是焦磷酸氧钒(VO)PO。根据催化剂表征、结构等得出该催化剂催化氧化NO的机理为活性位V=O与V=O发生协同作用,取得较好的NO氧化率。对催化剂进行了SO与HO蒸汽活性测试。结果为当烟气中通入600 ppm SO与4vol.%HO时,催化剂VPO-Co/TiO的NO氧化率可达67%,而催化剂VPO/TiO的NO氧化率仅有50%,对通硫通水后的催化剂VPO-Co/TiO进行了FTIR表征,结果为没有SO生成,进一步地NH-IR表征表明钴的掺杂促进了催化剂中较多的Br?nsted酸性位产生,增加了催化剂表面酸性进而增强了抗中毒性。另外,研究了工艺条件对催化剂催化氧化NO的影响。结果显示NO氧化率随反应空速的增加而下降,当空速为5000 h时,NO氧化率达92%,空速为15000 h时,NO氧化率达71%;NO氧化率随NO进口浓度增大而减小;NO氧化率随氧含量的增加而逐渐增加,当氧含量较大时其变化不明显。动力学研究表明10VP(0.33)O-Co(0.07)/TiO催化剂催化氧化NO的反应对NO的反应级数是0.80,对O的反应级数是1.52,同时NO与O在催化剂上的内、外扩散对no催化氧化的影响可以忽略。

关键词： no催化氧化 Co掺杂改性 VPO/TiO2 抗硫抗水性

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Mn基催化剂催化氧化NO的性能和机理研究

Mn基催化剂催化氧化NO的性能和机理研究

作者：王惠太原理工大学

学位级别：硕士

由于煤炭燃烧所产生的NO严重危害人类的健康并能造成环境的破坏,因而受到了越来越多的关注,因此有必要寻找合适的方法来减少NO的排放。基于目前的NO脱除技术,无论是研究最多、发展最成熟的选择性催化还原技术还是有较好应用前景的氧化... 详细信息

由于煤炭燃烧所产生的NO严重危害人类的健康并能造成环境的破坏,因而受到了越来越多的关注,因此有必要寻找合适的方法来减少NO的排放。基于目前的NO脱除技术,无论是研究最多、发展最成熟的选择性催化还原技术还是有较好应用前景的氧化吸收技术,NO氧化技术都是其关键所在,而气体或液体氧化剂价格昂贵限制了其大规模的工业应用,NO氧化催化剂却具有明显的价格优势。因此,NO氧化催化剂的成功合成不仅能降低脱硝成本,而且还能改进NO脱除的效率。在众多的NO氧化催化剂中,Mn基催化剂因其优异的催化性能和较低的价格而备受关注。但目前对于Mn基催化剂的研究主要集中在负载在不同的载体上的Mn基催化剂或者在Mn基催化剂上掺杂其他金属,对于Mn基催化剂的形貌和价态对催化氧化NO性能的影响尚不清楚。不同形貌的纳米级的金属氧化物催化剂的可控合成是目前很多学者的研究热点,通过对催化剂的形状控制可以调节催化剂的催化性能,有利于设计高活性和高选择性的满足要求的催化剂。因此,本文通过水热法合成了不同形貌的α-MnO催化剂,考察了操作条件(温度、NO浓度、O含量、流量)对催化活性的影响,发现立方体形状的α-MnO催化剂的催化NO氧化的能力最强,在NO的浓度为500 ppm,O含量为5 vol%,N为平衡气,GHSV为48 000 mL g h,反应温度为250℃时,α-MnO-C催化剂能达到最大的NO转化率90.1%。通过表征发现立方体形状的α-MnO催化剂表面吸附NO和O的能力最强,从而有更多的O和NO能参与到NO氧化反应中,因此表现出最好的催化性能。最终确定了α-MnO-C催化剂为最佳形貌的NO氧化催化剂。有些学者在研究NO氧化的过程中发现Mn的价态对催化剂活性有一定的影响,但尚未把不同价态MnO在NO氧化中的催化性能进行系统的比较。因此,本文以最佳形貌的α-MnO-C催化剂为基础,又合成了MnO和MnO这两种不同价态的催化剂,比较了它们催化氧化NO的性能,发现含Mn离子的MnO催化剂催化活性最高,在NO的浓度为500 ppm,O含量为5 vol%,N为平衡气,GHSV为48 000 mL g h,反应温度为250℃时达到最大的NO转化率为91.4%。通过XRD、SEM、N吸附-脱附、H-TPR、O-TPD和XPS表征分析确定MnO催化剂活性高的原因是拥有较高的比表面积、较好的氧物种的移动性、较高的表面吸附氧含量。催化剂的反应机理能揭示反应历程,为催化剂性能的改善提供指导,为工业化生产奠定基础。因此,本文使用原位漫反射傅里叶变换红外光谱技术对不同价态催化剂的反应机理和活性差异进行分析,发现引入NO在催化剂表面产生主要的反应中间体为:双齿硝酸盐和单齿硝酸盐等,晶格氧也参与了NO氧化过程,气态氧的加入可以增加催化剂上NO的吸附,MnO催化剂活性最好的原因是在其表面上吸附的物质更容易解吸,也就是说,由于NO的通入产生的反应中间体最后容易解吸生成NO,从而提高催化活性。

关键词： no催化氧化不同形貌不同价态反应机理化学吸附氧

负载型钙钛矿催化氧化NO性能及其抗硫机理研究

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负载型钙钛矿催化氧化NO性能及其抗硫机理研究

作者：赵威湘潭大学

学位级别：硕士

由于具有经济性和环保性,稀燃发动机正逐步成为发动机的主流技术。但稀燃发动机尾气中存在过量O2,传统三效催化剂无法在此条件下顺利还原NOx,导致尾气中NOx超标排放。氮氧化物储存还原技术（NSR）因操作方便,还原剂需求量小等优点成为... 详细信息

由于具有经济性和环保性,稀燃发动机正逐步成为发动机的主流技术。但稀燃发动机尾气中存在过量O2,传统三效催化剂无法在此条件下顺利还原NOx,导致尾气中NOx超标排放。氮氧化物储存还原技术（NSR）因操作方便,还原剂需求量小等优点成为最具前景的稀燃NOx控制技术。现今NSR催化剂以Pt、Pd、Rh等贵金属为活性组分,价格高昂。钙钛矿作为一类廉价金属化合物,具有良好NSR催化性能。但钙钛矿型氧化物比表面积小,在含SO2气氛下易失活。探究钙钛矿型催化剂的硫失活机理,寻求适宜的改性途径,提高钙钛矿型催化剂的抗硫毒化性能是研制此类非贵金属高效NSR催化剂要解决的关键问题。本论文首先通过含硫气氛下的活性测试,结合各表征手段和吸附脱附实验,研究了no催化氧化反应中,La0.8Ce0.2CoO3钙钛矿的硫中毒原因与添加载体CeO2对其抗硫性能的影响及其机制。结果表明La0.8Ce0.2CoO3的中毒主要是由于含硫气氛下催化剂物理化学性质的破坏和稳定硫酸盐的形成。而CeO2载体的加入能作为SO2的优先捕获单元,减缓活性组分的中毒,同时在NSR反应温度下,CeO2与SO2会发生氧化还原反应,促进更多氧空位的产生,从而提高催化剂在含硫气氛下的活性。随后论文研究了负载型La1-xCexCoO3/CeO2（x=0,0.1,0.2,0.3）催化剂中不同Ce掺杂量对催化剂抗硫性能的影响及其机制。结果表明高Ce掺杂（x=0.2,0.3）具良好的抗硫性能,而低Ce掺杂（x=0,0.1）抗硫性能差。经各表征手段和吸附脱附实验表明该系列催化剂的中毒主要是含硫气氛下理化性质的改变和SO2对NO2生成的影响。含硫气体中,Ce掺杂量的增加能提高催化剂理化性质的稳定性,同时增加NO2的生成量,提高NO转化率,从而减缓硫中毒速度。论文还研究了不同介孔载体对LaCoO3钙钛矿其no催化氧化活性的影响,其中CeO2、ZrO2和Ce1-xZrxO3能促进该体系的催化活性,介孔TiO2、SiO2则相反。载体CeO2的不同制备方法对LaCoO3/CeO2催化剂NO氧化活性影响不大,其中沉淀法制得的催化剂活性最佳,300℃NO转化率达73.6%,而溶胶凝胶法制备的催化剂低温活性较好。负载型LaCoO3/Ce1-xZrxO2中,高铈少锆的Ce0.9Zr0.1O3负载LaCoO3并于600℃焙烧得到的负载型LaCoO3/Ce0.9Zr0.1O2催化剂具有最高活性。

关键词：抗硫机理 CeO2载体 Ce掺杂 no催化氧化

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全硅分子筛的制备及其催化氧化NO研究

全硅分子筛的制备及其催化氧化NO研究

作者：翟艳鸽中北大学

学位级别：硕士

氮氧化物(NO)是导致大气污染(酸雨、灰霾、光化学烟雾)主要成因之一。工业上,NO尾气采用塔设备湿法吸收进行净化处理,但NO中NO气体既难以被水、酸、碱直接吸收,也难以通过活性炭或炭纤维等介质物理吸附去除。尽管NO和O在常温常压下就能... 详细信息

氮氧化物(NO)是导致大气污染(酸雨、灰霾、光化学烟雾)主要成因之一。工业上,NO尾气采用塔设备湿法吸收进行净化处理,但NO中NO气体既难以被水、酸、碱直接吸收,也难以通过活性炭或炭纤维等介质物理吸附去除。尽管NO和O在常温常压下就能转化为NO,但低浓度下反应缓慢,氧化过程成了湿法吸收的控制步骤,要达到湿法吸收要求的氧化度需要体积庞大的氧化装置。利用尾气中自身含有的O为氧化剂,在催化剂作用下将NO快速转化为可吸收的NO是较理想的途径。炭材料和硅分子筛已证明可用于催化NO和O转化为NO,尽管硅分子筛的比表面积和孔体积低于炭材料,但是硅分子筛具有较好的疏水功能,适宜于高湿环境下的no催化氧化。本论文拟验证Silicalite-1全硅分子筛粉体催化氧化干气中NO,研究全硅分子筛粉体对饱和湿气中no催化氧化的工艺条件;采用压片成型法制备全硅分子筛成型催化剂,考察成型催化剂在饱和湿气条件下的no催化氧化活性及稳定性。首先以TEOS为硅源,TPAOH为模板剂,采用水热合成法制备全硅分子筛,然后进行全硅分子筛粉体及成型体对NO常温催化氧化研究。实验结果如下:1)全硅分子筛最佳合成条件:原料配比SiO:TPAOH:HO=1:0.2:80,水热晶化温度为180℃,晶化时间为24h。2)通过对比全硅分子筛和ZSM-5(商品)对NO常温催化氧化研究,ZSM-5(Si/Al=300)与全硅分子筛均呈现良好的催化性能,但在湿气条件下,全硅分子筛催化活性高于ZSM-5,说明提高Si/Al比的硅分子筛具有更强疏水性能。3)全硅分子筛催化氧化NO的影响因素研究:温度升高(15℃5℃)和相对湿度增加(0%00%)均对反应起抑制作用,NO氧化效率明显下降;增大反应体系压力可提高反应速率,有利于氧化反应进行。反应条件:t=25℃、C=0.05%、C=21%、GHSV=5000h或7000h、RH=100%,反应维持38h,转化效率仍能稳定维持在64%和55%左右,表明全硅分子筛具有良好的no催化氧化活性、疏水性和一定的反应稳定性。4)全硅分子筛成型后,饱和水汽条件下NO氧化效率明显降低,但仍能进行一定效率的稳定转化。反应条件:GHSV=5000h、RH=100%、t=25℃、C=0.05%、C=21%时,NO氧化效率在44%左右,具备工业化应用的前景。

关键词：全硅分子筛 no催化氧化常温疏水性压片成型

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锰铈复合氧化物用于no催化氧化的研究

锰铈复合氧化物用于NO催化氧化的研究

作者：王先涛华东理工大学

学位级别：硕士

大气污染问题日益严峻,NOx是大气污染的主要污染物之一。本文采用溶胶凝胶法制备了一系列锰铈复合氧化物用于no催化氧化。通过XRD、SEM、BET以及XPS研究锰铈复合氧化物催化剂的特性,发现锰铈复合氧化物(未加入PEG6000)表面上Ce3+、Mn4+... 详细信息

大气污染问题日益严峻,NOx是大气污染的主要污染物之一。本文采用溶胶凝胶法制备了一系列锰铈复合氧化物用于no催化氧化。通过XRD、SEM、BET以及XPS研究锰铈复合氧化物催化剂的特性,发现锰铈复合氧化物(未加入PEG6000)表面上Ce3+、Mn4+以及化学吸附氧Oβ相对浓度均高于锰铈复合氧化物(加入PEG6000)。考察了锰铈摩尔比和焙烧温度对催化剂no催化氧化活性的影响,发现锰铈摩尔比为1,焙烧温度为300℃或400℃时,催化剂的催化活性最佳。此外,考察了不同工况(反应温度、空速、O2体积分数和NO体积分数)对no催化氧化活性的影响。结合实验结果,探讨了锰铈复合氧化物no催化氧化动力学。最后,研究了催化剂的稳定性以及H2O和SO2对催化剂催化活性的影响。

关键词：锰铈复合氧化物溶胶凝胶法 no催化氧化反应动力学

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no催化氧化催化剂的制备与性能研究

煤气与热力 2010年第5期30卷 3-7页

作者：赵锋余雪飞胡国新邹崴上海交通大学机械与动力工程学院上海200240 建设部沈阳煤气热力研究设计院辽宁沈阳110026

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了Ce-Co-Mn-O复合氧化物催化剂,研究了催化剂的钴锰比、Ce含量、焙烧温度对no催化氧化转化率的影响。当Ce、Co、Mn物质的量的比为2∶1∶3、450°C焙烧时,催化剂的NO转化率最高可达72%,而在其他条... 详细信息

以柠檬酸为络合剂,采用溶胶-凝胶法制备了Ce-Co-Mn-O复合氧化物催化剂,研究了催化剂的钴锰比、Ce含量、焙烧温度对no催化氧化转化率的影响。当Ce、Co、Mn物质的量的比为2∶1∶3、450°C焙烧时,催化剂的NO转化率最高可达72%,而在其他条件下催化剂活性较差。催化剂样品的XRD、BET及SEM-EDAX分析显示:焙烧温度≤450°C的催化剂呈现出无定形态、大量孔隙通道及较大比表面积,当焙烧温度升高至600°C,开始出现晶相分离,而当焙烧温度为750°C时,催化剂的表面伴生出尖晶石相,导致其活性急剧降低。

关键词： Ce—Co—Mn—O复合氧化物 no催化氧化溶胶-凝胶法