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基于物理信息神经网络的燃煤锅炉NO排放浓度预测方法

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中国电机工程学报 2024年

作者：任少君朱保宇翁琪航邓志平司风琪能源热转换及其过程测控教育部重点实验室(东南大学)

准确的NOx浓度预测对保障燃煤锅炉安全运行和降低污染物排放具有重要意义。基于机器学习的NOx排放浓度预测方法计算速度快、拟合精度高，但缺少可解释性，且过度依赖训练样本，在样本不充分的情况下模型泛化能力差。为此，该文提出一种... 详细信息

准确的NOx浓度预测对保障燃煤锅炉安全运行和降低污染物排放具有重要意义。基于机器学习的NOx排放浓度预测方法计算速度快、拟合精度高，但缺少可解释性，且过度依赖训练样本，在样本不充分的情况下模型泛化能力差。为此，该文提出一种基于物理信息神经网络的燃煤锅炉NOx排放浓度预测方法，将煤量、氧量、SOFA开度与NOx排放浓度之间的单调关系嵌入到神经网络中，促使模型服从机理约束，避免机器学习过拟合或欠拟合，提升模型在锅炉宽工况条件下的准确性。以某660MW燃煤锅炉为研究对象，算例分析表明，提出的预测方法明显优于随机森林、支持向量机和神经网络等常规机器学习方法，即使在未知工况下也能遵循参数间单调性关系，具有较好的可解释性和泛化能力。

关键词： NO 排放预测燃煤锅炉机器学习物理信息神经网络单调性

京津冀及周边地区近地面NO污染时空特征及来源分析

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环境科学学报 2024年

作者：张慧敏刘朋飞天津师范大学地理学部

随着城市化进程加快和经济快速发展，近年来全国城市普遍受到空气污染的影响，京津冀地区尤为严重.为了深入了解京津冀及周边地区自实施大气污染防治行动计划以来大气污染物NO2的污染状况，基于2013—2022年ChinaHighNO2数据集和地面监... 详细信息

随着城市化进程加快和经济快速发展，近年来全国城市普遍受到空气污染的影响，京津冀地区尤为严重.为了深入了解京津冀及周边地区自实施大气污染防治行动计划以来大气污染物NO2的污染状况，基于2013—2022年ChinaHighNO2数据集和地面监测站点数据及其他辅助数据，探究了近10年京津冀及周边地区“2+36”城市的NO2污染时空分布状况及污染来源.首先通过统计分析，从不同时间尺度挖掘NO2污染的分布与变化规律，然后使用HYSPLIT模型计算重污染期的后向轨迹来追溯NO2的传输路径，最后将轨迹聚类、潜在源贡献因子和浓度加权轨迹分析方法相结合，进一步识别影响NO2的潜在源区.结果表明：（1）京津冀及周边地区近地面NO2浓度空间分布不均，呈现出冀南沿太行山东沿一带以及山东省济南市和淄博市高浓度分布趋势.（2）各城市NO2浓度均呈逐年下降的显著趋势，高值区域不断减少，冀南沿太行山东沿一带的污染得到明显改善. NO2浓度具有明显的季节性，按照季度均值排序为冬季>秋季>春季>夏季，且夏冬季节差异较大.（3）京津冀地区污染具有一定的区域性，北京、天津、石家庄、济南4个典型城市秋冬季NO2污染传输路径都受来自西北方向长距离气团的影响，但各个城市的本地排放源及从周边地区传来的近距离轨迹污染输送等过程占主导，且越靠近地面近距离轨迹对污染的贡献越大.本研究珂为大气污染治理提供科学依据，更有利于开展区域联防联控和系统整体地解决大气污染问题.

关键词：京津冀 NO 时空分布后向轨迹聚类潜在源贡献浓度权重轨迹

两段式沉降炉内生物质与煤掺烧的NO生成规律

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煤炭学报 2024年

作者：侯岩杨富鑫谭厚章熊小鹤陈发林西安交通大学热流科学与工程教育部重点实验室

生物质与煤耦合利用是燃煤机组降碳技术之一。生物质掺烧位置对耦合利用过程NOx的排放有着重要的影响。因此，为了探究掺烧位置和温度对生物质与煤耦合时NOx排放的影响，利用两段式沉降炉，分别对生物质从主燃区预混掺烧和燃尽区分级掺... 详细信息

生物质与煤耦合利用是燃煤机组降碳技术之一。生物质掺烧位置对耦合利用过程NOx的排放有着重要的影响。因此，为了探究掺烧位置和温度对生物质与煤耦合时NOx排放的影响，利用两段式沉降炉，分别对生物质从主燃区预混掺烧和燃尽区分级掺烧时NOx生成规律进行研究，并分析生物质从燃尽区分级掺烧时燃料N的迁移特性。结果表明：生物质从主燃区和燃尽区掺烧，NOx排放行为存在显著差异。主燃区预混掺烧时，随掺烧比例从0增加到40%，任意温度的NOx排放呈现出降低趋势；且随着燃尽风比例增加，在燃尽风比例为0.33时，NOx排放最低。燃尽区分级掺烧时，在燃尽温度为1000℃时，随掺烧比例从0增加到40%，NOx排放持续降低；而在燃尽温度为1200、1400℃时，NOx排放在10%掺烧比例时最低。燃尽区分级掺烧时，燃料N向中间产物HCN和NH3的转化存在显著差异。任意燃尽温度下，燃尽区掺烧时的燃料N向HCN的转化率随掺烧比例增加始终增加；而燃料N向NH3的转化在燃尽温度为1000℃时随掺烧比例增加而增加；在燃尽温度为1200、1400℃时，10%掺烧比例下NH3的转化率最高。燃尽区分级掺烧模式下，在主燃1200℃、燃尽1400℃时，燃尽区掺烧的燃料N有94%左右转化为了N2和灰分N，大约5%转化为了NOx，而只有不到1%的燃料N转化为了HCN和NH3。生物质与煤掺烧相比于纯煤燃烧可以降低燃料N向NOx的转化，但随着掺烧比例的增加，燃料N向NOx和灰分N的转化率增加，向N2的转化率降低。

关键词：生物质掺烧煤两段式沉降炉 NO 排放燃料氮迁移

氨煤混合比例对氨的NO生成/还原反应路径影响

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中国电机工程学报 2024年

作者：韩静洋谢妍李君刘欣张文振张超群李明牛涛王赫阳天津大学机械工程学院烟台龙源电力技术股份有限公司

混氨比例(RNH3)是影响燃煤机组二氧化碳(CO2)减排效果的重要参数，虽然高RNH3有利于CO2减排，但可能会导致氮氧化物(NOx)排放的大幅升高，从而制约氨煤混燃技术的应用。为探究RNH3对NO排放的影响机制，搭建了氨煤混燃一维炉的反应器网... 详细信息

混氨比例(RNH3)是影响燃煤机组二氧化碳(CO2)减排效果的重要参数，虽然高RNH3有利于CO2减排，但可能会导致氮氧化物(NOx)排放的大幅升高，从而制约氨煤混燃技术的应用。为探究RNH3对NO排放的影响机制，搭建了氨煤混燃一维炉的反应器网络模型，采用NH3的详细化学反应机理研究了RNH3对NH3的NO生成和还原反应路径的影响机理。模拟结果再现了实验观测到的NO排放随RNH3增加先上升后下降的变化趋势。研究结果表明，影响NO生成的主要基元反应为含N中间体组分HNO/N与H/OH自由基间的反应。低RNH3下，含N组分HNO/N浓度随RNH3增加而上升是NO排放随RNH3增加而上升的主要原因。然而，在高RNH3下，NH3的脱氢反应消耗了大量的H/OH自由基，使H/OH自由基浓度显著降低，抑制了HNO/N与H/OH自由基的NO生成反应，使NO排放随RNH3增加而降低。因此，NO生成随RNH3增加先升后降趋势的根本原因是NO生成反应路径的初始步骤与最终步骤对H/OH自由基的竞争。此外，研究结果表明，氨煤混燃的NO排放随主燃区当量比?升高而降低，这是由于?升高，主燃区O2量减少，降低了H和OH自由基浓度，从而抑制了NH3的NO生成反应路径的正向进行。研究表明，RNH3和?主要是通过H/OH自由基浓度变化影响NO的生成/还原反应路径。

关键词：氨煤混燃混氨比例 CO 减排 NO 化学反应动力学

赤泥掺杂提高CaO对SO_(2)和NO吸附性能的机理

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洁净煤技术 2024年第9期30卷 147-155页

作者：陈岩明李嘉璐杨美玲王翠苹山东科技大学土木工程与建筑学院清洁能源实验室山东青岛266590

赤泥中富含的氧化铁具有催化作用,掺杂一定比例赤泥可用于改性Ca基脱硫脱硝吸附剂。为探究赤泥掺杂对钙基吸附剂脱硫和脱硝性能提升的影响机理,采用挤压成型法制备了不同掺杂比例的赤泥/CaO吸附剂,利用固定床反应器系统,模拟实际烟气环... 详细信息

赤泥中富含的氧化铁具有催化作用,掺杂一定比例赤泥可用于改性Ca基脱硫脱硝吸附剂。为探究赤泥掺杂对钙基吸附剂脱硫和脱硝性能提升的影响机理,采用挤压成型法制备了不同掺杂比例的赤泥/CaO吸附剂,利用固定床反应器系统,模拟实际烟气环境,开展了吸附性能试验研究和DFT模拟研究。基于密度泛函理论,构建了CaO(001)表面模型和Fe-CaO(001)表面模型,并通过对微观原子层面的计算和分析,揭示了赤泥掺杂对CaO吸附SO_(2)和NO性能的影响。试验结果表明,当赤泥添加量为5%时,赤泥/CaO吸附剂显著延长了对SO_(2)的高效吸附时间,并显著提升了对NO的吸附效率,由62.5%提高至84.0%,证实了赤泥掺杂对提高吸附剂性能的有效性。模拟计算结果表明,赤泥掺杂将SO_(2)和NO的吸附能分别由-1.181、-0.601 eV降至-2.247、-0.977 eV。此外,掺杂赤泥后,Fe原子、O原子和S原子(或N原子)之间的相互作用产生了高态密度的3个原子电子轨道共振峰,这表明赤泥掺杂增强了CaO结构的稳定性,并加强了Fe原子与O原子之间的相互作用,从而提高了O原子的活性。因此,赤泥掺杂提高了CaO对于SO_(2)和NO的化学吸附性能。

关键词：赤泥掺杂 CaO吸附剂密度泛函理论化学吸附 SO_(2) NO

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NO与SH自由基反应机理及动力学研究

原子与分子物理学报 2024年第6期41卷 13-20页

作者：郝昊周璐史韶旭马红和太原理工大学电气与动力工程学院太原030024

为了探究深度调峰时,燃煤发电机组运行中氮组分与硫组分交互作用对硫组分演化的影响,研究了NO与SH自由基的详细反应机理.采用B3LYP/6-311++G(d,p)方法优化了SH自由基与NO反应路径上各个驻点的几何构型,并通过IRC验证了反应路径的正确性.... 详细信息

为了探究深度调峰时,燃煤发电机组运行中氮组分与硫组分交互作用对硫组分演化的影响,研究了NO与SH自由基的详细反应机理.采用B3LYP/6-311++G(d,p)方法优化了SH自由基与NO反应路径上各个驻点的几何构型,并通过IRC验证了反应路径的正确性.在CCSD(T)/def2-TZVPP水平上对反应路径上各个驻点进行了能量计算,通过频率矫正和零点能矫正得到了反应在单重态和三重态上的势能面.计算结果表明,反应共有八条反应通道和三种可能产物,分别为P1(SN+OH)、P2(^(3)SO+^(3)NH)、P3(^(3)S+HNO).其中通道(7)(R→^(3)IM8→^(3)IM9→P1)为该反应的优势通道,反应的主要产物为P1,根据传统过渡态理论与变分过渡态理论并结合隧道矫正计算了该反应通道在298~2000 K范围内的反应速率常数,在此温度范围内反应速率常数三参数拟合为k^(CVT/Eckart)=1.203×10^(-2)T^(4.25)exp(-108.29/RT)cm^(3)·molecule^(-1)·s^(-1),具有正温度系数效应.计算得到的速率常数与文献值吻合较好,适用的温度范围更广,所得的动力学参数和热力学数据可以用于燃烧中硫演化机制的建立.

关键词： SH自由基 NO 反应机理速率常数密度泛函理论深度调峰

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ITO负载单原子钇吸附NO和CO的第一性原理研究

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原子与分子物理学报 2024年第6期41卷 39-45页

作者：曹宇吴海龙邱辰张立志王泽瑞钟山周晓龙梧州学院机械与资源工程学院梧州543002 昆明理工大学材料科学与工程学院昆明650093 梧州风光能源装备工程技术研究中心梧州543002

基于密度泛函理论,对氧化铟锡(Indium Tin Oxide,ITO)表面负载单原子Y模型的表面性能进行了第一性原理计算.根据表面能计算结果可知,单原子Y最稳定负载位置为空位(H),即确定了ITO负载单原子钇(Single-atom Y supported on ITO,Y/ITO)稳... 详细信息

基于密度泛函理论,对氧化铟锡(Indium Tin Oxide,ITO)表面负载单原子Y模型的表面性能进行了第一性原理计算.根据表面能计算结果可知,单原子Y最稳定负载位置为空位(H),即确定了ITO负载单原子钇(Single-atom Y supported on ITO,Y/ITO)稳定模型.对ITO和Y/ITO表面吸附气体分子(NO和CO)模型的吸附性能进行了第一性原理计算.根据对比ITO和Y/ITO表面的吸附能和态密度计算结果可知,单原子钇负载提高了ITO表面的稳定性和吸附性能.根据对比Y/ITO表面吸附NO和CO气体分子的吸附能和态密度计算结果可知,NO和CO气体分子吸附均为自发行为,过程放热.且NO气体分子更容易吸附在Y/ITO表面,即Y/ITO对NO气体分子更敏感.

关键词： NO CO 单原子钇吸附第一性原理 ITO

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熔盐法制备LaSrCoFeO敏感电极在NO传感器中的应用

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分析科学学报 2024年

作者：孟德凯刘永光王岭戴磊孟维薇华北理工大学化学工程学院河北省环境光电催化材料重点实验室

本文通过熔盐法分别在KCl、NaCl和KCl-NaCl体系中合成了钙钛矿材料La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3（LSCF）,并以其为敏感电极,以钇稳定氧化锆（YSZ）为固体电解质组装成阻抗型NO2传感器,研究了不同合成体系对传感器敏感性能的影响。通过X射线... 详细信息

本文通过熔盐法分别在KCl、NaCl和KCl-NaCl体系中合成了钙钛矿材料La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3（LSCF）,并以其为敏感电极,以钇稳定氧化锆（YSZ）为固体电解质组装成阻抗型NO2传感器,研究了不同合成体系对传感器敏感性能的影响。通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜和透射电子显微镜分析了LSCF敏感电极的相组成和微观形貌,结果表明合成LSCF材料的粒径与熔盐体系的熔点相关,并且通过X射线光电子能谱仪发现通过KCl体系可以制备表面Sr含量较低的LSCF从而提高了电导率。敏感性能测试结果表明,传感器在400℃～550℃有良好的响应恢复特性,其中基于KCl熔盐体系制备的LSCF为敏感电极的传感器表现出最高的灵敏度（15.75°/十）,并对CH4、CO2、H2、NH3和NO具有良好的抗干扰能力。

关键词：熔盐法 NO 传感器阻抗谱型钙钛矿材料

检测空气绝缘分解气体NO的Pd@MoSe传感器研究

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重庆理工大学学报(自然科学) 2024年

作者：吴宝良李谈笑杨家隆廖一铭蒋佳明周渠国网重庆市电力公司江津供电分公司重庆大学-辛辛那提大学联合学院国网重庆市电力公司合川供电分公司西南大学工程技术学院

针对目前NO2传感器响应低、恢复速度慢、功耗高等问题，提出一种用于空气绝缘分解气体NO2检测的金属钯Pd掺杂MoSe2基气体传感方法。制备了本征MoSe2气敏传感器与Pd-MoSe2气敏传感器，并基于所搭气敏响应测试平台研究其对NO2的气敏响应... 详细信息

针对目前NO2传感器响应低、恢复速度慢、功耗高等问题，提出一种用于空气绝缘分解气体NO2检测的金属钯Pd掺杂MoSe2基气体传感方法。制备了本征MoSe2气敏传感器与Pd-MoSe2气敏传感器，并基于所搭气敏响应测试平台研究其对NO2的气敏响应特性，利用第一性原理计算NO2在MoSe2晶面上的吸附参数和吸附行为。经过气敏特性测试发现：室温工作时，Pd-MoSe2气敏传感器对20 μL/L NO2的响应值为3.95，响应时间和恢复时间分别为38 s和46 s，可实现2 μL/L NO2的有效检测。理论计算结果表明：本征MoSe2对NO2的吸附为弱物理吸附，而Pd-MoSe2表现为强化学吸附。研究结果可为高性能MoSe2气体传感器的制备及其在NO2在线监测中的应用提供借鉴。

关键词：空气绝缘分解气体硒化钼 NO 气敏传感器