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铁掺杂钨酸铋光催化-芬顿体系去除污染物性能研究

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铁掺杂钨酸铋光催化-芬顿体系去除污染物性能研究

作者：陈婷华中农业大学

学位级别：硕士

高级氧化技术中的芬顿氧化技术和半导体光催化技术,由于具有高效、环保、能耗低等优点近几年被广泛应用于环境治理领域研究中。然而,芬顿氧化技术和光催化技术分别存在苛刻的p H条件和可见光利用率低的缺点,或受到铁循环性差和载流子复... 详细信息

高级氧化技术中的芬顿氧化技术和半导体光催化技术,由于具有高效、环保、能耗低等优点近几年被广泛应用于环境治理领域研究中。然而,芬顿氧化技术和光催化技术分别存在苛刻的p H条件和可见光利用率低的缺点,或受到铁循环性差和载流子复合率高等制约,因此限制了其进一步应用。基于芬顿技术与光催化技术这种互补的关系,光催化-芬顿技术应运而起。一方面,Fe可作为光生电子受体,促进光生载流子的分离;另一方面,光生电子提高芬顿技术的速控步反应速率。因此,光催化-芬技术在处理环境问题方面具有光明的发展前景。BiWO作为Aurivillius氧化物的成员之一,具有氧化能力强、独特的层状结构和易调节性等特点。鉴于此,本研究基于BiWO半导体材料,通过一步溶剂热法制备了不同铁含量掺杂的钨酸铋(Fe-BWO),试图利用光催化与芬顿之间的相互作用不仅弥补芬顿氧化技术的不足,进而提高催化活性。并且探索了光催化-芬顿体系去除CIP的可能机制和NO转化路径。具体研究内容如下:1.通过在钨酸铋的前驱体溶液中加入Fe Cl的方法合成了铁修饰的钨酸铋纳米片材料,采用XRD、TEM、HRTEM和XPS表征方法证实所制备的样品中铁元素已成功掺杂且进入钨酸铋中,以Fe和Fe共存且前者为主要价态。光电性能测试结果证明,铁掺杂拓宽BiWO在可见光区的吸收,促进光生载流子的分离效率。20 mg 0.04Fe-BWO在p H=3、HO浓度为0.3 mmol/L条件下对50 m L 50 ppm CIP的降解效率最高可达到83.7%,是光催化体系的2.2倍左右。同时,Fe-BWO在p H=3～11范围内皆具有比较稳定的降解率,且4次循环降解实验中CIP的降解率均保持80%左右。通过设计实验探明了Fe-BWO光催化-芬顿体系中电子在半导体、HO与表面铁(≡Fe)之间的影响机制:≡Fe将HO活化产生·OH而自身被氧化为≡Fe,同时导致≡Fe附近的微观环境发生变化,出现富电子的Bi(3-x)+)区,更有利于吸附和活化O产生大量·O。此外,光照条件下产生的光生电子能将≡Fe还原成≡Fe促进Fe/Fe循环。2.在第一章合成的Fe-BWO催化剂基础上,构建一个间断式补充HO的光催化-芬顿去除NO微型流式反应装置。在常温下,20 mg催化剂在单次添加0.5 m L 3wt%HO条件下实现75.8%的NO转化率以及56%的no去除率,并且在循环使用5次之后仍然保持一个较为稳定的no去除能力。通过EPR实验和捕获剂实验证明光催化-芬顿体系中活性氧物质·OH、·O和O显著提升是no去除率提高的原因。其中,e的猝灭对no去除性能影响最大,这归因于e在促进催化剂表面的铁循环和O活化过程中起到至关重要的作用。最后,本章对光催化-芬顿体系去除NO的可能路径进行简单阐述。

关键词：芬顿光催化 Bi2WO6 CIP降解 no去除

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改性锡酸锌对氮氧化物的光催化去除研究

改性锡酸锌对氮氧化物的光催化去除研究

作者：张敏重庆工商大学

学位级别：硕士

随着工业化经济的迅速发展,大量化石燃料的燃烧以及汽车尾气的排放造成了严重的空气污染物。氮氧化物(NOx)作为一种典型的空气污染物,可引起诸如雾霾,酸雨或者光化学烟雾等大气环境污染。传统治理NOx污染的方法主要有选择性催化还原,热... 详细信息

随着工业化经济的迅速发展,大量化石燃料的燃烧以及汽车尾气的排放造成了严重的空气污染物。氮氧化物(NOx)作为一种典型的空气污染物,可引起诸如雾霾,酸雨或者光化学烟雾等大气环境污染。传统治理NOx污染的方法主要有选择性催化还原,热催化以及物理吸附等,这些方法并不适用于低浓度ppb级NOx的去除,且处理过程容易造成二次污染。光催化作为一种高效的绿色技术,近几十年来呈现出广阔的应用潜能。ZnSnO作为一种典型的三元体系的n型半导体光催化材料,高的电子传导率、电子迁移能力以及杰出的热力学稳定性备受关注。但是,从实际应用角度来看,它们的光催化活性依然有待提高。本论文通过表(界)面设计与能带调控的方式,来提高它们的光催化去除NOx的活性。具体的研究内容总结如下:(1)通过简便的一锅水热法制备了氧空位与SnO量子点协同作用的改性ZnSnO复合材料(ZSO/SnO-VOs),对NO的去除率到达60%,是纯ZnSno去除率的3倍。采用XRD、TEM、SEM分析结果所得,在ZSO-1.5(ZSO/SnO-VOs)的纳米材料表面有SnO量子点的存在,此外,基于XPS和EPR测量结果,检测到OVs的存在,根据瞬态荧光光谱分析得到改性之后样品(ZSO-1.5)电子转移速率远大于纯ZnSnO(ZSO),其电子转移效率达到99.99%。ESR和EPR测试结合理论计算,结果分析得改性ZnSnO催化性能提高的主要活性物质主要是DMPO-·O和DMPO-·OH,在此基础上,利用DFT计算揭示了OVs的位置,SnO量子点与ZnSnO界面的电子结构和电荷运输性质,可以发现SnO量子点起到电子储库和电子导体的作用,有利于载流子的分离。分析催化剂表面NO的反应路径,随着表面产生SnO量子点形成中间能级以及缺陷的引入,污染气体到催化剂表面的转化路径在界面处构建了一个新的电荷转移途径,通过原位DRIFTS观察到反应中间体NO,这通过形成NO促进NO氧化成最终产物,从而促进NO的活化。ZSO-1.5比ZSO能产生更多的·OH与·O活性自由基,有利于NO的去除,说明ZSO-1.5特殊的电子结构抑制了NO毒性产物的产生。我们的研究在构建量子点与氧空位共同修饰催化剂表面结构提供了研究思路,结合实验与理论计算,充分讨论了复合材料对NO的选择性氧化的机理。(2)微波加热法在合成高效光催化纳米粒子方面具有可观的应用前景,目前微波加热已经应用于合成单一催化材料、不同元素的掺杂材料以及构建纳米复合材料等。采用微波法制备了ZnSnO@Zn O复合材料,通构建异质结与氧空位协同作用对空气中NO的去除进行了研究。与ZSO(纯ZnSnO)相比,ZSO-Z3(ZSO@Zn O-OVs)样品对NO的去除率最高达到了55%。根据EPR的结果检测到OVs的信号,为了进一步直观、动态地研究了光催化剂表面对no去除的吸附过程和氧化过程,采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱进行测试研究。OVs的引入不仅减少了由中间间隙引起的带隙,而且还作为活性中心有利于吸附小分子如NO、O和HO,采用DFT模拟计算分析,复合材料形成的异质结促进了活性物种的生成,ZSO-Z3比ZSO能产生更多的·OH与·O活性自由基,更有利于NO的去除,且ZSO-Z3(ZSO@Zn O-OVs)特殊的电子结构抑制了NO毒性产物的产生。通过构建ZnSnO@Zn O异质结,为构建纳米材料电子结构提供思路,对大气中低浓度NO选择性氧化提出了见解。

关键词： Zn2SnO4 量子点异质结氧空位 no去除 DFT计算

CdS基光催化剂的化学组成与形貌调控及其no去除性能和稳定性研究

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CdS基光催化剂的化学组成与形貌调控及其NO去除性能和稳定性研究

作者：黄金铭华中农业大学

学位级别：硕士

随着时代的发展,环境污染是人类实现可持续发展所需要刻不容缓解决的问题,其中NO作为一种常见的大气污染物,对地球的生态环境及人类的呼吸系统等有较大的不良影响。相较于传统的选择性催化还原等no去除技术,基于半导体材料的光催化NO去... 详细信息

随着时代的发展,环境污染是人类实现可持续发展所需要刻不容缓解决的问题,其中NO作为一种常见的大气污染物,对地球的生态环境及人类的呼吸系统等有较大的不良影响。相较于传统的选择性催化还原等no去除技术,基于半导体材料的光催化no去除技术因其绿色无污染等优点而被广泛研究。尽管一些金属氧化物及氮化碳等半导体材料已被广泛用于光催化no去除,但其往往具有光催化效率不高且大量释放NO等有毒副产物的缺点,因此开发新型高效的半导体光催化剂用于深度去除NO迫在眉睫。CdS是一种性能优异的窄带隙半导体,在光催化产氢、CO还原以及降解污染物中有广泛研究,但在光催化no去除领域研究较少。本文以CdS基光催化剂为研究对象,对其化学组成和形貌进行调控,一方面制备CdZnS固溶体,另一方面制备具有不同形貌的CdS材料,并对其光催化no去除性能及稳定性进行研究。主要研究内容如下:1.通过简便的共沉淀法制备CdS及系列CdZnS固溶体纳米颗粒。光催化no去除性能表明,CdZnS催化剂的no去除效率在120 min连续光照下始终保持在95%,具有优异的光催化稳定性,而CdS材料在经过相同时间光照后期催化性能从95%下降至44%。研究发现CdZnS材料在长时间光照过程中可以保持完好的结晶度,颗粒之间未发生明显聚集,且保持较低的电荷转移电阻和稳定的载流子产生与分离效率,因此表现出高效且持久稳定的光催化活性。此外,CdZnS催化剂在no去除过程中,展现出极低的NO释放率(1%)。该结果为高效、稳定的金属硫化物光催化剂的设计提供了有益借鉴。2.通过溶剂热等方法法合成了纳米片、纳米颗粒、纳米球、纳米棒等不同形貌的CdS材料。通过X-射线粉末衍射、透射电子显微镜、X-射线光电子能谱等对材料的组成、形貌进行表征分析。研究表明,相较于其他形貌的CdS材料,CdS纳米片的no去除效率最高,达到93.6%并且保持着很高的长效测试稳定性。表征结果发现CdS纳米片具有最高的光生载流子分离效率及最低的电荷转移电阻。该结果对高稳定性CdS基光催化剂的设计提供了新思路。

关键词： Cd0.3Zn0.7S CdS 光催化 no去除稳定性

活性氧自由基生成及传输对g-C_3N_4上NO光催化去除的影响:原位红外光谱与计算模拟结合法（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2018年第10期39卷 1695-1703页

作者：李解元颜萍李康璐岑望来于晓巍袁山东楚英豪王正明四川大学建筑与环境学院四川大学新能源与低碳技术研究院环保部华南环境科学研究所日本产业技术综合研究所

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有独特的二维层状结构和合适的能带结构,因而在可见光催化领域广受关注.尤其是在可见光去除环境污染物领域,得到了较为充分的研究与应用.然而g-C_3N_4去除环境污机理的反应机理尚不明确.因此,本文采用理论计算... 详细信息

石墨相氮化碳(g-C_3N_4)具有独特的二维层状结构和合适的能带结构,因而在可见光催化领域广受关注.尤其是在可见光去除环境污染物领域,得到了较为充分的研究与应用.然而g-C_3N_4去除环境污机理的反应机理尚不明确.因此,本文采用理论计算与实验高度结合的研究方法,以光催化no去除为例,深入阐述了光照下g-C_3N_4表面活性氧物种(ROS)的生成及转化过程,及其介导下的NO光催化氧化机理.X射线衍射结果表明,g-C_3N_4是三嗪环层内聚合后层层堆叠而成,并由红外光谱确定了其表面的官能团类型.该结构经扫描电镜和透射电镜得到了进一步的验证.采用光致激发谱和紫外可见漫反射光谱等实验表征与密度泛函理论计算结合的光电性质分析,我们发现,g-C_3N_4在可见光下具有一定的响应,这为其在光催化去除NO中奠定了基础.同时,其价带位置过高,无法自行产生氧化性较强的羟基自由基(.OH).电子自旋共振技术结果表明g-C_3N_4在光照下能捕获到·O_2^-和·OH两种活性自由基.采用反应路径计算发现,·OH是由·O_2^-在导带上逐步得到电子被还原而生成,其中的速率控制步骤是H_2O_2的解离.因此,促进O_2分子的吸附和活化和克服H_2O_2解离的反应活化能是产生·OH和提升g-C_3N_4光催化氧化活性的关键.采用原位红外光谱技术对g-C_3N_4上NO的氧化去除过程进行了表征,发现其主要中间产物为NO_2,主要终产物为NO_2^-和NO_3^-,采用反应路径计算对该反应过程进行了理论模拟,发现在·O_2^-介导下,最高反应活化能为0.66 eV,而在·OH介导下,该活化能降低至0.46 eV,表明·OH的氧化性要明显强于·O_2^-.总之,本文采用一种可行的、高度结合的实验与计算手段研究了g-C_3N_4上ROS的生成及转化过程及其对no去除的反应历程,在原子尺度揭示了该反应的机理,加深了对ROS在光催化环境污染物降解过程中作用的理解.

关键词：光催化活性氧物种石墨相氮化碳 no去除反应机理

盐辅助-超生喷雾热分解法合成中空Bi_2WO_6纳米微球去除NO的应用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2017年第2期38卷 348-356页

作者：陈美娟黄宇李顺诚西安交通大学人居环境与建筑工程学院中国科学院地球环境研究所中国科学院气溶胶化学与物理重点实验室陕西西安710049 中国科学院地球环境研究所黄土与第四纪地质国家重点实验室陕西西安710061 香港理工大学土木与环境工程学系

氮氧化物(简称NO_x,包括NO和NO_2等)是形成二次有机气溶胶的重要前体物,其存在会严重影响空气质量并危害人类健康.目前用于NO_x的去除的方法主要有过滤、物理吸附、热催化等.然而,这些技术存在高能耗及产生二次污染等缺点,严重制约其实... 详细信息

氮氧化物(简称NO_x,包括NO和NO_2等)是形成二次有机气溶胶的重要前体物,其存在会严重影响空气质量并危害人类健康.目前用于NO_x的去除的方法主要有过滤、物理吸附、热催化等.然而,这些技术存在高能耗及产生二次污染等缺点,严重制约其实际应用.近年来,光催化技术作为一种有效处理NO_x的环保技术,因其具备在常温下高效处理低浓度NO_x(大气污染浓度水平)的优点而获得广泛关注.最近,Bi_2WO_6光催化剂因其独特的层状结构以及特有的催化性质,表现出良好的可见光催化性能.Bi_2WO_6光催化性能与催化剂的形貌及尺寸大小密切相关,目前报道的Bi_2WO_6的形貌有片状、颗粒状、花状、中空微球等.其中,由小纳米颗粒堆积成的中空Bi_2WO_6微球因其大的比表面积和高的荷质传输速率,表现出显著优于其它形貌的光催化性能.目前已有少量关于中空结构Bi_2WO_6微球的制备方法的报道,这些方法均需引入纳米球状的"核"作为模板,并在其上生长Bi_2WO_6胶体颗粒,然后去除"核",从而得到中空结构.譬如,Shang等采用碳纳米球作为"核"制备出Bi_2WO_6微球,再通过煅烧手段去除碳"核".Thillai与合作者用硅球作为"核",为了得到中空结构Bi_2WO_6微球,用NaOH将硅"核"刻蚀.然而这类方法均涉及到复杂的制备过程和高昂的运行成本.超生喷雾热分解法是一种常见的制备尺寸可控的纳米球的方法.在之前的工作中,本研究组成功使用超声喷雾热解法制备出具有优良光催化活性的Bi_2WO_6实心微球.我们首次加入NaCl盐为模板,使用简单的超声喷雾热分解方法制备出具有中空结构的Bi_2WO_6微球光催化剂,合成过程无需采用复杂的除"核"手段.一系列表征表明:该微球由直径为41-148 nm的纳米片自组装而成,并在表面形成了不均匀分布的孔结构;并对Bi_2WO_6中空微球的生长机制做了详细的研究,考察了所制备Bi_2WO_6催化剂去除NO的效率.生长机制研究结果表明,NaCl盐在中空Bi_2WO_6微球的形成过程中发挥着关键性作用:(1)NaCl盐溶液在超生喷雾热分解法的高温过程中形成NaCl单晶并作为"核"模板,参与中空Bi_2WO_6微球的形成;(2)Na^+离子有助于Bi_2WO_6微球的微结构-纳米片的生长;(3)Cl^-离子有利于Bi_2WO_6微球表面微孔的形成;(4)NaCl模板水洗后留下中空结构的Bi_2WO_6微球;(5)NaCl盐也充当着多孔诱发剂,其水洗溢出过程会造成Bi_2WO_6微球表面的孔结构.性能测试表明,以NaCl盐为模板所制备的中空Bi_2WO_6微球表现出优异的光催化性能,其在模拟太阳光下去除NO的效率是未添加模板的1.7倍、以KCl为模板的1.5倍、以Na_2SO_4为模板的1.2倍.BET和DRS分析表明,中空结构Bi_2WO_6微球具有大的比表面积和高的可见光吸收,对提高催化性能起到重要作用.ESR测试结果表明,·OH和·O_2^-是中空Bi_2WO_6微球的光催化反应过程的主要活性物种,·O_2^-的产生有助于提高光催化剂降解NO的耐受性.

关键词：超声喷雾热分解盐模板 Bi2WO6中空微球 no去除

高催化活性2D/2D Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2)纳米片异质结的构建及其可见光催化去除NO

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物理化学学报 2021年第10期37卷 150-158页

作者：杨晓庆杨华琳卢欢丁皓璇童妍心饶斐张鑫申茜高健智朱刚强陕西师范大学物理学与信息技术学院西安710062 陕西师范大学地理学与旅游学院西安710062 伯明翰大学物理与天文学院伯明翰B152TT英国南京工业大学先进材料研究院柔性电子重点实验室南京211816

本研究采用水热法构建出2D/2D Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2)纳米异质结,在可见光下研究了该复合材料对NO的光催化去除能力。实验表明,15%Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2)对NO的光催化去除效率相比纯Bi_(4)O_(5)Br_(2)显著提高:其降解效率达到57.6%,比Bi_(4)O_(5)Br_(2)高27.1%。同时,15%Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2)具有很好的稳定性,经过5次循环催化,其催化率依然接近50.0%。研究发现,反应过程中主要的反应活性物质是e^(−)和·O_(2)^(−),光氧化产物主要为NO_(2)^(−)和NO_(3)^(−)。分析复合材料的光催化机制,发现光催化活性的提高主要得益于2D/2D Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2)异质结提高了电子与空穴的分离率,从而提高了光催化效率。这项工作提供了一个制备2D/2D纳米复合材料用于光催化降解环境污染物的有效方法,在缓解能源紧张与环境污染方面有巨大应用潜力。

关键词： Ti_(3)C_(2)/Bi_(4)O_(5)Br_(2) 2D/2D异质结半导体光催化剂光催化降解 no去除

球磨法制备Bi_(12)GeO_(20)/WO_(3)复合材料及可见光催化去除NO性能研究

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有色金属材料与工程 2022年第2期43卷 11-18页

作者：王继元王誉清杨成闫天仪杨靖庞清云常飞刘登国上海理工大学环境与建筑学院上海200093 上海理工大学材料与化学学院上海200093 上海理工大学机械工程学院上海200093 上海市环境监测中心上海200235

采用简易球磨法制备了一系列Bi_(12)GeO_(20)/WO_(3)二元半导体复合材料,并对其物相、光学和电化学性质进行了分析。可见光光催化去除NO试验表明:随着WO_(3)负载量的逐渐增大,材料去除活性先增大后减小,这主要归结于合适的相组成以及异... 详细信息

采用简易球磨法制备了一系列Bi_(12)GeO_(20)/WO_(3)二元半导体复合材料,并对其物相、光学和电化学性质进行了分析。可见光光催化去除NO试验表明:随着WO_(3)负载量的逐渐增大,材料去除活性先增大后减小,这主要归结于合适的相组成以及异质结提高了界面载流子的分离效率。另外,WO_(3)的加入可有效抑制有毒中间产物NO_(2)的生成,从而促进硝酸根与亚硝酸根的生成。通过活性物种捕捉试验发现,超氧自由基和空穴在光催化反应中均起到了主要作用,羟基自由基起到了辅助作用。能带结构分析表明,复合材料的光催化机制遵从Ⅰ型过程。循环试验证明,材料具有较好的重复利用性和结构稳定性。

关键词： Bi_(12)GeO_(20)/WO_(3) 光催化 no去除机制

Bi_(7)O_(9)I_(3)的制备及光催化氮氧化物去除

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有色金属材料与工程 2023年第3期44卷 67-72页

作者：刘登国上海市环境监测中心上海200235

利用简易溶剂热—球磨法制备了n型半导体Bi_(7)O_(9)I_(3),并对其组分、光学性质、电化学性质进行了分析表征。结果表明:球磨使粉末材料的颗粒尺寸减小、带隙略微变宽,产生的光生电子和空穴更容易迁移和分离,这都有助于增强体系的光催... 详细信息

利用简易溶剂热—球磨法制备了n型半导体Bi_(7)O_(9)I_(3),并对其组分、光学性质、电化学性质进行了分析表征。结果表明:球磨使粉末材料的颗粒尺寸减小、带隙略微变宽,产生的光生电子和空穴更容易迁移和分离,这都有助于增强体系的光催化氮氧化物(NO_(x))的去除能力。在可见光照射下,溶剂热—球磨法制备的Bi_(7)O_(9)I_(3)可去除体积分数40%的NO,明显高于溶剂热法制备的Bi_(7)O_(9)I_(3)的活性。物种捕捉试验表明,光催化过程中起主要作用的是超氧自由基和空穴,据此初步推测了Bi_(7)O_(9)I_(3)的光催化机制。重复试验表明,溶剂热—球磨法制备的催化剂具有良好的重复利用性和结构稳定性。

关键词： Bi_(7)O_(9)I_(3) 可见光催化 no去除光催化机制

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光催化去除NO的研究进展

环境化学 2021年第11期40卷 3316-3330页

作者：尚欢陈子越李浩李美琪郭福荣刘修凡艾智慧张礼知农药与化学生物学教育部重点实验室华中师范大学化学学院武汉430079

光催化去除NO技术能利用太阳能转化大气环境中低浓度的NO为硝酸盐,在大气污染控制领域有广阔的应用前景.本文综述了光催化去除NO的表界面反应研究进展,在介绍改性策略和关键化学过程的基础上,深刻讨论了影响光催化去除NO效率和选择性的... 详细信息

光催化去除NO技术能利用太阳能转化大气环境中低浓度的NO为硝酸盐,在大气污染控制领域有广阔的应用前景.本文综述了光催化去除NO的表界面反应研究进展,在介绍改性策略和关键化学过程的基础上,深刻讨论了影响光催化去除NO效率和选择性的关键因素.最后,展望了光催化净化NO技术的发展和应用前景,为设计高效净化NO的光催化剂及净化组件提供理论依据和实践参考.

关键词：光催化 no去除环境净化