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FeZSM-5的合成及在涉n2o反应中的应用

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FeZSM-5的合成及在涉N2O反应中的应用

作者：庄津浙江师范大学

学位级别：硕士

n20对环境有严重影响,主要表现在引起温室效应和破坏臭氧层,因此对n20排放气进行分解和利用具有重要的理论意义和应用价值。目前报道对n20排放气的处理主要有两种途径,一种是对低浓度n20通过催化分解转变为n2和o2;另外一种是利用n20为... 详细信息

n20对环境有严重影响,主要表现在引起温室效应和破坏臭氧层,因此对n20排放气进行分解和利用具有重要的理论意义和应用价值。目前报道对n20排放气的处理主要有两种途径,一种是对低浓度n20通过催化分解转变为n2和o2;另外一种是利用n20为氧化剂,一步氧化苯制备苯酚。FeZSM-5,尤其是经过高温水蒸气处理之后的FeZSM-5分子筛在n20催化分解和n20直接氧化苯制苯酚这两个反应中都表现出了优良的催化性能。对于沸石分子筛上的催化反应来说,内部传质限制是常见的现象。例如：在n20直接氧化苯制备苯酚反应中,由于苯分子与ZSM-5的孔道尺寸相近,使得苯和苯酚在孔道中的传递受到严重的传质限制,因此容易造成催化剂积炭失活。但是在n20的直接催化分解反应中,n20的分子尺寸要比沸石分子筛的孔道尺寸小得多,但在高n20转化率情况下,其反应是否也受传质限制呢?本文通过制备不同晶粒大小的FeZSM-5,并研究其n20催化分解和苯氧化反应中存在的传质限制现象,在此基础上发展具有良好传质性能的FeZSM-5分子筛,并应用于n20催化分解反应中。本论文的研究内容主要包括以下两个部分：1)以TPABr为模板剂,采用水热合成法合成FeZSM-5沸石分子筛,包括纳米级、21μm以及2μm以上FeZSM-5沸石分子筛的合成。考察合成体系中的碱度、碱源以及晶化时间对合成FeZSM-5沸石分子筛的影响。通过XRD和SEM表征手段对所合成的FeZSM-5进行表征。结果表明,通过提高合成体系中的碱度以及采用两步晶化法可以成功合成纳米级的FeZSM-5;在合成纳米级分子筛晶体的基础上,采用一步晶化法可以成功合成2μm FeZSM-5;通过碱性较弱的naHCo3部分取代naoH和延长第一阶段晶化时间的方法可以较宽范围调变FeZSM-5的晶体尺寸。选取5个不同晶体尺寸(70 nm,2μm,5μm,8μm,20μm)的FeZSM-5运用于n20的直接分解反应中,发现晶粒越大,n20完全分解所需要的温度越高。对比在同一温度(525℃)下n20分解反应,发现转化率随晶粒增大而下降,而2 gm以下的催化剂则都可以完全分解n20。这表明此反应受到分子筛晶体内部传质限制,2μm以下的FeZSM-5主要受本征反应动力学控制。选取3个不同晶体尺寸(70nm,2μm,20μm)的FeZSM-5用于以n20为氧化剂直接氧化苯制苯酚的反应中,晶体尺寸越小的FeZSM-5表现出越高的活性和稳定性,表明此反应受到分子筛晶体内部传质限制。2)以TPABr为模板剂,在氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)作用下,首次制备了具有球形形貌的多级孔结构ZSM-5沸石。考察了合成体系中的碱度、APTES用量等对合成ZSM-5结构和形貌的影响。结果表明,增大APTES用量会导致ZSM-5晶化困难。SEM和TEM表征发现晶化3天后产品为无定形的微米球,而且微米球内部有很多空泡;随着晶化时间的延长,微米球内部由无定形硅铝酸盐转晶为具有介孔结构ZSM-5纳米晶粒。并在此基础上通过在合成体系中引入Fe源直接合成了具有多级孔结构的FeZSM-5沸石,并考察了其n20直接催化分解反应性能。反应结果表明,该催化剂显示了良好的催化性能。

关键词： FeZSM-5 n2o分解苯酚沸石分子筛合成多级孔沸石分子筛

成型条件对Co/ZSM-5催化剂催化分解n_2o性能影响

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化工进展 2019年第4期38卷 1746-1752页

作者：李思漩夏蕾李靖宇刘晓刚孙巾茹迟姚玲王虹李翠清宋永吉北京石油化工学院化学工程学院燃料清洁化及高效催化减排技术北京市重点实验室北京102617 北京化工大学化学工程学院北京100029 北京工业大学环境与能源工程学院北京100124

采用挤条成型法制备Co/ZSM-5催化剂,通过X射线衍射、BET比表面积、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附法(nH_3-TPD)和颗粒径向抗压碎(侧压)强度测试对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解n_2o活性,对Co/ZS... 详细信息

采用挤条成型法制备Co/ZSM-5催化剂,通过X射线衍射、BET比表面积、氢气程序升温还原(H_2-TPR)、氨气程序升温脱附法(nH_3-TPD)和颗粒径向抗压碎(侧压)强度测试对催化剂进行表征,在固定床微型反应器中评价催化剂催化分解n_2o活性,对Co/ZSM-5(n-50)催化剂进行稳定性测试。结果表明,钴物种以Co3o4尖晶石氧化物形式存在于Co/ZSM-5催化剂中,胶溶剂种类显著影响催化剂抗压碎强度;黏合剂用量影响催化剂抗压碎强度、酸量、氧化还原性和催化剂催化分解n_2o活性;以硝酸为胶溶剂,黏合剂(SB粉)用量为30%和50%制备的催化剂,抗压碎强度大,分别为208n/cm和230n/cm,催化分解n_2o温度T95分别为485℃和500℃。在固定床微型反应器中,模拟工业尾气组成(φn_2o=11%、φo_2=16%、n_2为平衡气),反应温度446℃、空速6000h-1条件下,Co/ZSM-5(n-50)催化剂在1000h稳定性测试中表现出良好的催化活性和稳定性,n_2o转化率高于98%。

关键词：催化剂钴成型条件力学性能 n2o分解

碱土金属修饰的Co/RPSA催化剂催化分解n_2o

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工业催化 2012年第6期20卷 19-22页

作者：王焘王虹李翠清宋永吉丁福臣北京化工大学北京100029 北京石油化工学院化工系北京102617

以RPSA分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以Co为主活性组分和碱土金属为助剂的CoM/RPSA(M=Mg、Ca、Sr和Ba)催化剂,考察了含硫和含氧条件下直接催化分解n2o的性能。采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、nH3-TPD和n2o-TPD等方法对催化... 详细信息

以RPSA分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以Co为主活性组分和碱土金属为助剂的CoM/RPSA(M=Mg、Ca、Sr和Ba)催化剂,考察了含硫和含氧条件下直接催化分解n2o的性能。采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、nH3-TPD和n2o-TPD等方法对催化剂进行了表征。XRD结果表明,Co物种主要以Co3o4尖晶石形态存在。nH3-TPD和n2o-TPD结果表明,碱土金属的种类影响催化剂酸性和对反应物n2o的吸附-脱附性能,催化剂活性与催化剂酸性及其对反应物n2o的吸附-脱附性能有关。催化剂活性评价结果显示,CoSr/RPSA催化剂的n2o分解活性较好,n2o转化率达到95%时的反应温度为471℃。

关键词：催化化学 n2o分解钴碱土金属 RPSA分子筛

铜锌掺杂的六铝酸盐分解n_2o催化性能研究

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工业催化 2008年第10期16卷 172-175页

作者：宋永吉李翠清王虹董留涛北京石油化工学院北京102617 北京化工大学北京100029

采用共沉淀法制备了Cu和Zn取代六铝酸盐(LaCuxZn1-xAl11o19-δ,x=0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1.0)催化剂,通过XRD和BET等技术对催化剂进行表征,利用微型固定床反应器考察催化剂对n2o的分解活性。结果表明,以(nH4)2Co3为沉淀剂制备的... 详细信息

采用共沉淀法制备了Cu和Zn取代六铝酸盐(LaCuxZn1-xAl11o19-δ,x=0、0.2、0.4、0.5、0.6、0.8、1.0)催化剂,通过XRD和BET等技术对催化剂进行表征,利用微型固定床反应器考察催化剂对n2o的分解活性。结果表明,以(nH4)2Co3为沉淀剂制备的催化剂在1 200℃焙烧4 h,可以形成完整的六铝酸盐晶型,Cu和Zn能够取代Al3+进入六铝酸盐晶体结构。LaCuxZn1-xAl11o19-δ催化剂对n2o分解有较好的催化活性,其中,LaCu0.8Zn0.2Al11o19-δ活性较好。在LaCuxZn1-xAl11o19-δ六铝酸盐中,Cu为n2o催化分解的主要活性元素,Zn有助于提高催化剂的稳定性,但由于六铝酸盐的特殊结构,Zn在催化剂中的作用较小。

关键词：催化化学 n2o分解六铝酸盐共沉淀法

Rh_2o_3/介孔Mo_x-Al_2o_3(M=Mn,Fe,Co,ni,Cu,Ba)催化剂:合成、表征和催化应用（英文）

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Chinese Journal of Catalysis 2016年第1期37卷 73-82页

作者：刘欢林毅马臻复旦大学环境科学与工程系上海市大气颗粒物污染与防治重点实验室上海200433

近年来,研究者们开发了自组装合成介孔氧化铝的方法,并以介孔氧化铝为载体负载金属氧化物,还尝试合成介孔Mo_x-Al_2o_3复合氧化物.但以介孔Mo_x-Al_2o_3复合氧化物为载体负载金属氧化物,并将这类材料用于催化中的例子相对较少.本工作以... 详细信息

近年来,研究者们开发了自组装合成介孔氧化铝的方法,并以介孔氧化铝为载体负载金属氧化物,还尝试合成介孔Mo_x-Al_2o_3复合氧化物.但以介孔Mo_x-Al_2o_3复合氧化物为载体负载金属氧化物,并将这类材料用于催化中的例子相对较少.本工作以非离子型三嵌段共聚物(P123)为模板剂,异丙醇铝为氧化铝前驱物,采用一锅法快速制备了有序介孔Al_2o_3(MA)及一系列Mo_x-Al_2o_3(M=Mn,Fe,Co,ni,Cu,Ba)材料,并以这些材料为载体采用浸渍法制备了Rh/MA和Rh/M-MA催化剂.采用n_2吸附-脱附、X射线粉末衍射、透射电镜、X射线光电子能谱及电感偶合等离子体发射光谱等对催化剂结构和性质进行了表征,考察了催化剂对Co氧化和n_2o分解的催化活性和稳定性.结果表明,一锅法制备的各催化剂均有大的比表面积、大的孔容和均一的孔径.Rh/Mn-MA和Rh/Fe-MA中掺杂金属氧化物分别为Mno_2和Fe_2o_3,在Rh/Co-MA和Rh/ni-MA上,Co和ni分别与介孔氧化铝形成了niAl_2o_4尖晶石结构;Rh/Cu-MA上还有Cuo和少量Cu^+;对于Rh/Ba-MA催化剂,其载体的介孔有序性被破坏并有BaCo_3生成.在所有催化剂上,负载的Rh_2o_3颗粒高度分散,其颗粒尺寸分布在1 nm左右.对于Co氧化,催化剂的T_(50)(Co转化率到达到50%的温度)活性顺序为:Rh/Mn-MA(122℃)>Rh/Fe-MA(130℃)≈Rh/Cu-MA(131℃)>Rh/Co-MA(136℃)>Rh/ni-MA(156℃)>Rh/MA(161℃)>Rh/Ba-MA(171℃).大多数载体在200℃以下没有活性.对于n_2o分解,催化剂的T_(50)(n_2o转化率到达到50%的温度)活性顺序为:Rh/Co-MA(283℃)>Rh/ni-MA(287℃)≈Rh/Fe-MA(290℃)≈Rh/Ba-MA(292℃)>Rh/MA(301℃)>Rh/Cu-MA(314℃)>Rh/Mn-MA(321℃).这些载体在400℃以下都没有活性.实验证明,通过掺杂的方法可以调变介孔Al_2o_3的物理化学性质,负载Rh_2o_3后,催化性能进一步被调变,虽然本文仅选取Co氧化和n_2o分解作为探针反应来比较这一类介孔氧化物材料的催化活性,考虑到Rh_2o_3和Al_2o_3在催化中的广泛使用,我们认为这些催化剂有可能用在其他反应中.

关键词：一锅法介孔氧化铝金属氧化物 Co氧化 n2o分解

Al_2o_3改性Cuo/Fe_2o_3催化剂水煤气变换反应性能(英文)

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物理化学学报 2015年第4期31卷 757-763页

作者：林性贻殷玲范言语陈崇启福州大学化肥催化剂国家工程研究中心福州350002

采用分步共沉淀法制备了不同Al2o3含量(0%-15%(w))的Cu o/Fe2o3催化剂,并进行水煤气变换反应(WGSR)评价测试.制得的催化剂中含有复合物Cu Fe2o4,其晶粒尺寸,氧化还原性质和表面Cu分散通过相应表征手段加以研究.X射线粉末衍射(XRD),拉曼(... 详细信息

采用分步共沉淀法制备了不同Al2o3含量(0%-15%(w))的Cu o/Fe2o3催化剂,并进行水煤气变换反应(WGSR)评价测试.制得的催化剂中含有复合物Cu Fe2o4,其晶粒尺寸,氧化还原性质和表面Cu分散通过相应表征手段加以研究.X射线粉末衍射(XRD),拉曼(Raman)光谱,n2物理吸附,n2o分解和Co2程序升温脱附(Co2-TPD)等表征技术说明适量Al2o3的加入可以促进尖晶石Cu Fe2o4发生由四方相向立方相的转变,阻止催化剂中Cu烧结,增大表面Cu分散,增加弱碱性位点的数量.此外,采用H2程序升温还原(H2-TPR)技术探究改性的Cu o/Fe2o3催化剂的还原性能.关联结果发现,Al2o3掺杂在增大铜物种的耗氢量,降低其还原温度方面起着重要的作用.即Al2o3的添加促进Cu o/Fe2o3催化剂中铜铁物种之间的协同作用.结合活性测试和表征结果,适量的Al2o3(10%(w))改性的催化剂具有较小的Cu颗粒尺寸、较大的Cu分散、较强的还原性能、较多数量的弱碱性位点,因此具有更好的初始活性和热稳定性.

关键词： Cu Fe2o4 水煤气变换反应 Al2o3改性 Cu分散弱碱性位点 n2o分解

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六铝酸盐结构及其在高温反应中的应用

化学进展 2018年第12期30卷 1992-2002页

作者：朱燕燕岳宗洋边文刘瑞林马晓迅王晓东西北大学化工学院国家碳氢资源清洁利用国际科技合作基地陕北能源先进化工利用技术教育部工程研究中心陕西省洁净煤转化工程技术研究中心陕北能源化工产业发展协同创新中心西安710069 中国科学院大连化学物理研究所大连116023

六铝酸盐因其特殊的层状结构具有高温热稳定性;晶格中Al^(3+)可被不同过渡金属和贵金属离子取代,具有活性组分可镶嵌性;镜面层排列疏松,为氧的优先扩散通道;以上结构特质为六铝酸盐在高温涉氧方面的应用奠定了坚实的基础。本综述从六铝... 详细信息

六铝酸盐因其特殊的层状结构具有高温热稳定性;晶格中Al^(3+)可被不同过渡金属和贵金属离子取代,具有活性组分可镶嵌性;镜面层排列疏松,为氧的优先扩散通道;以上结构特质为六铝酸盐在高温涉氧方面的应用奠定了坚实的基础。本综述从六铝酸盐的结构出发,详细讨论了六铝酸盐的结构类型(磁铅石型和β-Al_2o_3型)和金属取代对其微观结构(尤其是金属化学状态)的影响,并介绍了近年来六铝酸盐在高温涉氧反应,如CH_4催化燃烧、环保领域n_2o消除、航天推进级n_2o分解、甲烷化学链燃烧和重整中的应用,重点关注了六铝酸盐结构与性能的关联,最后对六铝酸盐未来研究方向作出展望。

关键词：六铝酸盐金属取代高温催化剂氧载体催化燃烧 n2o分解化学链构效关系

The effect of biomass pyrolysis gas reburning on n_2o emission in a coal-fired fluidized bed boiler

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Chinese Science Bulletin 2011年第14期56卷 1429-1433页

作者： HU XiaoYing DonG ChangQing YAnG YongPing ZHAnG JunJiao national Engineering Laboratory for Biomass Power Generation Equipment North China Electric Power University Beijing 102206 China

The fossil fuel consumption and pollutant emissions in a coal fired fluidized bed boiler could be reduced by biomass pyrolysis gas *** influence of three kinds of biomass pyrolysis gases on the emission of n_2o in a laboratory scale fluidized bed was investigated using the mechanism of GRI3.0 in this *** results showed that:the effect of sawdust pyrolysis gas reburning on n_2o was more significant than that of rice husk and orange peel under the same conditions;the increase of initial oxygen content from 1% to 8% in flue gas would restrain the decomposition of n_2o;the n_2o decomposition was enhanced by increasing reaction temperature from 1073.15 K to 1323.15 K,and the decomposition rate may reach 99% at 1223.15 K.

关键词： n2o排放生物质热解流化床锅炉气体再燃燃煤 n2o分解实验室规模燃料消耗

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应用于笑气分解的整体式催化剂的研究

应用于笑气分解的整体式催化剂的研究

作者：韩俊波北京化工大学

学位级别：硕士

本论文采用比较新颖的原位合成的方法在载体堇青石与泡沫陶瓷上分别成功合成了Beta型分子筛催化剂,制备出了整体式催化剂。并对原位合成过程中整体式催化剂制备的影响因素进行了分析,发现合成时间、合成温度、合成前驱液中水的含量等都... 详细信息

本论文采用比较新颖的原位合成的方法在载体堇青石与泡沫陶瓷上分别成功合成了Beta型分子筛催化剂,制备出了整体式催化剂。并对原位合成过程中整体式催化剂制备的影响因素进行了分析,发现合成时间、合成温度、合成前驱液中水的含量等都对整体式表面分子筛的生长有着重要的影响;同时,对整体式催化剂制备中所用载体蜂窝状堇青石的前处理以及选用不同孔道尺寸的载体对于制备的影响进行了论述。本论文还对制备的整体式催化剂进行金属离子改性,制备出一系列的不同浓度的Fe、Co、Cu等整体式Beta分子筛催化剂,并将其应用于n20催化分解体系中考察整体式催化剂的催化性能之间的差异。并将通过原位合成法制备的整体式催化剂与传统涂覆法制备的整体式催化剂进行了活性比较,发现通过原位合成法制备的整体式催化剂主要由于不含粘结剂的缘故,所以活性要高于传统涂覆法。同时对制备的整体式催化剂进行了稳定性的考察,发现制备的整体式催化剂对于杂质气体(no、Co、So)抗性比较强,同时整体式堇青石催化剂在经历了80个小时的长周期实验后,发现其活性波动范围很小,活性仍能维持在85%-89%之间,并没有出现催化剂活性严重下降甚至失活的情况,可以证明通过原位合成法制备的整体式催化剂的稳定性可靠。

关键词：整体式催化剂 Beta分子筛原位合成法 n2o分解