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Cu single-atom electrocatalyst on nitrogen-containing graphdiyne for CO_(2) electroreduction to CH_(4)

Chinese Journal of Catalysis 2024年第9期64卷 123-132页

作者： Hao Dai Tao Song Xian Yue Shuting Wei Fuzhi Li Yanchao Xu Siyan Shu Ziang Cui Cheng Wang Jun Gu Lele Duan Department of Chemistry Southern University of Science and TechnologyShenzhen 518055GuangdongChina Center of Artificial Photosynthesis for Solar Fuels and Department of Chemistry School of ScienceWestlake UniversityHangzhou 310030ZhejiangChina Department of Chemistry Tsinghua UniversityBeijing 100084China Division of Solar Energy Conversion and Catalysis at Westlake University Zhejiang Baima Lake Laboratory Co.LtdHangzhou 310000ZhejiangChina Institute of natural Sciences Westlake Institute for Advanced StudyHangzhou 310024ZhejiangChina

Developing Cu single-atom catalysts(SACs)with well-defined active sites is highly desirable for producing CH4 in the electrochemical CO_(2) reduction reaction and understanding the structure-property ***,a new graphdiyne analogue with uniformly distributed n_(2)-bidentate(note that n_(2)-bidentate site=n^n-bidentate site;n_(2)≠dinitrogen gas in this work)sites are *** to the strong interaction between Cu and the n_(2)-bidentate site,a Cu SAC with isolated undercoordinated Cu-n_(2) sites(Cu1.0/n_(2)-GDY)is obtained,with the Cu loading of 1.0 wt%.Cu1.0/n_(2)-GDY exhibits the highest Faradaic efficiency(FE)of 80.6% for CH_(4) in electrocatalytic reduction of CO_(2) at-0.96 V ***,and the partial current density of CH_(4) is 160 mA cm^(-2).The selectivity for CH_(4) is maintained above 70% when the total current density is 100 to 300 mA cm^(-2).More remarkably,the Cu1.0/n_(2)-GDY achieves a mass activity of 53.2 A/mgCu toward CH4 under-1.18 V *** situ electrochemical spectroscopic studies reveal that undercoordinated Cu-n_(2) sites are more favorable in generating key ^(*)COOH and ^(*)CHO intermediate than Cu nanoparticle *** work provides an effective pathway to produce SACs with undercoordinated Metal-n_(2) sites toward efficient electrocatalysis.

关键词： Carbon dioxide reduction Electrocatalysis Cu single-atom catalyst n-containing graphdiyne Methane

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