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氮氧缺陷调控氮化碳光催化析氢的性能及机理研究

氮氧缺陷调控氮化碳光催化析氢的性能及机理研究

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作者：苗志超昆明理工大学

学位级别：硕士

随着全球变暖和气候变化,利用光催化技术将太阳能转化为化学能已经成为应对环境污染和能源危机的有效手段之一。其中,石墨氮化碳(g-Cn)作为一种可见光响应光催化剂,具有良好的催化效率、低成本、稳定性和易于制备等优势,近些年来受到了... 详细信息

随着全球变暖和气候变化,利用光催化技术将太阳能转化为化学能已经成为应对环境污染和能源危机的有效手段之一。其中,石墨氮化碳(g-Cn)作为一种可见光响应光催化剂,具有良好的催化效率、低成本、稳定性和易于制备等优势,近些年来受到了广泛关注。氮化碳材料本身有一些固有的缺点,例如低可见光吸收、界面反应的活性位点较少、光生载流子对的快速复合、弱电迁移率、低量子产率、低比表面积、低电导率等等,导致单一g-Cn材料的光催化性能并不理想,基于此,本工作通过控制前驱体高温聚合时的环境气氛来调整三嗪环骨架中的缺陷浓度,并通过对样品的晶体结构、光学性能和光催化性能的分析深入研究了这些缺陷形成的机理和对g-Cn的光催化性能的影响机制。具体内容如下:(1)g-Cn前驱体在高温聚合过程成中会不可避免的在g-Cn三嗪环骨架中引入O掺杂,因此使用含有不同比例氢气的氩氢混合气来控制O的引入量。通过XRD、XPS和红外光谱等对材料的晶体结构进行分析,确定O元素在三嗪环骨架的掺杂方式是通过置换n位置的n原子形成O置换原子。O置换原子会引起晶格畸变和内部电场,从而促进载流子的分离,并通过吸引电子的方式抑制载流子的复合,并通过在导带附近形成禁带中间体缩短体系的禁带宽度来促进光吸收能力。经过测试,被氢气还原过的OCn-10的光催化产氢性能是未经还原的OCn的3.3倍,且有着良好的循环稳定性。(2)通过高温热缩聚技术,可以制备出具有C/n结构的g-Cn,但是,这一过程中会产生大量的氨气,而氨气会对g-Cn的三嗪环结构产生刻蚀作用造成n原子的逃逸从而形成n缺陷。本工作通过添加乙酸铵来控制氨气的量,乙酸铵与三聚氰胺在焙烧过程中发生反应释放大量氨气,氨气在高温下会生成自由基,并对n位置的n原子进行刻蚀,从而在g-Cn的三嗪环骨架中生成n空位。n空位由于n原子的缺失使得晶体密度减少,从而使得(100)晶面的晶面间距变大,并有效提高载流子浓度,同时通过捕捉光生载流子并迅速转移到半导体表面来抑制光生载流子的分离。经过光催化活性测试,引入n的nCn-6的光催化产氢活性是未添加乙酸铵的nCn的4.11倍,经过4次6小时的循环光催化产氢实验后材料仍有良好的性能,证明材料具有良好的循环稳定性。

关键词： g-C3n4光催化剂 O缺陷掺杂 n空位掺杂光催化制氢

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