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Preparation of a porphyrin-polyoxometalate hybrid and its photocatalytic degradation performance for mustard gas simulant 2-chloroethyl ethyl sulfide

引用

Chinese Chemical Letters 2022年第5期33卷 2625-2629页

作者： Ying Yang Fangsheng Tao Lijuan Zhang Yunshan Zhou Yuxu Zhong Shubo Tian Yong’an Wang State Key Laboratory of Chemical Resource Engineering Institute of ChemistryBeijing University of Chemical TechnologyBeijing100029 China Toxicology and Medical Countermeasures Beijing Institute of Pharmacology and ToxicologyBeijing100850China

By combining 5,10,15,20-tetra(4-chlorine)phenylporphyrin(TClPP)andα-Keggin polyoxometalate H_(5)PV_(2)Mo_(10)O_(40)(H 5 PVMo)via a simple ion-exchange method,an organic-inorganic hybrid material[C_(44)H_(28)N_(4)Cl_(4)]_(1.5)[H_(2)PMo_(10)V_(2)O_(40)]·2C_(2)H_(6)O(H_(2 )TClPP-H_(2) PVMo)was prepared and thoroughly characterized by a variety of techniques.The homogeneous photocatalytic degradation of 2-chloroethyl ethyl sulfide(CEES)(5μL)by H_(2) TClPP-H_(2) PVMo(1×10^(−6)mol/L)was studied in methanol and methanol-water mixed solvent(v/v=1:1),in which the degradation rate of CEES reached 99.52%and 99.14%,respectively.The reaction followed first-order reaction kinetics,and the half-life and kinetic constant in methanol and the mixed solvent were respectively 33.0min,−0.021 min−1 and 15.7min,−0.043 min−1.Mechanism analysis indicated that under visible light irradiation in the air,CEES was degraded via oxidation and alcoholysis/hydrolysis in methanol and the mixed solvent.O_(2)·−and ^(1)O_(2) generated by H_(2) TClPP-H_(2) PVMo selectively oxidized CEES into a nontoxic sulfoxide.Singlet oxygen capture experiments showed that H_(2) TClPP-H_(2) PVMo(φ=0.73)had a higher quantum yield of singlet oxygen than TClPP(φ=0.35)under an air atmosphere and visible light irradiation.

关键词： Chemical warfare agent mustard gas simulant Porphyrin Polyoxometalate Photooxidation

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