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甲烷无氧芳构化反应催化剂的研究

甲烷无氧芳构化反应催化剂的研究

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作者：陈朗北京化工大学

学位级别：硕士

我国的天然气和页岩气储量丰富,其主要成分是甲烷。近年来,如何将甲烷转化为具有更高附加值的化学产品是科研工作者的热门研究领域之一。甲烷无氧芳构化,作为一项能直接将甲烷转化为芳烃等化学产品的关键技术而备受关注。其中,由于较高... 详细信息

我国的天然气和页岩气储量丰富,其主要成分是甲烷。近年来,如何将甲烷转化为具有更高附加值的化学产品是科研工作者的热门研究领域之一。甲烷无氧芳构化,作为一项能直接将甲烷转化为芳烃等化学产品的关键技术而备受关注。其中,由于较高的反应活性和芳烃选择性,mo/hzsm-5催化剂是目前研究最为广泛的催化剂之一。然而,负载型催化剂面临稳定性较低,失活较快的问题,严重制约了甲烷无氧芳构化反应的进一步发展和应用。本课题设计了一种全新结构的mo基hzsm-5分子筛催化剂,即将活性组分mo嵌入到hzsm-5分子筛内部,通过原位水热合成方法得到活性和稳定性更高的嵌入式mo@hzsm-5催化剂。本文首先探究出嵌入式mo@hzsm-5催化剂的最佳合成配方和晶化条件分别为:Si:Al:TPABr:NH4F:H2O=1:0.025:0.4:0.23:11.2（摩尔比）和180℃晶化72 h。此外,本文还研究了配方中各原料（模板剂,矿化剂,溶剂）的配比和晶化时间对催化剂的性能和反应活性的影响。通过对嵌入式mo@hzsm-5催化剂与负载型mo/hzsm-5催化剂进行相关表征分析和反应评价,探究了两种催化剂在结构和性质上的区别。在700℃,2000 mL/（gcat·h）和0.1 MPa下对两种催化剂进行反应活性评价发现,嵌入式催化剂的反应活性和稳定性以及苯选择性明显高于负载型催化剂。反应9 h后,嵌入式催化剂仍能保持近5%的甲烷转化率,77%的芳烃选择性以及44%的苯选择性。通过XPS和TEM分析结果,证明了在负载型催化剂中mo组分主要位于分子筛外表面上,而在嵌入式催化剂中mo组分主要位于分子筛内部。TG-DTA分析证明:在反应后的嵌入式催化剂中稠环芳烃类积碳要明显少于负载型催化剂。因此,与负载型催化剂相比,嵌入式催化剂具有较强的择形作用,能够抑制大分子稠环芳烃类积碳的形成。这是嵌入式催化剂具有较高反应活性和稳定性的主要原因。此外,通过N2吸附-脱附和NH3-TPD表征分析发现:与负载型催化剂相比,嵌入式催化剂还具有较高的比表面积,较佳的孔径分布以及更多的Br（?）nsted酸性位点。这也是嵌入式催化剂具有较高反应活性和稳定性的原因之一。

关键词：甲烷无氧芳构化嵌入式催化剂 mo@hzsm-5 积碳

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