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Effect of mo contents on properties of mo/zsm-5 zeolite catalyst for NOx reduction

Journal of Environmental Sciences 2005年第1期17卷 103-105页

作者： LIZhe HUANGWei XIEKe-chang KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnologyoftheMinistryofEducationandShanxiProvince TaiyuanUniversityofTechnologyTaiyuan030024China

mo/zsm 5 catalysts with different mo content were prepared by impregnation method. The effect of mo content on the property of mo/zsm 5 catalysts and their performance for selective catalytic reduction(SCR) of NO with ammonia was investigated by XRD, ICP, XPS and NO TPD respectively. The results showed that the catalytic activity of mo/zsm 5 for SCR of NO is strongly influenced by the mo loading in Hzsm 5 zeolites. The NOx conversion reached the highest value of 64.2% at 375℃ when mo content is about 10 9%, and the temperatures at which the maximum of NOx conversion obtained were declined with the increase of mo content. From XRD results, it can be seen that it exhibits the distinct interaction between mo and Hzsm 5 when mo content is about 10 9%. This may result in a suitable phase structure in mo/zsm 5 catalyst, which is advantageous for NO reduction. XPS and NO TPD results also showed that the catalytic activity of mo/zsm 5 may be related to the mo percent on the surface.

关键词： mo/zsm-5 mo content nitrogen oxides selective catalytic reduction

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mo/zsm-5催化剂上NO催化还原反应机理与动力学研究

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分子催化 2008年第3期22卷 254-259页

作者：韩灵翠任攀杰李哲杨冬花太原理工大学化学化工学院山西太原030024

采用浸渍法制备了mo/zsm-5催化剂样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性、以及NO转化的反应速率进行测定.结果表明,在mo/zsm-5催化剂上不会发生NO氧化成NO2的反应,也没有N2O生成,然而有少量的NO分解反应发生.在氧气存在条件下,mo... 详细信息

采用浸渍法制备了mo/zsm-5催化剂样品,并以氨为还原剂对其NO选择性催化还原活性、以及NO转化的反应速率进行测定.结果表明,在mo/zsm-5催化剂上不会发生NO氧化成NO2的反应,也没有N2O生成,然而有少量的NO分解反应发生.在氧气存在条件下,mo/zsm-5催化剂上NO-NH3-O2的SCR反应遵循LH机理.NO、O2和NH3首先吸附在mo/zsm-5表面,吸附态NO物种与吸附NH3物种直接反应生成氮气,气相氧的作用是加强NO吸附、补充催化剂表面吸附氧物种.并由此推导出NO转化的速率方程式,分别计算和模拟了在不同O2浓度、NO浓度和反应温度条件下NO的反应速率rNO值及其变化关系.结果表明,理论模拟值能够与实验值很好地吻合,所推测的机理能够很好地描述mo-zsm-5催化剂上NO选择性催化还原行为.

关键词： NO 选择性催化还原 mo/zsm-5 动力学反应机理

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mo/zsm-5空腔催化剂的制备及其甲烷无氧芳构化反应性能研究

Mo/ZSM-5空腔催化剂的制备及其甲烷无氧芳构化反应性能研究

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作者：黄梦梦郑州大学

学位级别：硕士

天然气和页岩气在自然界中的储蓄量非常丰富,甲烷作为二者的主要成分,其转化和利用呈现出巨大的应用价值。因此,将甲烷合理转化为有应用价值的产品,既是对自然资源的充分利用,也能给社会和人们的生活带来经济价值。将甲烷在无氧条件下... 详细信息

天然气和页岩气在自然界中的储蓄量非常丰富,甲烷作为二者的主要成分,其转化和利用呈现出巨大的应用价值。因此,将甲烷合理转化为有应用价值的产品,既是对自然资源的充分利用,也能给社会和人们的生活带来经济价值。将甲烷在无氧条件下转化成苯等芳烃物质是甲烷重要的应用途径之一。目前针对该反应路径应用最多的催化剂为mo/Hzsm-5。但由于传统分子筛的微孔孔道存在扩散限制,使得分子筛中的部分活性位点未能充分利用,同时也导致苯滞留在分子筛的孔道中发生二次反应生成大量积碳,影响催化剂的活性和稳定性。因此,设计开发高活性和高稳定性的催化剂具有深远的理论与实践价值。本文以四丙基氢氧化铵(TPAOH)溶液处理分子筛得到的具有空腔结构的Hzsm-5分子筛为载体制备mo/zsm-5空腔催化剂,并围绕其在甲烷无氧芳构化(MDA)反应中的催化性能展开研究,主要有以下几个方面:(1)本文首先探究了在0.1 mol L-1的TPAOH溶液中,通过调控分子筛与该溶液的反应时间,制备不同空腔结构的催化剂,并用于MDA反应性能的研究;实验证实,经以上处理后,Hzsm-5分子筛呈现出不同程度的空腔结构,其中,在TPAOH处理24 h所制备的催化剂具有完整的大空腔且催化剂中的B酸量较多。催化剂的催化性能最好,最高甲烷转化率达13.8%,最大苯收率可达6.69%。(2)在此基础上探究了 IPAOH浓度对合成空腔催化剂及其MDA反应性能影响。结果表明,碱浓度增加后,空腔催化剂中的B酸量和介孔均增加。当IPAOH溶液浓度为0.3 mol L-1时,苯的平均选择性稳定在75%,催化剂的稳定性最好。(3)在上述研究基础上,进一步探究了活性金属mo负载量及反应测试条件对合成的空腔结构催化剂催化性能的影响。实验结果表明,当mo负载量为5wt.%,反应温度为700℃,GHSV=4000 mL g-1h-1时,空腔催化剂性能最佳。

关键词： mo/zsm-5 空腔催化剂甲烷无氧芳构化脱硅重结晶

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Mg对mo/zsm-5中mo物种及甲烷芳构化性能的影响

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石油化工 2004年第Z1期33卷 197-199页

作者：白杰刘盛林谢素娟徐龙伢中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023 中国科学院大连化学物理研究所辽宁大连116023

研究Mg元素的添加对mo/zsm-5中mo物种及甲烷芳构化性能的影响.H2-TPR测试表明,Mg的添加降低了mo物种的还原性能;甲烷芳构化反应测试结果表明,适量Mg元素的添加可以延长催化剂的稳定性;TG-TPO测试表明Mg的添加,不仅影响了与mo物种相关联... 详细信息

研究Mg元素的添加对mo/zsm-5中mo物种及甲烷芳构化性能的影响.H2-TPR测试表明,Mg的添加降低了mo物种的还原性能;甲烷芳构化反应测试结果表明,适量Mg元素的添加可以延长催化剂的稳定性;TG-TPO测试表明Mg的添加,不仅影响了与mo物种相关联积碳的性质,而且抑制了高温氧化气氛下mo物种的挥发.

关键词： mo/zsm-5 甲烷芳构化 Mg

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甲烷芳构化反应中mo/MCM-22和mo/zsm-5催化剂的比较

甲烷芳构化反应中Mo/MCM-22和Mo/ZSM-5催化剂的比较

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中国化工学会2003年石油化工学术年会

作者：白杰刘盛林谢素娟徐龙伢林励吾中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大连化学物理研究所中国科学院大连化学物理研究所

在甲烷芳构化反应中,6mo/MCM-22 催化剂表现出比6mo/zsm-5 催化剂更好的稳定性。以苯为探针分子的程序升温技术测定表明,6mo/MCM-22 催化剂上苯的吸附量远大于6mo/zsm-5 催化剂。结合两种催化剂上的积碳量和反应结果,认为6mo/MCM-22 稳... 详细信息

在甲烷芳构化反应中,6mo/MCM-22 催化剂表现出比6mo/zsm-5 催化剂更好的稳定性。以苯为探针分子的程序升温技术测定表明,6mo/MCM-22 催化剂上苯的吸附量远大于6mo/zsm-5 催化剂。结合两种催化剂上的积碳量和反应结果,认为6mo/MCM-22 稳定性优于6mo/zsm-5 的原因在于前者的容碳能力强。

关键词： mo/MCM-22 mo/zsm-5 甲烷芳构化积碳

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三维有序等级孔zsm-5催化甲烷无氧芳构化反应的性能研究及催化甲醇制烯烃反应的积碳研究

三维有序等级孔ZSM-5催化甲烷无氧芳构化反应的性能研究及催化甲...

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作者：孙中天东北大学

学位级别：硕士

当今世界上已探明的天然气储量非常庞大,因此利用天然气生产石油化工中的重要化学原料是十分有意义的。甲烷无氧芳构化反应是将天然气直接转化为芳烃这一重要化工产品的重要路径,本文选用催化甲烷无氧芳构化的常用催化剂mo/zsm-5为研究... 详细信息

当今世界上已探明的天然气储量非常庞大,因此利用天然气生产石油化工中的重要化学原料是十分有意义的。甲烷无氧芳构化反应是将天然气直接转化为芳烃这一重要化工产品的重要路径,本文选用催化甲烷无氧芳构化的常用催化剂mo/zsm-5为研究对象,以三维有序多孔碳为硬模板,采用硬模板法制备了新型的尺寸与硅铝比可控的等级mo/zsm-5催化剂并应用于甲烷无氧芳构化(MDA)反应,并将反应结果与常规浸渍法制备得到的微孔mo/zsm-5催化剂相比较。由于mo/zsm-5是一种双功能催化剂,活性位点mo物种与分子筛内部酸性位点间距离对催化效果有重要的影响。因此本文进一步探究了 mo物种与酸性位点的距离对mo/zsm-5催化剂的影响,采用外延生长法制备了核-壳型的mo/zsm-5@Silicalite-1催化剂,将mo物种负载于全硅的MFI沸石外壳中,从而拉开了 mo物种与酸性位点的距离,进行了甲烷无氧芳构化催化性能测试并与浸渍法制备得到的mo/zsm-5催化剂进行对比,结果表明mo/zsm-5@Silicalite-1催化剂的催化性能比浸渍法制备得到的mo/zsm-5催化剂差,说明mo物种与酸性位点距离拉远会降低催化剂的催化性能。另一方面,mo源通常以钼酸根阴离子的形式存在,无法通过离子交换方式引入沸石孔道,因此钼的负载方法也对催化剂性能有很大影响。我们以moS2、moO3为钼源用固相研磨法制备了 mo/zsm-5催化剂,发现固相研磨法制备的mo/zsm-5催化剂中mo物种由于负载方式与浸渍法不同,导致迁移至分子筛孔道的mo物种数量不多,大多分布在分子筛晶体表面,导致了 mo物种与酸性位点距离较远,催化性能低于浸渍法制备得到的mo/zsm-5催化剂。此外,本文将用硬模板法制备得到的硅铝比可调、粒径可控的三维有序等级孔zsm-5(3DOH zsm-5)分子筛应用于催化甲醇制烯烃(MTO)反应。测试结果表明,3DOH zsm-5催化剂有着远高于商用MFI沸石催化剂CBV3024E的催化寿命,并且双烯选择性也更好,其中硅铝比为40,尺寸为35nm的3DOH zsm-5样品催化寿命可高达720min,是商用CBV3024E催化剂的3倍多,双烯选择性也高于CBV3024E催化剂。通过对催化剂样品进行GC-MS和TGA分析,结果表明3DOH zsm-5催化剂由于拥有等级孔结构可以容纳更多的积碳,因此有较好的催化表现。

关键词：甲烷无氧芳构化等级孔沸石 mo/zsm-5 甲醇制烯烃积碳

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