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纳米双金属氧化物活化单过硫酸氢钾去除水中有机污染物

纳米双金属氧化物活化单过硫酸氢钾去除水中有机污染物

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作者：卢遇安浙江工业大学

学位级别：硕士

源于印染废水和医药废水排放造成的持续水资源恶化问题受到了人们的广泛关注。近年来,基于硫酸根自由基(SO·)的高级氧化技术用于处理水中各种有机污染物。本文成功开发了负载型Co FeO/OMC和MnCoO纳米笼,并对它们对PMS的催化性能、影响... 详细信息

源于印染废水和医药废水排放造成的持续水资源恶化问题受到了人们的广泛关注。近年来,基于硫酸根自由基(SO·)的高级氧化技术用于处理水中各种有机污染物。本文成功开发了负载型Co FeO/OMC和MnCoO纳米笼,并对它们对PMS的催化性能、影响因素、催化机理和应用前景等进行了系统研究。(1)通过制备新型Co FeO/有序介孔碳(OMC)复合纳米组分,来催化PMS去除罗丹明B(Rh B)。表征结果表明,Co FeO纳米颗粒与OMC紧密的结合在一起,具有较高的表面积、孔容和磁性。在Co FeO/OMC复合纳米组分活化PMS系统中,Rh B脱色效果明显,并符合拟一级动力学模型。反应系统中起氧化作用的主导活性自由基为硫酸根自由基(SO·)。在最佳实验环境下,60 min内Co FeO/OMC复合纳米组分活化PMS可完全脱色100 mg/L Rh B。相比于Co FeO纳米颗粒,Co FeO/OMC复合纳米组分的催化效果更好,这归功于其具有吸附作用和Co(II)/Co(III)、Fe(II)/Fe(III)的循环转化。(2)开发的介孔MnCoO纳米笼具备巨大的比表面积和较高的孔容。MnCoO纳米笼对PMS具备良好的催化活性,且金属离子溶出极低。通过自由基淬灭实验和ESR自由基捕获技术证明反应中SO·起着主导作用。反应均符合拟一级动力学模型。MnCoO纳米笼中Co含量的增加有利于PMS的分解。催化剂投加量、PMS浓度、温度、CBZ初始浓度、p H值、共存氯离子都对CBZ的降解有所影响。XPS分析证明了催化剂表面金属价态与表面吸附氧之间的平衡,保证了MnCoO纳米笼的持续高效的催化活性。在CBZ氧化过程中生成了毒性较高的中间产物吖啶(ACIN),造成其反应溶液生物毒性的增加。

关键词：硫酸根自由基(SO4-·) 单过硫酸盐(PMS) 罗丹明B(RhB) 卡马西平(CBZ) CoFe2O4/有序介孔碳(OMC) mnxco3-xo4纳米笼降解机理

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