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MnO_x改性活性炭用于模拟烟气中Hg^0的脱除

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化工学报 2019年第8期70卷 3078-3085页

作者：李向阳李扬靳立军杨赫王德超胡浩权大连理工大学化工学院精细化工国家重点实验室煤化工研究设计所

采用浸渍法制备了MnOx改性活性炭(MnOx/AC),用于模拟煤燃烧烟气中的元素态汞的脱除。实验研究了吸附剂的Mn负载量、吸附温度和烟气组分对所制备的改性活性炭的脱汞性能的影响,以及SO2对活性炭脱汞的抑制作用机理。研究结果表明,当模拟... 详细信息

采用浸渍法制备了MnOx改性活性炭(MnOx/AC),用于模拟煤燃烧烟气中的元素态汞的脱除。实验研究了吸附剂的Mn负载量、吸附温度和烟气组分对所制备的改性活性炭的脱汞性能的影响,以及SO2对活性炭脱汞的抑制作用机理。研究结果表明,当模拟烟气中含有5%(体积) O2,Mn负载量为14%(质量),吸附温度为150℃时,改性活性炭的平均脱汞效率为97.0%(3 h)。模拟烟气中少量的O2和微量的HCl、NO均对汞的脱除起促进作用,而微量的SO2则对汞的脱除有抑制作用。通过吸附后的MnOx改性活性炭的TG/DTG、XPS和Hg-TPD分析,推测SO2对改性活性炭脱汞的抑制作用是由于其消耗MnOx中的晶格氧,形成的硫酸盐占据了14Mn/AC表面上的活性位点所致。模拟烟气中微量的NO可以有效降低SO2对脱汞的抑制作用。

关键词：活性炭吸附烟道气元素汞 MnOx SO2

超薄MnO_x修饰多孔碳纳米纤维及其电容脱盐

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复合材料学报 2019年第3期36卷 764-769页

作者：王彦博聂鹏飞刘建允东华大学环境科学与工程学院国家环境保护纺织污染防治工程技术中心上海201620

MnO_2具有较高的理论比电容而作为良好的电容器材料,但因其导电性和循环稳定性较差,从而限制其电化学应用。本研究以静电纺丝技术制备的多孔碳纳米纤维(PCNF)为载体,经KMnO4浸泡后,高温退火获得超薄MnO_x层修饰的复合碳纳米纤维(APCNF-M... 详细信息

MnO_2具有较高的理论比电容而作为良好的电容器材料,但因其导电性和循环稳定性较差,从而限制其电化学应用。本研究以静电纺丝技术制备的多孔碳纳米纤维(PCNF)为载体,经KMnO4浸泡后,高温退火获得超薄MnO_x层修饰的复合碳纳米纤维(APCNF-MnO_x)。通过接触角、SEM、TEM、电化学表征及电容脱盐测试对比分析了碳纤维多孔结构对MnO_x形貌及电化学性能的影响。电化学测试结果表明:APCNF-MnO_x电极的比电容是退火的MnO_x修饰无孔碳纳米纤维(ACNF-MnO_x)电极的4倍(20mV/s)。以APCNF-MnO_x为电容器负极材料,成功制得电容器去离子器件,其电容脱盐量达到9.23mg/g,比ACNF-MnO_x提高了29%。

关键词：多孔碳纳米纤维(PCNF) MnOx 负极材料亲水性电容去离子

MnO_x/BiPO_4异质结光催化剂的光化学合成与增强的光催化活性（英文）

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Transactions of Nonferrous Metals Society of China 2017年第5期27卷 1127-1133页

作者：李海斌黄国游张健付圣豪王腾淦廖红卫长沙理工大学材料科学与工程学院长沙400114

采用CTAB辅助水热法制备棒状单斜相BiPO_4。通过光沉积在BiPO_4 表面负载MnO x纳米粒子,形成MnO_x/BiPO_4 异质结。采用XRD、SEM、TEM、XPS、PL及UV-Vis等手段对样品进行表征。结果表明:当Mn/Bi摩尔比控制在较低水平时,MnO_x纳米粒子牢... 详细信息

采用CTAB辅助水热法制备棒状单斜相BiPO_4。通过光沉积在BiPO_4 表面负载MnO x纳米粒子,形成MnO_x/BiPO_4 异质结。采用XRD、SEM、TEM、XPS、PL及UV-Vis等手段对样品进行表征。结果表明:当Mn/Bi摩尔比控制在较低水平时,MnO_x纳米粒子牢固附着在BiPO_4 表面,形成具有有效界面的MnO_x/BiPO_4 异质结。亚甲基蓝光降解实验结果表明,MnO_x/BiPO_4 异质结相对BiPO_4 具有更高的光催化活性。这是因为异质结的形成,促进了界面电荷迁移,抑制了光生电子-空穴对的复合,从而获得更高的量子效率。而且MnO_x/BiPO_4 异质结相对BiPO_4 在300~420 nm范围内具有更高的光吸收能力,这也有利于增强光催化活性。

关键词： BiPO4 光催化水热法 MnOx 异质结光沉积

MnOx-FeOy/TiO2-ZrO2-CeO2低温选择性催化还原NOz和抗毒性研究

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工程科学学报 2020年第3期42卷 321-330页

作者：张晴贺拴玲张铮汪莉北京科技大学能源与环境工程学院北京100083 北京科技大学材料科学与工程学院北京100083

用溶胶凝胶法制备TiO2-ZrO2-CeO2(摩尔比4∶1∶1.25)载体,柠檬酸溶液浸渍法进一步负载MnOx及MnOxFe Oy,进而合成了一种Fe掺杂的新型Mn基复合氧化物催化剂,考察其NH3选择性催化还原NO性能及抗硫性能.它在含硫氛围中有良好的低温选择性催... 详细信息

用溶胶凝胶法制备TiO2-ZrO2-CeO2(摩尔比4∶1∶1.25)载体,柠檬酸溶液浸渍法进一步负载MnOx及MnOxFe Oy,进而合成了一种Fe掺杂的新型Mn基复合氧化物催化剂,考察其NH3选择性催化还原NO性能及抗硫性能.它在含硫氛围中有良好的低温选择性催化还原(SCR)能力和抗中毒能力,Fe的引入促进了Mn与TiO2-ZrO2-CeO2载体之间的相互作用,增加了催化剂表面Lewis酸性位点的数量.根据X射线光谱分析,Mn4+,Ce4+和吸附的氧的含量明显增加,对提高催化剂的性能非常有利.根据热重分析,在SO2和H2O同时存在的环境下,Fe的存在使硫酸铵和硫酸铈的产生量减少,抑制了锰的硫酸化,进一步提高了催化剂的抗毒性.MnOx(12.5%)-FeOy(0.8)/TiO2-ZrO2-CeO2(4∶1∶1.25)催化剂在180℃下,同时通入体积分数10%H2O和125×10-6 SO2240 min,NOz转化率可保持在75.6%.根据研究成果,新型锰基复合金属氧化物催化剂为进一步探索催化剂的SCR反应和抗毒机理提供了基础,促进了SCR工艺的工业应用.

关键词：抗毒性 X射线光谱分析 Lewis酸性溶液浸渍法硫酸铈 MnOx 硫酸化复合氧化物催化剂

MnO_x/g-C_3N_4光热协同催化净化NO的性能增强和反应机理（英文）

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催化学报（英文） 2018年第4期39卷 619-629页

作者：陈鹏董帆冉茂希李佳芮重庆工商大学环境与资源学院重庆市催化与环境新材料重点实验室重庆400067

许多研究表明,MnO_x和g-C_3N_4均有催化氧化NO的活性,并且探索了它们各自的转化机理.然而,MnO_x/g-C_3N_4复合材料的光热催化机理仍然是一个未解决的问题.我们通过室温沉淀法直接合成不同摩尔比的MnO_x/g-C_3N_4,并发现其表现出良好的... 详细信息

许多研究表明,MnO_x和g-C_3N_4均有催化氧化NO的活性,并且探索了它们各自的转化机理.然而,MnO_x/g-C_3N_4复合材料的光热催化机理仍然是一个未解决的问题.我们通过室温沉淀法直接合成不同摩尔比的MnO_x/g-C_3N_4,并发现其表现出良好的光热协同催化氧化NO的性能.MnO_x/g-C_3N_4催化剂在g-C_3N_4表面含有不同价态的MnOx.通过原位红外光谱在60°C下研究了紫外-可见光诱导的MnOx热催化NO的机理以及MnO_x/g-C_3N_4光热协同催化NO的机理.结果表明,光照对MnOx热催化NO的过程几乎没有影响,但对MnO_x/g-C_3N_4光热协同催化NO产生积极作用并且形成重要的催化循环机制.具体过程是光生电子(e~–)转移到MnO_x上参与光热协同的还原循环(Mn^(4+)→Mn^(3+)→Mn^(2+)),且低价Mn离子易给出电子(e~–)与光生空穴(h^+)相结合而诱导逆向的循环(Mn^(2+)→Mn^(3+)→Mn^(4+)),使活性氧空位再生.通过MnO_x(Mn^(4+)/Mn^(3+)/Mn^(2+))变价而产生的活性氧(O~–)可将中间产物(NOH和N_2O_2~–)氧化为终产物(NO_2~–和NO_3~–).这将为开发更好的净化NO_x的催化剂提供重要的指导意义.XRD表征结果表明,MnO_x/g-C_3N_4复合催化剂的结晶度较低.TEM和XPS表征结果表明,g-C_3N_4表面含有多种低结晶度的MnO_x,主要含有MnO,MnO_2和Mn_2O_3.此外,通过对比MnO_x和1:5 MnO_x/g-C_3N_4催化净化NO的XPS结果,发现反应后的MnO_x含有大量Mn-Nitrate且Mn^(3+)和Mn^(4+)大幅度减少;同时,反应前后1:5 MnO_x/g-C_3N_4的Mn^(2+),Mn^(3+)和Mn^(4+)的含量变化微弱.BET-BJH测试结果显示,MnO_x/g-C_3N_4复合催化剂的比表面积和孔容均高于纯g-C3N4.UV-Vis DRS测试结果显示,MnO_x/g-C_3N_4复合催化剂显示了良好的可见光吸收能力.紫外-可见光催化去除NO的测试结果表明,1:5 MnO_x/g-C_3N_4(44%)的光催化活性明显高于MnO_x(28%)和g-C_3N_4(36%).ESR测试结果表明,参与反应的主要活性物种为?O_2~–自由基.EPR测试结果表明,1:5 MnO_x/g-C_3N_4的氧空位明显多于MnO_x,丰富的活性氧空位更有利于电子的迁移且促进Mnn+(n=2,3和4)的变价而诱导O2分子形成活性氧(O–).以上结果清晰地表明1:5 MnO_x/g-C_3N_4表现出不同的理化特性.可见光催化氧化NO的原位红外光谱表明,光照前后MnOx催化氧化NO的过程没有明显的变化,表明其属于典型的热催化过程,综合上述表征结果发现MnOx的氧缺陷是Mnn+(n=3和4)变价的活性位点,可诱导O_2产生活性氧催化氧化NO为硝酸盐吸附在MnO_x上;光照前后1:5 MnO_x/g-C_3N_4催化氧化NO的过程有明显不同,光照前主要表现为g-C_3N_4表面MnO_x的热催化过程,而光照后1:5 MnO_x/g-C_3N_4为光热协同催化NO的过程.具体过程是g-C_3N_4的光生电子(e~–)转移到MnO_x上参与光热协同的还原循环(Mn^(4+)→Mn^(3+)→Mn^(2+)),且低价Mn离子易给出电子(e~–)与光生空穴(h^+)相结合而诱导逆向的循环(Mn^(2+)→Mn^(3+)→Mn^(4+))使活性氧空位再生.通过MnOx(Mn^(4+)/Mn^(3+)/Mn^(2+))变价而产生的活性氧(O~–)可将中间产物(NOH和N_2O_2~–)氧化为终产物(NO_2~–和NO_3~–).

关键词： MnOx g-C3N4 协同催化光热协同原位红外光谱 NO氧化

MnO_x对Pt/CeZrO_2催化剂在水汽和CO_2环境下CO氧化的影响

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化工学报 2018年第4期69卷 1484-1492页

作者：朱丽邓芸宋宇鹏王月娟鲁继青罗孟飞浙江师范大学物理化学研究所浙江金华321004 金华职业技术学院化工与制药学院浙江金华321017

以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分... 详细信息

以CeZrO_2固溶体为载体,发现MnO_x的添加能促进Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化性能,并研究了MnO_x含量对催化剂CO氧化活性及抗H_2O和CO_2性能的影响。结果表明,随着MnO_x含量增加,催化剂活性呈现先升高后降低的趋势,在MnO_x含量为0.5%(质量分数)时活性最佳。MnO_x的添加降低了Pt颗粒尺寸并影响催化剂还原性能从而促进反应活性。水汽和CO_2对Pt/CeZrO_2催化剂的CO氧化活性有抑制作用,而MnO_x的加入能显著提高催化剂的抗水汽和CO_2的能力。反应动力学结果表明,在Pt/CeZrO_2催化剂上,反应气中引入H_2O和CO_2后,CO的反应级数有明显升高,说明H_2O和CO_2在催化剂表面与CO竞争吸附,导致CO反应活性下降;而在Pt/MnO_x/CeZrO_2催化剂上,CO的反应级数略有升高,说明MnO_x的添加能有效抑制H_2O和CO_2与CO的竞争吸附,从而改善了催化剂的抗H_2O和CO_2性能。

关键词： Pt催化剂 CO氧化 MnOx 动力学

基于SiNWs/PEDOT/MnOx三元复合超级电容器电极材料的设计、制备与性能研究

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基于SiNWs/PEDOT/MnOx三元复合超级电容器电极材料的设计、制备与...

作者：王同飞江苏大学

学位级别：硕士

随着社会生产对化石燃料的需求不断上升,环境污染和全球变暖等问题日益严重,电化学储能(EES)技术越发受到世界能源专家的青睐。在众多备选储能器件中,因具有大功率密度、快速充放电、耐高低温变化等优势,超级电容器(SC)成为目前研究热... 详细信息

随着社会生产对化石燃料的需求不断上升,环境污染和全球变暖等问题日益严重,电化学储能(EES)技术越发受到世界能源专家的青睐。在众多备选储能器件中,因具有大功率密度、快速充放电、耐高低温变化等优势,超级电容器(SC)成为目前研究热点的储能器件之一。硅作为地球第二丰度元素,具有优异的机械稳定性和较完善的制备工艺,以硅作为SC的衬底既可和现代硅工业相结合,又有利于所制备的电极与半导体器件集成,制备一体化器件。但是,硅电极本身比电容低,远不能满足实际需要。构建大空间结构的三维硅衬底并在其表面修饰多种高比电容的活性材料,利用各电极材料的优势,取长补短发挥协同作用,可形成性能突出的SC复合材料。本论文采用多种制备方法将聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)与锰氧化物(MnO)共同负载到大比表面积的SiNWs上,制得SiNWs/PEDOT@MnO复合电极,经各参数优化,最终制得简单、低成本的多元复合硅基SC。1.溶液浸泡法制备SiNWs/PEDOT@MnO复合电极采用金属辅助催化化学刻蚀(MACE)与四甲基氢氧化铵(TMAH)两步法制备SiNWs,以SiNWs为衬底在离子液体中电沉积PEDOT(SiNWs/P),溶液浸泡法将SiNWs/P浸泡在高锰酸钾(KMnO)溶液中负载MnO纳米颗粒制备SiNWs/PEDOT@MnO复合电极(SiNWs/PM)。掺杂银纳米线(Ag NWs)的聚3,4-乙烯二氧噻吩:聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)(Ps Ag)旋涂在电极表面作为电荷收集层。为进一步提高电极性能,在溶液浸泡前滴加氯铂酸(HPt Cl)并高温退火引入铂纳米颗粒(Pt NPs),以改善电极界面浸润性。以此构建的SiNWs/P-Pt@M/Ps Ag电极在2 m A cm电流密度下容量达到355.02 m F cm。组装的水性对称SC能量密度为0.0409 m Wh cm(功率密度为0.524 m W cm时),且在2000圈的CV循环后维持初始电容的85.25%。2.共镀法制备SiNWs/PEDOT@MnO复合电极为简化制备步骤及降低成本,在水性电镀液中,经多步优化将MnO和PEDOT复合材料(PM)通过一步共镀法沉积在SiNWs表面,并旋涂Ps Ag作为电荷收集层。为进一步增强电荷收集层的导电性,通过静电吸附将还原氧化石墨烯(rGO)片引入到PM和Ps Ag之间。所构造的Si/PM/rGO-Ps Ag电极性能突出,包括高的面积电容(1.5 m A cm时为100.98 m F cm)和杰出的循环稳定性(2000次循环后电容保持率为80.85%)。此外,制作的对称器件在5000次循环后可维持初始电容的85.91%。3.太阳能级硅制备SiNWs/PEDOT@MnO复合电极以低成本的太阳能级硅片为衬底取代电子级硅片制得SiNWs,在其表面电镀Ni层作为电荷收集层并可防止电解液对硅的腐蚀,提高电极结构的导电性和稳定性。水性电镀液中电沉积PEDOT与MnO复合材料(PM)并高温退火HPt Cl引入Pt NPs制得Si-Ni/PM–Pt电极。其在电流密度为1 m A cm时面积电容达到207.43 m F cm。此外,制备的对称SC具有较大的面积电容(1 m A cm时为74.07 m F cm),在5000圈的循环后可保持初始电容的96.47%,优于在水性电镀液中以电子级硅为衬底制得的SC器件。

关键词：超级电容器 MnOx PEDOT SiNWs 复合电极材料

MnO_x/WO_3/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO_x的性能

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中南大学学报（自然科学版） 2013年第4期44卷 1735-1740页

作者：丁中海张亚平汪小蕾左玉辉徐海涛南京大学环境学院污染控制与资源化研究国家重点实验室江苏南京210093 东南大学能源与环境学院能源热转换及其过程测控教育部重点实验室江苏南京210096

采用一步浸渍法制备不同WO3含量的MnOx/WO3/TiO2催化剂,在模拟氨气选择性催化还原NOx的反应条件下（NH3-SCR）对催化剂的低温反应活性进行考察,同时设计3种工况的宏观暂态实验考察烟气各组分影响因子在催化反应过程中的作用,研究NOx的... 详细信息

采用一步浸渍法制备不同WO3含量的MnOx/WO3/TiO2催化剂,在模拟氨气选择性催化还原NOx的反应条件下（NH3-SCR）对催化剂的低温反应活性进行考察,同时设计3种工况的宏观暂态实验考察烟气各组分影响因子在催化反应过程中的作用,研究NOx的催化还原过程。研究结果表明：适度添加WO3可以显著提高锰系催化剂的反应活性,15%MnOx/5%WO3/TiO2表现出较好的低温活性,80~240℃的温度窗口内NO转化率超过85%;添加过量和过少均导致催化剂的活性呈现不同程度的下降趋势,尽管添加7.5%WO3提高催化剂的高温活性（〉240℃）。在NH3-SCR反应中,NH3的吸附活化作为控制步骤对整个反应至关重要,气质有氧状态下NH3可较小程度的还原NOx。O2的存在促进NO的氧化,保护催化剂表面的氧化活性中心,促进NH3的吸附与活化。

关键词： MnOx WO3 TiO2 低温选择性催化还原催化性能宏观暂态实验

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新型钒基催化剂催化降解气相二噁英

浙江大学学报（工学版） 2016年第11期50卷 2052-2057,2086页

作者：俞明锋李晓东李文维陈彤严建华浙江大学能源清洁利用国家重点实验室浙江杭州310027

为了开发新型催化剂高效降解二噁英,在钒基催化剂中分别负载不同量的W、Mn和Ce,研究200℃时不同催化剂降解二噁英的降解率,着重分析17种有毒同系物的降解规律,结果表明:当WOx,MnOx和CeOx的质量分数为5%时,催化剂的活性达到最大并且添加M... 详细信息

为了开发新型催化剂高效降解二噁英,在钒基催化剂中分别负载不同量的W、Mn和Ce,研究200℃时不同催化剂降解二噁英的降解率,着重分析17种有毒同系物的降解规律,结果表明:当WOx,MnOx和CeOx的质量分数为5%时,催化剂的活性达到最大并且添加MnOx和CeOx的催化剂表现出较高的活性.此时对于MnOx和CeOx催化剂,二噁英同系物整体上随着氯代数的提高降解率增加,而对于WOx催化剂,PCDDs的降解率呈现逐渐下降的趋势,而PCDFs却是先略微提升然后下降.当质量分数为1%或10%时,WOx催化剂同系物的活性高于MnOx和CeOx催化剂.无论何种催化剂PCDDs的降解率都会高于PCDFs.

关键词：钒基催化剂二噁英 WOx MnOx CeOx